综述了水热炭在去除土壤中有机污染物(如农药、抗生素、多环芳烃等)及重金属(如Pb、Cd、Cr等)的应用现状及其作用机制。研究表明,水热炭对土壤有机污染物的吸附去除效率可达80%以上,其去除机制涉及静电吸附、孔隙填充、π-π相互作用、分配作用以及氢键作用等多种作用方式。此外,水热炭与高级氧化系统相结合能够生成丰富的活性氧物种,从而实现对有机污染物的降解和矿化。在土壤重金属污染修复领域,水热炭同样表现出优异的重金属固定能力,通过络合、还原、静电吸附、沉淀及阳离子交换等多种机制,有效降低了重金属的迁移性和生物有效性,对Pb、Cd、Cr的去除率可达82%~99%,并且探讨了不同改性方法对水热炭吸附和降解性能的影响。未来研究应侧重于水热炭的复合改性、毒理学评估及其在大规模土壤修复中的应用,以实现商业化推广。
综述了从钒渣中提取五氧化二钒工艺的研究进展,对提钒的改进工艺以及新工艺的优缺点进行了分析。传统提钒主要采用钠化焙烧-水浸和钙化焙烧-酸浸。针对传统提钒工艺污染大、成本高、浸出率低的不足,研究人员提出了一些改进和全新的工艺,有低温钠化焙烧法、无氯钠化焙烧法、镁化焙烧-酸浸工艺、微波焙烧法、亚熔盐焙烧法,以及无焙烧加压浸出法、电场强化浸出法和微生物法等。其中,低温钠化焙烧法解决了传统钠化焙烧会产生废气污染的缺点;镁化焙烧-酸浸工艺没有“三废”污染;亚熔盐焙烧法浸出率高;无焙烧加压浸出法取消了焙烧过程,降低了能耗;微生物法成本低,能耗少。未来的提钒工艺将向清洁、高效和低成本方向发展。
为了解决目前电催化氧化合成过氧化氢(H2O2)工艺存在的电极材料催化性能差等关键问题,通过热丝化学气相沉积(HFCVD)技术制备了不同硼掺杂水平和不同sp2/sp3碳含量比的硼掺杂金刚石(BDD)电极材料,探讨了制备工艺对BDD电极催化两电子水氧化反应(2e--WOR)生成H2O2的影响,得到了性能优良的BDD电极材料及优化的制备工艺。研究发现,硼掺量(硼与碳的原子比)最为关键,BDD电极中硼掺量的变化显著影响其催化生成H2O2的选择性和生成速率。当硼掺量为0.9%时,能保证BDD电极既具有较好的成膜质量又具有良好的催化性能,其法拉第效率(FE)最高可达到61.9%,在 500 mA/cm2的大电流密度下,其H2O2生成速率达到72.7 μmol/(cm2·min);此外,研究还发现,在相同硼掺杂浓度的条件下,BDD电极中的sp2/sp3碳的比值越低,越有利于H2O2的选择性生成。结果表明,合适的硼掺量及低sp2碳含量的BDD电极用于电催化氧化合成H2O2时,其选择性好,同时可工作于大电流密度下获得高的产物生成速率,有希望用作电催化氧化合成的高性能电极材料。
与未改性的Mn-Na2WO4/SiO2催化剂对比,采用Sr、Y、Nd元素改性后的X-Mn-Na2WO4/SiO2催化剂,在800℃下对甲烷的转化率分别提高7.02%、35.26%和28.43%,C2产率分别提高4.52%、13.26%和11.87%。通过O2-TPD和CO2-TPD分析可知,掺杂Sr、Y、Nd元素能够有效增加催化剂晶格氧含量、增强表面碱性位点强度,促进甲烷活化。其中,Y-Mn-Na2WO4/SiO2在催化OCM时,800℃下甲烷转化率和C2产率分别达到66.22%和36.46%。XPS分析表明,Y的加入增强了Na的电子密度,使其更容易促使W和Mn向表面迁移,提供活化甲烷所需要的晶格氧,从而提高了催化剂的OCM催化性能。
采用分子筛催化体系对煤焦油进行定向改性,重点考察HY、HZSM-5等固体酸催化剂的性能,并通过响应面法优化反应条件。实验系统探究反应温度(40~150℃)、时间(6~48 h)及改性剂投料比(0.1~0.5)对产物密度的影响,结合氮气吸附-脱附、NH3-TPD表征揭示催化剂酸位点强度与孔隙结构的协同作用机制。结果表明,HY分子筛因其总酸量高(4.545 mmol/g)和强酸位点占比高,显著促进Diels-Alder环加成与Friedel-Crafts烷基化反应,改性产物密度达1.159 7 g/mL。GC-MS与 FT-IR结果证实了反应的发生,三环及多环芳烃含量由28.349%增加至34.117%。响应面模型(R2=0.998 7)优化得出最佳工艺条件为反应温度100℃、时间24 h、投料比3∶10,验证实验误差低于1.5%。