以污泥、污泥源腐殖酸为前驱物,通过活化处理及热还原法制备碳材料。利用SEM、BET、Raman和FT-IR对材料进行结构分析,并利用CV、GCD和EIS等研究其电化学性能。结果表明,KOH作活化剂可以有效改善材料电化学性能,腐殖酸与KOH的活化比为1∶1时材料表现出较高比表面积(174 6 m2/g)和孔容(1.074 5 cm3/g)。该材料在三电极系统中比电容达186.7 F/g,等效内阻仅0.488 Ω,倍率性能良好。以污泥源腐殖酸为前驱物可制得成本低廉的储能材料,为污泥中潜在资源的开发及利用提供了新途径;其良好的电化学性能拓宽了超级电容器中电极材料的应用领域。
以六水合硝酸铈、正丁醇钛为原料,通过水热合成技术制备了CeO2-TiO2、CeO2及TiO2纳米颗粒,将制备的纳米颗粒添加到聚偏氟乙烯(PVDF)中制备PVDF复合膜。利用X-射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、冷场扫描电子显微镜(SEM)对CeO2-TiO2纳米颗粒的形貌、结构及组成进行表征;利用红外光谱(FT-IR)、原子力显微镜(AFM)以及自制错流过滤系统对纯PVDF膜及PVDF复合膜的形貌、结构及性能进行表征。结果表明,CeO2-TiO2纳米颗粒呈现出多孔、聚集体结构及结晶状;相对于纯PVDF膜,PVDF复合膜的纯水通量、BSA截留率及通量恢复率均有不同程度的提升,尤其是PVDF-CeO2-TiO2(PVDF-CT)复合膜的亲水性和抗污染性有显著提升。当CeO2-TiO2纳米复合颗粒的质量分数为9%时,PVDF-CT复合膜对BSA的截留率达到94.1%,通量恢复率达到95%。
采用溶剂热法制备了玻璃纤维负载Fe3O4纳米颗粒膜(FOGF)非均相光芬顿催化剂,利用XRD、SEM、EDX、TEM等对材料结构和形貌进行表征;在模拟太阳光辐照下,考查了pH、H2O2用量、四环素初始质量浓度、FOGF质量对光芬顿降解四环素(TC)的影响,并进行了准一级动力学模拟。结果表明,在pH为6、H2O2用量为0.3 mL、FOGF质量为0.2 g、四环素初始质量浓度为20 mg/L时,反应120 min后四环素降解率达到99.5%,速率常数达4.57×10-2 min-1。FOGF在高pH时也表现出较高活性,pH为8时反应120 min后降解率为88%。FOGF表现出良好的稳定性,经过6次四环素降解循环反应,催化活性和降解效率均无明显衰减。自由基捕获实验证明,·OH自由基和空穴h+是主要降解活性物质。
为获得具有高阻隔性能和机械性能的复合膜材料,利用诱导蒸发法将蒙脱土(MMT)、羧甲基壳聚糖(CMCS)和氧化石墨烯(GO)通过层层自组装技术制备二元及三元复合膜。利用DLS、FT-IR、AFM、SEM对其进行表征。结果表明,无机片层MMT、GO与聚合物CMCS之间通过静电、氢键作用等作为驱动力,最终形成类似珍珠层"水泥-砖块"的致密层状结构。阻隔性能实验表明,复合膜材料对水的滤失量小于20 mL。力学性能测试结果表明,在复合膜料m(MMT)∶m(CMCS)=1∶1的基础上加入质量分数为2%的GO时,横向拉伸杨氏模量和纵向杨氏模量分别可达到23.35 GPa和82.73 GPa。
利用炭吸附水热法制备GdFeO3的钙钛矿型晶体纳米粉体,利用热重分析仪(TG-DTA)、X射线衍射仪(XRD)、紫外-可见分光光度计(UV-Vis)、比表面与孔径分析仪(BET)以及气相色谱仪(GC)分析晶体的热稳定性、晶相纯度、吸光性能及比表面积,通过甲基橙在可见光辐射下限定时间的降解程度来评价GdFeO3粉体的光催化性能。结果表明,炭吸附水热法制得的GdFeO3粉体有高的结晶度、热稳定性以及更大的比表面积,炭黑的加入有效阻止了粉体在制备、干燥及焙烧过程中的团聚和烧结,炭吸附水热法制备的GdFeO3粉体可吸收的光波长范围更大、吸光性能更好。光催化实验结果表明,炭吸附水热法制得的GdFeO3粉体性质稳定,光辐射140 min时甲基橙的降解率达82%。
制备了一系列Ni掺杂的Pd/CNT催化剂(Ni-Pd/CNT),通过XRD、BET、TEM、H2-TPR、XPS等手段对其进行表征,并考察了其在聚苯乙烯(PS)加氢中的催化性能。结果表明,Ni的加入提高了Pd的分散度,起到了协同催化的作用,大幅度提高了Pd/CNT的催化活性和链长保留率。Ni-Pd/CNT催化剂的最佳制备条件为:5% Pd、5% Ni、400℃焙烧4 h、350℃碳化2 h;Ni-Pd/CNT催化PS加氢的最佳反应条件为反应温度160℃、反应压力6 MPa、反应时间8 h、催化剂质量分数10%,此时,PS的转化率达98.6%,同时链长保留率达89.3%。Ni掺杂的Pd/CNT催化剂活性的提高缩短了反应时间,有效减少了分子链的断裂,且催化剂具有良好的稳定性。
以聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(P123)和十二烷基三甲基溴化铵(DTAB)为介孔模板剂、La为助剂,采用原位封装法合成了一系列介孔Pt/La@SAPO-11双功能催化剂;利用TEM、XRD、N2-BET和NH3-TPD等对催化剂进行表征。结果表明,适量金属La的引入可降低Pt纳米颗粒尺寸(6.5~7.0 nm),且Pt纳米颗粒均匀地分散在SAPO-11载体上;Pt/La@SAPO-11催化剂还具有良好的介孔结构,平均孔径为8.5~11.0 nm,BET比表面积为144~174 m2/g;此外,0.8% Pt/2% La@SAPO-11具有适宜的酸量(12.8 cm3/g STP)。以0.8% Pt/2% La@SAPO-11为催化剂、反应温度为340℃、反应时间为6 h时,C8~C17烷烃的收率可达82.1%。
以硝酸活化后的椰壳活性炭(AC)为载体、VOSO4为前驱物制备V/AC系列催化剂,利用SEM、BET、XRD、FT-IR、XPS对V/AC催化剂表面形貌、孔隙结构、晶体结构、官能团和活性组元价态的变化规律进行表征。改性机理研究结果表明,V/AC催化剂上块状钒物种均匀分散在AC表面且能高效构建出新结构,增大比表面积和孔体积;活性炭表面均可观察到V2O5和V2O3活性组元;随着钒氧化物负载量增加,—COOH和—OH官能团略微减少,负载量过多会破坏C—OH、C—O和C==O键。V/AC催化剂低温NH3-SCR机理研究结果表明,通过V5+和V4+之间的氧化还原反应形成了活性氧空位,使表面吸附氧Oα的量增加,具有较高流动性,促进并吸附了更多的反应气体(NH3、O2、NO),致使标准SCR反应向快速SCR反应加速转化。
采用电化学沉积法在透明导电玻璃衬底上成功制备出高表面积的BiVO4纳米多孔光阳极,研究了表面Au负载对其光电化学(PEC)性能的影响。利用SEM、UV-Vis、PEC性能评价及电化学阻抗谱等对其进行分析。结果表明,Au负载并未显著改变样品形貌;Au负载有助于增强材料在可见光区的吸收;Au负载有利于增强BiVO4光阳极的光电流,使其1.23 V时的光电流由1.24 mA/cm2增强至2.24 mA/cm2,提高了近1倍;材料PEC性能的增强来自于固体电极/电解液界面特性的改善。同时,通过构筑光电化学电池评价样品的实际产氢性能发现,Au负载有助于大幅提升材料的产氢性能,可由33.2 μmol/(cm2·h)增至59.5 μmol/(cm2·h)。
通过单因素试验优化了耐盐人苍白杆菌(Ochrobactrum anthropi) N2-2的脱氮发酵培养条件。利用Plackett-Burman试验得出影响菌株N2-2氨氮降解效率最显著的3个因素为pH、丁二酸钠质量浓度和温度。通过Central Composite Design试验设计对菌株N2-2的培养条件进行响应面优化并分析得出最佳脱氮发酵培养条件。结果表明,在丁二酸钠质量浓度为9.1 g/L、初始氨氮质量浓度为300 mg/L、pH为8.6、转速为120 r/min、温度为30℃、接种量为4%的条件下,氨氮降解率为84.97%,比优化前提高了11.78%。
利用二水草酸钴、二水草酸锰构建CoC2O4/MnC2O4复合催化剂,并将其用于乙苯选择性氧化制备苯乙酮,通过气相色谱仪(GC)对产物进行定量分析。通过单因素与设计正交实验等方法探究反应的最佳工艺条件。结果表明,最佳工艺条件为反应温度为120℃、钴锰摩尔比为2∶1、固液比为1.0,此时,乙苯转化率与苯乙酮选择性最高,分别为26.58%与81.19%。在最佳反应条件下,将氧源替换为氧气,乙苯转化率与苯乙酮选择性分别为52.2%与90.25%。该催化剂具有优异的循环使用性能,在50次内的催化效果基本不变。CoC2O4/MnC2O4复合催化剂体系克服了传统乙酸钴催化剂易被氧化、易结块、不能循环等缺点,能够有效提高催化剂的利用率,降低生产成本。
以卵囊藻为研究对象,分别在精对苯二甲酸(PTA)废水原水和3种不同处理方法处理后的PTA废水中进行固碳实验研究。结果表明,卵囊藻在PTA废水原水中对COD降解率为84.56%,平均固碳效率仅为79.57%;采用经过生化处理和经过紫外预处理的PTA废水,微藻的平均固碳效率分别达到了97.78%和95.74%,且固碳效率较为稳定;采用Fenton预处理的PTA废水,COD去除率只有58.18%,但平均固碳效率达到了85.37%,高于PTA原水的相应值。以PTA废水为介质培养微藻,可以同时实现废水净化和CO2固定,并且在经过预处理的废水中有更好的固碳效果。
针对单一聚合物电解质在室温条件下离子电导率低、电解质与电极界面稳定性差的问题,采用超临界CO2相分离法制备掺杂适当比例聚氧化乙烯(PEO)的聚偏氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)基电解质,并通过共混改性得到多孔PVDF-HFP-PEO聚合物薄膜。结果表明,该聚合物薄膜具有较高孔隙率与吸液率,热分解温度超过380℃,热稳定性较好;吸附电解液后,该电解质离子电导率为5.13 mS/cm。组装成Li//PVDF-HFP-PEO电解质//LiFePO4扣式电池后,1 C倍率循环下正极首圈放电容量达到128.5 mAh/g,循环70圈后,正极放电容量剩余122.8 mAh/g。
利用改进的共沉淀法合成了一系列不同铁锰掺杂比的LaFe1-xMnxO3钙钛矿催化剂。以间甲酚为模拟污染物,评估合成的LaFe1-xMnxO3钙钛矿催化剂的催化臭氧氧化活性,并对合成条件进行优化,在最佳合成条件下探究铁锰掺杂比的影响。通过SEM、XRD、TEM mapping对材料形貌结构进行表征,通过O2-TPD对催化剂氧空位进行研究,并结合GC-MS和HPLC-MS推测了间甲酚反应的降解过程。结果表明,LaFe0.26Mn0.74O3催化剂具有最佳的催化效果;LaFe0.26Mn0.74O3催化剂具有很好的稳定性;同时盐度对于间甲酚的降解有一定的抑制作用。
以加氢改质柴油掺炼绥中减一线为原料,考察采用临氢降凝-补充精制-精密分馏工艺制备满足行业标准NB/SH/T 0913—2015轻质白油(Ⅰ)指标要求和国标GB 2536 T-40℃变压器油指标要求产品的可行性。结果表明,在反应压力为15 MPa、氢油体积比为500、空速为1.0/0.5 h-1的条件下,以加氢柴油为原料,当反应温度为T1/T2时,可生产满足轻质白油(Ⅰ)、变压器油指标要求的产品;以绥中减一线为原料,无法生产满足轻质白油(Ⅰ)、变压器油指标要求的产品;以加氢柴油掺炼10%减一线为原料,在反应温度T1+60/T2+60℃时,可生产满足轻质白油(Ⅰ)、变压器油指标要求的产品。
使用高压液相色谱和荧光检测器对咖啡因样品进行分离和荧光检测,经过优化确定采用220 nm为激发波长、400 nm为发射波长进行检测,建立了相对于咖啡因的荧光物质含量的定量方法,并对不同咖啡因样品进行分析。研究发现,粗品咖啡因中荧光物质主要有6种,合格成品咖啡因中荧光物质剩余4种,确定保留时间为17.29 min的物质(简称物质3)为导致产品荧光指标不合格的主要物质。采用工业上常用的高锰酸钾氧化、连二亚硫酸钠还原、活性炭吸附和重结晶咖啡因精制方法对回收的一浓品咖啡因进行了处理。结果表明,重结晶能够有效脱除物质3,脱除效率为89.5%,其他方法都不能有效去除物质3且呈现出不同的影响趋势。