为提高常温下对VOCs高效降解中催化剂的活性、降低催化反应温度,以异丙醇为研究对象,通过Pd掺杂的Cu-BTC改性MOF催化剂实现对异丙醇的常温催化降解。结果表明,当Cu与Pd的摩尔比为12:1时,Pd掺杂改性Cu-BTC具有最佳的催化活性,能够在35℃条件下实现对异丙醇的完全降解。对活化温度的优化研究发现,150℃活化后的Cu-Pd-BTC的活性最佳,催化剂在循环利用7次后仍能达到93%以上的降解效果。此外,通过SEM、EDS、XRD等表征手段揭示了Cu-Pd-BTC催化剂的微观结构,证明了Cu-BTC的成功合成,阐明了催化剂的结构与催化活性的关系。
以丙烯酸镁(MgA)和丙烯酸钠(SA)为单体、N,N'-亚甲基双丙烯酰胺(MBA)为共价交联剂,通过溶液聚合方法制备了系列聚丙烯酸镁/丙烯酸钠(PAMgA/x-PASA)双交联水凝胶,并测试分析了共聚水凝胶材料的结构、吸水特性和力学性能。结果表明,MBA作用下丙烯酸镁和丙烯酸钠形成了双交联结构的共聚水凝胶,显著提高了丙烯酸盐水凝胶的吸水溶胀比、保水性和重复吸水能力。当SA质量分数为20%时,水凝胶的吸水溶胀比达550%,较单一离子交联的聚丙烯酸镁提高近4倍;12 h干燥后的保水率约60%;而多次干燥-吸水溶胀以后,水凝胶的吸水溶胀比仍高达300%。此外,丙烯酸钠和MBA的加入对水凝胶的拉伸强度影响不大,但显著提高了材料的断裂伸长率,可从395%提高到690%。
采用等体积浸渍法在γ-Al2O3中引入了B2O3,以较低P/Ni摩尔比(1.2)的磷酸盐作前驱体,利用程序升温还原法制备了以Al2O3为载体的磷化镍催化剂,并考察了催化剂的加氢脱硫反应性能。结果表明,B2O3抑制了Al2O3与磷酸盐之间的反应,降低了磷损失。获得Ni2P所需的最低B2O3质量分数在10%~20%之间。当B2O3质量分数≤10%时,主要得到Ni12P5。在γ-Al2O3载体中引入B2O3显著提高了催化剂的加氢脱硫活性,但B2O3质量分数大于10%时催化剂的活性降低。二苯并噻吩在磷化镍催化剂上主要通过直接脱硫路径进行反应,引入B2O3提高了磷化镍催化剂酸性和加氢选择性。
选择Cr (NO3)3·9H2O与对苯二甲酸为原料,通过溶剂热处理方法制备得到MIL-101(Cr)及MIL-101(Cr)-125Ti,利用SEM、TEM、XRD等对其形貌和结构进行表征,对比了不同吸附剂添加量、溶液pH及温度参数引起的MIL-101(Cr)-125Ti吸附能力变化。结果表明,相对于MIL-101(Cr),MIL-101(Cr)-125Ti粒径尺寸显著增大,可以获得对BPA的更强吸附能力;MIL-101(Cr)-125Ti中同时形成了结晶相与非晶相两种组织形态;MIL-101(Cr)-125Ti大部分孔径接近6.1 nm,说明MIL-101(Cr)-125Ti属于一种介孔结构;MIL-101(Cr)的比表面积更小,形成了更大的孔径。经过对BPA去除率的影响试验结果确定了最优的参数:吸附剂质量浓度为0.75 mg/mL、溶液pH为5、溶液温度为35℃。
合成了一种聚酯多元醇异氰酸酯预聚体界面相容剂,并成功用于以玉米秸秆粉和废聚丙烯为原料的生物质-废塑料复合材料制备中。考察了界面相容剂的适宜合成工艺条件及性能。通过扫描电镜(SEM)、力学性能分析、热重分析(TG)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等手段对复合材料的形貌、力学性能和热性能等进行了表征。结果表明,相容剂能有效改善生物废弃物粉末和PP间的相容性,当相容剂的添加量为5.0%时,玉米秸秆粉和PP复合材料的最大弯曲强度为43.26 MPa (未添加时为34.83 MPa)和抗拉强度为23.06 MPa (未添加时为15.70 MPa)。同时相容剂的加入提高了木质纤维素-塑料复合材料的热稳定性和耐水性。研究表明,新型相容剂具有价格适中、加入量少、增容效率高等特点,解决了目前使用的相容剂制备过程复杂、成本高的问题。
为解决传统间歇式搅拌反应釜制备硫化亚铁产物粒径大、分布不均匀和重复性差的问题,以FeSO4·7H2O和Na2S·9H2O为原料,在超重力反应器(撞击流-旋转填料床)中成功连续制备了粒径小且均一的硫化亚铁纳米粒子。利用扫描电镜、X射线衍射和激光粒度仪等方法对样品的粒径分布和形貌结构进行表征,考察了反应物初始浓度、超重力因子和撞击初速对硫化亚铁粒径的影响。结果表明,随着反应物初始浓度、超重力因子以及撞击初速的增大,硫化亚铁的粒径先减小后增大,粒径分布逐渐变均匀。最佳制备工艺条件为:反应物初始浓度为0.1 mol/L,物料比为1:1,超重力因子β=239.8,撞击初速μ=9.43 m3/s。在此条件下制备的硫化亚铁纯度较高且粒径分布均匀,中位粒径D50为87 nm,90%的硫化亚铁颗粒在150 nm以下,对铬(Ⅵ)离子有较强的吸附能力,最大吸附量为196.85 mg/g。
采用3-氨丙基三乙氧基硅烷(KH-550)为刻蚀剂制备了KH-550-HZSM-5系列催化剂,利用XRD、SEM、NH3-TPD、FT-IR表征手段对催化剂的结构、形貌及酸性变化进行测试,并在固定床中进行催化MTO反应的性能评价。结果表明,从催化剂性能及经济性评估,KH-5500.3-HZSM-5催化剂在温度为490℃、常压、氮气流量为20 mL/min、WHSV=1.08 h-1、催化剂质量为0.5 g、石英砂质量为5 g条件下,甲醇的转化率为100%,乙烯和丙烯的总选择性约为64.95%,烯烃总选择性为85.90%;然而,与HZSM-5相比,C9+的总选择性从22.03%降到7.12%。
针对污水生化处理过程中关键水质参数难以实时监测、进水冲击负荷变化下难以及时稳定调控等问题,在中试水平下连续运行可调容积型多级AO工艺,探究瞬时监测的各单元工艺参数(DO、ORP、pH)与延时水质参数(COD、氨氮、总氮)的相关性与转换性以及ASM2d模型仿真数据,通过构建模拟仿真系统,确保中试水平的多级AO工艺稳定运行与调控。结果表明,工艺运行过程中不同单元的瞬时pH、氧化还原电位(ORP)、温度(T)、溶解氧(DO)等参数与工艺各阶段的关键水质指标(COD、TN、TP、NH4+-N、NO3--N等)具有较高的相关性,通过仿真软件数据库优化拟合获得实时的工艺调控指导方案,实现工艺的及时地调控与参数修正,优化运行工艺保证出水水质稳定,达到地方排放标准的目标。
采用化学共沉淀法制备了磁性石墨烯相碳化氮纳米复合材料(g-C3N4/Fe3O4),并将其作为吸附剂用于水样中3种苯基类有机农药(phenyl-OPs)的超声辅助磁性固相萃取(UAE-MSPE),采用气相色谱-电子捕获检测器(GC-ECD)对其进行分析测定。在最佳萃取/解吸条件下,该方法在0.1~200 μg/L浓度范围内线性关系良好(R2>0.9912),检出限(S/N=3)为0.02~0.12 μg/L,加标回收率为84.1%~94.2%,相对标准偏差(RSD)为3.5%~5.7%。研究表明,该方法操作简单快速、回收率高、重复性好,对环境水样中苯基类有机农药的快速筛选具有潜在的价值。
利用全自动石墨消解仪,以50%王水消解样品,在5%盐酸介质中用0.8%硼氢化钾(含0.2%的氢氧化钾)作为还原剂,采用氢化物发生-原子荧光光度法(HG-AFS)对地球化学样品中的砷、汞2种元素同时进行测定。结果表明,该方法砷和汞的检出限分别为0.006 8、0.004 3 μg/g,砷和汞的相对标准偏差(RSD%,n=12)分别为0.43%~4.05%、2.98%~7.88%,均小于10%。该方法结果准确,操作简便、快速,应用成本低,精密度和准确度均满足地质实验室质量管理规范要求(DZ/T 0130—2006),可广泛应用到测定地质样品中砷、汞的实际工作中。