氢能已成为未来能源发展的重要方向之一,被视为是实现碳达峰、碳中和的必由之路。目前氢气的主要来源以天然气和煤等化石燃料为主,生产过程仍要排放大量二氧化碳。电解水所产氢气被视为"绿氢",被认为是氢气生产的最终方向,但目前"绿氢"成本远远高于化石燃料制氢。通过分析碱性电解槽(AWE)和质子交换膜电解槽(PEM)两种主流电解技术的制氢成本,发现氢气成本主要由设备折旧和电力成本两部分组成。由此降本措施主要是降低这两部分的成本,包括降低电价以降低电力成本,增加电解槽工作时间生产更多氢气以摊薄折旧和其他固定成本,以及通过技术进步和规模化生产降低电解槽尤其是PEM电解槽的设备成本等。
分析了催化剂种类、催化剂添加量(Ca/C摩尔比)对生物质气化制氢产气中气体组成和氢气产率的影响,大量实验研究表明,Ca/C摩尔比适宜区间为1.0~2.0,随着Ca/C摩尔比增加至2.0,H2体积分数上升,可达到60.5%~67.8%,CO2体积分数下降,低至0.2%~8.5%,CH4基本保持不变,维持在10%~17%。研究了催化剂循环次数对CaO转化率的影响,结果表明,循环次数为1~100次时,CaO转化率从70%~99%下降至19.8%~21.6%,循环次数为100~1 000次时,CaO转化率下降至18.5%~19.7%,并利用动力学分析,发现准二级吸附速率方程拟合效果最好,相关系数均为0.980以上。
利用低温循环水槽模拟地下水环境温度(10℃),以辽阳石化公司含油废水处理好氧池中活性污泥为菌株来源、苯系物为唯一碳源,经污泥驯化和菌株富集、分离、纯化分离出5株耐低温BTEX降解菌。经16S rRNA基因分析并结合其形态学和生理学特性,鉴定菌株DS1、菌株DS3属于假单胞菌属(Pseudomonas sp.);菌株DS2和菌株DS4为芽孢杆菌属(Bacillus sp.);菌株DS5属于葡萄球菌属(Staphylococcus sp.)。低温条件下,优选得到降解能力高的优势菌株DS4,其对邻、间、对二甲苯的降解率达到96.41%,对乙苯的降解率为95.38%,对甲苯的降解率为80.37%,对苯的降解能力最低,为63.92%。
针对传统的静电纺丝纳米纤维膜(ESNM)容易被污染且存在机械稳定性低和膜通量不高的问题,采用静电纺丝和层层组装的方法制备了一种一侧呈超疏水性、另一侧呈亲水性的不对称结构蒸馏膜(Janus膜),其中超疏水层由表面包覆聚二甲基硅氧烷(PDMS)的SiO2微球堆叠而成,其接触角为151°;亲水层由偏聚氟乙烯(PVDF)与聚乙烯醇(PVA)溶液静电纺丝出的纳米纤维组成,其接触角为17°。拉伸实验结果表明,该Janus膜在弹性范围内能承受的最大负荷是未进行表面改性的PVDF膜的3.6倍。直接接触式膜蒸馏实验(DCMD)结果表明,Janus膜的膜通量为29.9 L/(m2·h),截留率为99.9%。
以被离子液体1-丁基-3-甲基咪唑乙酸盐(BmimAc)预处理后的毛竹粉为原料、稀H2SO4为催化剂,微波协同作用下在水-甲基异丁基甲酮(MIBK)双相体系中一锅法同时生产糠醛(FF)和5-羟甲基糠醛(HMF),同时对反应后的竹粉残渣进行FT-IR、XRD、Py-GC/MS表征,并与反应前的竹粉原料进行比较。结果表明,一锅法生产FF和HMF的最佳工艺条件为:H2SO4质量分数为1.0%、微波加热温度为180℃、反应时间为30 min,此时FF和HMF的最高产率分别达到67.00%和25.52%;在相同反应条件下,毛竹半纤维素转化为FF的效率远高于毛竹纤维素转化为HMF的效率;经稀H2SO4催化降解后的竹粉残渣中,木素质量分数随反应时间的延长和温度的升高而增大;经BmimAc预处理后竹粉的物化性质在一定程度上发生了改变。
为了获得一种易于分离回收的高效油品脱硫剂,对乙烯基溴代咪唑离子液体进行聚合得到聚乙烯基溴代咪唑离子液体。通过实验研究了该离子液体对溶剂油中二苯并噻吩(DBT)的脱除率,并利用单因素实验研究了脱硫工艺条件对脱硫效果的影响。结果表明,聚乙烯基溴代咪唑离子液体对溶剂油中的DBT有较好的脱除效果,在20℃、P ([VDIM]Br)质量浓度为0.3 g/mL、萃取时间为15 min的条件下,其脱硫率达到78%左右。通过响应面法对单因素脱硫工艺条件进行优化,得到最优脱硫条件为:脱硫温度为26℃、脱硫时间为17 min、P ([VDIM]Br)质量浓度为0.34 g/mL,此条件下DBT的脱硫率为80.26%。
以腐植酸钾(KHA)和明胶(Ge)为天然高分子组分、丙烯酰胺(AM)和2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸(AMPS)为单体、过硫酸钾(KPS)为引发剂、N、N'-二亚甲基双丙烯酰胺(MBA)为交联剂,采用水溶液聚合法制备KHA/Ge/AM/AMPS水凝胶,利用FT-IR、SEM、TG对水凝胶的结构进行表征。通过压缩测试得到凝胶压缩强度为3.21 MPa,在压缩后未发生破裂并可迅速恢复原状;实验测得凝胶水接触角为61.5°,有良好的亲水性。同时,考察了水凝胶在人工胃液(pH=1.2)和人工肠液(pH=7.4)中对核黄素的释放性能。结果表明,水凝胶的溶胀与释药具有pH敏感性及优良的耐盐性能,水凝胶对核黄素的载药量为58.47 mg/g,包封率为49.56%。在pH=1.2的缓冲溶液中30 h药物累积缓释率为38%;在pH=7.4的缓冲体系中30 h的药物累积缓释率为67%,有良好的缓释效果,可用作胃肠道给药载体材料。
为应对CO2引起的温室效应,利用微藻的光合作用固定CO2。选取栅藻、小球藻为研究对象,以BG-11培养基的氮源质量浓度(247 mg/L)为标准,分别以硝酸盐、亚硝酸盐和铵盐为培养基氮源,考察在不同氮源种类及质量浓度的培养条件下,2种微藻的生长速率、CO2吸收速率。结果表明,在以亚硝酸钠为氮源、氮元素质量浓度为247 mg/L的培养基中,栅藻的最大比生长速率为0.040/h,固碳速率达到最高为0.036 g/(L·h);同等条件下,小球藻的最大比生长速率为0.030/h,固碳速率达到最高为0.023 g/(L·h)。利用栅藻和小球藻固定二氧化碳是一项有效的减排技术。
通过过氧化聚钨酸水热合成方法制备了不同晶体结构和表面形貌的WO3,研究了pH对晶体结构和表面形貌的影响。结果表明,调节pH可以实现对WO3晶型和形貌的可控合成;晶体结构对WO3的可见光吸收能力有重要的影响;不同晶相WO3的PEC性能差异明显,与六方WO3(h-WO3)和六方-立方WO3(h-c-WO3)的PEC性能相比,立方WO3(c-WO3)纳米棒的PEC性能得到极大地提高,主要是因为晶体结构改善了c-WO3对长波长可见光的吸收能力;另外,在PEC水分解过程中,纳米棒加速了光生电子的转移速度,从而减小了电子-空穴的复合几率。可见合理调控pH是制备具有高PEC性能WO3的技术关键。
以丙烯酸(C3H4O2)为原料、H2O2为氧化剂、V2O5和H3PW12O40为组合催化剂,设计了在微反应器中液相氧化合成乙醛酸的连续流工艺。分别考察了物料摩尔比、催化剂种类、催化剂物质的量、反应停留时间、反应温度、H2O2质量分数等对反应的影响。结果表明,在管式反应器中,n(C3H4O2):n(H2O2):n(V2O5):n(H3PW12O40)=1:6:0.025:0.012 5、反应温度为55℃、反应停留时间为6.5 min、H2O2质量分数为35%时,丙烯酸转化率达97.1%,乙醛酸选择性达91.4%。与间歇氧化反应相比,连续流反应具有反应效率高、时间短、安全性高以及容易控制流态等优点,消除了氧化过程中双氧水分解带来的安全隐患,实现了乙醛酸的绿色安全生产。
通过聚多巴胺(PDA)涂覆作用对薄膜复合聚酰胺(TFC-PA)膜进行改性,以提高膜的防污性和选择性能。采用衰减全反射傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)和接触角分析仪考察改性后膜表面结构、形貌和亲水性的变化,通过正渗透实验和结垢实验评估改性前后膜的渗透性和防污性。结果表明,改性后膜表面成功涂覆了均匀的聚多巴胺层,膜表面的亲水性增加;改性膜拥有较高的水渗透通量和较低的反向溶质通量。原始膜经过改性后选择性由(0.26±0.3)×10-3变化至(0.09±0.2)×10-3,膜的选择性变高。原始膜经过改性后结垢指数由12.26%降低到5.45%,改性膜显示出更好的防污性。
以乙二胺为改性剂、双氰胺和甲醛为原料,制备了改性脱色絮凝剂(EDA-DCDF),利用FT-IR、XRD和SEM对絮凝剂结构及形貌特性进行表征。考察了原料配比、絮凝剂投加量、废水初始pH、无机盐和表面活性剂等对染料脱色性能的影响。结果表明,改性双氰胺甲醛颗粒属无定形结构,相对于未改性双氰胺甲醛DCDF,改性后的EDA-DCDF获得了更好的脱色性能,对活性红195的最大脱色率可达到98.7%,明显高于DCDF。EDA-DCDF在酸性至微碱性条件下使用可获得良好的脱色性能,无机盐、表面活性剂对絮凝剂脱色性能产生了不同影响,在实验浓度范围内,EDA-DCDF展示了较好的抗盐性,而表面活性剂SDBS对脱色性能产生明显的负面影响。
以盐酸多巴胺在碱性条件下氧化自聚形成的PDA微球为载体,原位吸附丁香酚制备聚多巴胺负载丁香酚(EO@PDA)微球。通过纳米粒度仪、扫描电子显微镜、FT-IR和UV-Vis等对EO@PDA微球的形貌、粒径以及释放行为进行研究。结果表明,EO@PDA微球呈规整球形,粒径在272~866 nm之间可控,丁香酚平衡负载量为0.295 mg/mg,释放符合Higuchi模型,在24 h内累积释放率达到74.62%。抑菌实验结果表明,EO@PDA微球对金黄色葡萄球菌(S.aure)的最小抑菌质量浓度(MIC)和最小杀菌质量浓度(MBC)分别为16.5 mg/mL和66 mg/mL;对大肠杆菌(E.coli)的MIC和MBC分别为33 mg/mL和132 mg/mL;与游离丁香酚相比,EO@PDA微球作用于金黄色葡萄球菌24 h的抑菌率提高了46.02%。因此,丁香酚经PDA微球负载后具有良好的缓释性能和长效抑菌作用。
以碟管式纳滤加超滤膜组合工艺深度处理微污染高含盐地表水,探究了不同操作条件对超滤和纳滤膜分离性能的影响,并检测进出水水质状况。中试结果表明,浸没式超滤膜在运行4 h后产水通量下降15%,气洗1 h后可恢复至最佳水平;碟管式纳滤膜最佳运行压力为1 MPa,此时回收率和脱盐率分别为70%和55%左右;在最佳运行压力下,碟管式纳滤膜系统回收率和脱盐率随进料液溶质浓度增大而减少,且具有较高的离子选择性透过性;超滤-纳滤组合工艺可有效去除水中典型嗅味物质2-甲基异莰醇(2-MIB)和土臭素(GSM),产水中浊度、氯化物、硫酸盐及硬度含量远低于常规水处理工艺,具有更高的安全性。