采用浸渍法制备了四氯化锡为主要活性组分的无汞催化剂,在固定床反应器上评价了该催化剂活性。结果表明,以四氯化锡为主要活性组分的催化剂中加入助剂可明显提高稳定性,催化剂中加入稀土元素稳定性最高,多组分复合催化剂活性和稳定性明显高于单一和双组分催化剂。筛选制备了SnCl4-CuCl2-BiCl3-CeCl3/C催化剂,在反应温度为120℃,空速为90 h-1,V(HCl)/V(C2H2)=1.1的条件下进行正交优化,结果表明,22% SnCl4/6% CuCl2/10% BiCl3/2% CeCl3/C催化剂初始转化率可达95.1%,选择性为99.5%。
利用行星式球磨机并采用机械化学法制备了系列Ni-Al2O3催化剂,考察了球配比[大小质量比(1∶0、0∶1、1∶1)]、球磨时间(30、50、60、70、90 min)和球料比(1∶1、2∶1、3∶1)对Ni-Al2O3催化剂晶相结构、孔道结构、粒径分布和浆态床CO甲烷化性能的影响。XRD分析结果显示,具有NiCO3·6H2O物相的活性组分Ni前体焙烧后均转变成无定型NiO,高度分散在Al2O3载体中。BET和PSD分析表明,大球球磨制备的CT-10比表面积较大,近300 m2/g;平均粒径较小,仅为240 nm。评价实验显示,全采用大球球磨制备的CT-10试样,CO转化率、CH4选择性和CH4收率均最高,分别为72.01%、49.08%和35.57%。经对球磨时间(60 min)和球、料质量比(2∶1)优化后,所得CT1-60-21试样的CH4选择性和收率分别提高至87%和75%。
以PEO-PPO-PEO三嵌段共聚物(F127,Ma=12 600)为表面活性剂,与铝源AlCl3通过原位合成法制备了F127-MoO3/Al2O3催化剂,并对催化剂进行了FT-IR、XRD、FE-SEM和N2吸附-脱附等表征。考察了不同反应条件对模型油催化氧化脱硫效果的影响。结果表明,表面活性剂F127的加入促进了MoO3在Al2O3表面的高度分散,提高了催化剂的比表面积、平均孔径和孔容;对于10.0 mL模型油(硫质量分数为400 μg/g),在催化剂质量为0.06 g,氧化剂用量为0.03 mL,反应温度为70℃,反应时间为23 min时,苯并噻吩(BT)的脱除率接近100%,BT被氧化成BTO2;催化剂重复使用5次后,仍具有较高活性。
电解锰废渣年产量大,污染物种类多,渣库管理相对落后。在长期风雨侵蚀下,导致大量可溶Mn2+的转移并进入外环境,污染周边土壤及水体等,存在巨大的潜在安全隐患。为了解决锰渣的污染问题,以生石灰为固化剂,通过正交实验和单因素优化实验,考察了生石灰添加量、液固比、反应温度及反应时间对锰渣中可溶性Mn2+固化效果的影响。结果表明,生石灰添加量对可溶性Mn2+固化的影响较大,当生石灰添加量为5 g、液固比为7∶1、反应时间为10 h、常温反应条件时固化效果最好,可溶性Mn2+固化率达98.10%,残余Mn2+质量浓度为1.01 mg/L,符合GB 8978—1996的排放要求。
为提高白光LED的显色指数,降低色温,采用阳离子协同替换的方式,在YAG石榴石相中引入N3-的方式,合成一种新型可被蓝光LED激发的石榴石相结构的氮氧化物荧光粉。利用高温固相法合成了Ce3+掺杂的Y2.94-xZrxAl5-ySiyO12-zNz∶0.06Ce3+(YZASON∶0.06Ce3+)(x=y=0.5、x=1,y=0.5、x=y=1)荧光粉,采用XRD、荧光光谱仪等表征手段对所制备的荧光粉的晶体结构与发光性能进行表征;并考察了原料投料量和助熔剂种类等对共生相的影响。结果表明,所制得的荧光粉是石榴石相和Zr0.72Y0.28O1.862共生相的两相结构,并几乎不受原料投料量和助熔剂种类变化的影响;发射光谱相对于YAG∶Ce3+荧光粉有明显的红移,最大红移量26 nm左右;热猝灭较小;在色坐标上相对于在黄绿光区域和色温较高的YAG∶Ce3+荧光粉,能够表现出黄光且色温也较低(CCT<6 000 K)。
采用液相超声法成功地将体相g-C3N4剥离为g-C3N4纳米片。通过XRD、FT-IR、TEM、BET和瞬态光电流对样品的性质进行表征,并研究g-C3N4纳米片光催化杀灭大肠杆菌(E. coli)和金黄色葡萄球菌(S. aureus)的活性。结果表明,将体相g-C3N4剥离为g-C3N4纳米片并没有改变分子结构,但g-C3N4纳米片光催化杀灭E. coli和S. aureus的活性均优于体相g-C3N4。g-C3N4纳米片的超薄二维结构具有大的比表面积,是体相g-C3N4的6.97倍,同时有效地促进了光生电子和空穴的分离,两方面的协同作用下,g-C3N4纳米片表现出优异的光催化抗菌活性。
为改善PTFE中空纤维膜表面亲水性能,扩大其在污水处理领域中的运用,采用含有磺酸基、氨基、羟基、醛基、羧基的溶液浸渍预处理,利用低温等离子体法对PTFE中空纤维膜进行表面亲水改性。SEM、ATR-FTIR分析结果表明,PTFE中空纤维膜经过不同亲水基团改性后,磺酸基、氨基、羟基、醛基、羧基成功地接枝到PTFE膜表面。改性后的PTFE中空纤维膜的接触角和出水渗透压有较大幅度下降,其中经羧基改性后的PTFE中空纤维膜接触角最低下降为52°,出水渗透压下降为0.18 MPa。5种亲水基团中,改性PTFE中空纤维膜最佳的亲水基团为羧基,最佳的预处理溶液为丙烯酸。
以正十六胺(HDA)为插层材料,用二正丁胺(DBA)控制pH,合成了层状羟基磷酸铜(Cu2(OH)PO4)纳米片。在水热条件下将正硅酸乙酯(TEOS)与羟基磷酸铜层间的HDA进行交换,通过焙烧制得Cu2(OH)PO4-SiO2复合纳米材料。用X射线衍射(XRD)、红外吸收光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)和紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis)等方法对样品进行表征。通过罗丹明B的可见光-芬顿催化降解反应,考察了所得样品的可见光-芬顿催化活性。结果表明,复合后的Cu2(OH)PO4-SiO2材料的催化性能较复合前的Cu2(OH)PO4纳米片明显提高。
采用酸浸法从破碎的废细电线中浸出铜,考察了初始酸浓度、反应温度、反应时间、固液比和浸出助剂对浸出率的影响。结果表明,在硝酸浓度为3.5 mol/L、过氧化氢质量分数为30%、固液比为1∶6、温度为35℃、时间为2 h条件下,铜浸出率为73.1%。再以浸出溶液为原料,聚乙烯吡咯烷酮为分散剂,葡萄糖和二氧化硫脲为还原剂,采用液相还原法制备微细铜粉,考察了二氧化硫脲和铜离子浓度比、反应温度和反应时间对铜粉粒度的影响,利用激光纳米粒度仪、X射线衍射仪、扫描电子显微镜和红外可见分光光度计对铜粉进行表征。结果表明,二氧化硫脲与铜离子浓度比为2∶1、反应时间为15 min、反应温度为75℃的条件下,可以制得分散性较好、粒径约为200~500 nm的微细铜粉。
利用水热法制备碳载水滑石(NiFe-LDH/石墨毡)复合电极材料,联合空气阴极燃料电池催化络合铁的氧化。与普通石墨毡相比,水滑石电极具有氧化速率快,电池中Fe2+浓度转化速率加快了44.4%。采用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射仪(XRD)、X-射线光电子能谱仪(XPS)、扫描电化学显微镜(SECM)、循环伏安(CV)以及计时电势法对NiFe-LDH/石墨毡复合电极进行表征。结果表明,NiFe-LDH/石墨毡复合电极均匀负载在碳纤维上,颗粒均匀,晶型结构为片状,同时在催化Fe2+浓度转化率方面具有更好效果,因此,NiFe-LDH/石墨毡复合电极广泛应用于燃料电池中。
以N-甲基吡咯烷酮为溶剂,多级萃取脱除中海36-1环烷基馏分油中的稠环芳烃制备环保橡胶填充油。考察工艺条件对精制油收率和PCA质量分数的影响。采用柱色谱法将组分依次分离为饱和分、单环、双环和多环芳烃4个组分。研究发现,单级萃取将多环芳烃质量分数从14.51%降至6.88%,多级萃取后多环芳烃质量分数降至4.29%;单环、双环芳烃总质量分数始终维持在17%~18%。采用FT-IR对油品进行了表征。确定实验最佳操作条件为萃取温度为30℃、剂油质量比为2∶1、萃取级数为2,此时精制油收率为57.67%,PCA质量分数为2.87%,CA值为9.52%,100℃运动黏度为17.38 mm2/s,基本满足国内外典型环烷型橡胶填充油质量标准。
利用Aspen Plus模拟软件对CO2捕集生产碳酸丙烯酯精馏工段进行模拟优化。首先根据物系性质选取合适的热力学方法和模拟模型,再对待分离组分进行分析,确定合适的分离序列,即采用双塔精馏,主要产品碳酸丙烯酯在一塔塔釜获得,副产品丙二醇在塔塔釜获得;运用Aspen Plus中的DSTWU模块,确定精馏塔的初始参数。在初始参数下,利用Aspen Plus的RadFRac模块对二塔进行严格计算,并通过多次优化得到了合适的进料温度、操作压力;利用Sensitivity模块进行灵敏度分析,得到2个塔的进料位置、回流比、馏出比等参数的优化结果。产品PC质量分数达到99.6%,产品PG质量分数达到99.9%,达到分离要求。
在pH为3.87的Tris-盐酸介质中,Cu(Ⅱ)与固绿FCF在溴代十六烷基吡啶(TPB)存在下结合生成离子缔合物,使体系的瑞利光散射(RLS)信号显著增强并产生新的瑞利散射光谱,最大瑞利散射峰位于366 nm波长处,Cu(Ⅱ)的质量浓度在0.01~0.22 mg/L范围内与体系的瑞利散射增强程度(ΔIRLS)呈线性关系,检出限为0.009 5 mg/L,定量限为0.013 mg/L。由此建立了高灵敏、快速准确测定Cu(Ⅱ)的瑞利散射新方法,还研究了体系的瑞利散射光谱特征及适宜反应条件。该方法的加标回收率为98.0%~101%,相对标准偏差RSD(n=5)为1.8%~2.4%,适于市售饮料中Cu的测定。