现代化工

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (S2) : 60-65. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.S2.012

技术进展

热催化剂去除挥发性有机污染物的研究进展

孙心 ¹ ,
程宏俊 ²^,^* ,
王威龙 ¹ ,
景旭翎 ¹ ,
王晓东 ¹ ,
张岩乐 ¹ ,
王铎 ¹

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Research progress on the catalytic thermal degradation of volatile organic pollutants

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Received		Published
2026-03-03		2026-10-31
Issue Date	Revised Date
2026-10-21	2026-03-03

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摘要

从贵金属催化剂、非贵金属催化剂、非金属催化剂及金属有机框架(MOFs)催化剂4大类出发,综述了不同催化剂去除VOCs的研究,涵盖各类催化剂的结构特性、催化机理及应用潜力,为开发低温高效、廉价稳定的VOCs催化剂提供参考。

Abstract

This paper reviews research on the removal of volatile organic compounds (VOCs) based on four types of catalysts:noble metal catalysts,non-noble metal catalysts,non-metal catalysts,and metal-organic framework (MOF) catalysts,covering the structural characteristics,catalytic mechanisms,and application potential of each type of catalyst,providing a reference for developing low-temperature,efficient,cost-effective,and stable catalysts for VOCs.

Graphical abstract

关键词

挥发性有机物(VOCs) / 热催化 / 金属催化剂 / 非金属催化剂 / 金属有机框架(MOFs)

Key words

volatile organic compounds (VOCs) / thermal catalysis / metal catalysts / non-metallic catalysts / metal-organic frameworks (MOFs)

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孙心,程宏俊,王威龙,景旭翎,王晓东,张岩乐,王铎. 热催化剂去除挥发性有机污染物的研究进展[J]. 现代化工, 2026, 46(S2): 60-65 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.S2.012

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挥发性有机化合物(VOCs)包含烷烃、烯烃等多类物质^[1],不仅危害人体健康,还会与NO_x、SO_x反应生成二次气溶胶、光化学烟雾,严重影响空气质量,其高效降解技术已成为全球环境领域研究热点。

VOCs末端处理技术分为回收与消除2类。回收技术中,吸附法操作简单、成本低,但处理高浓度气体效果受材料特性限制,且存在吸附剂再生问题;膜分离技术溶剂可循环,但成本高、通量低、稳定性差。消除技术包括等离子体降解、生物氧化等,其中直接焚烧法设备简单但热效率低、易产生二次污染,生物氧化法运行成本低却降解不完全,光催化技术无二次污染但实际应用受光响应等因素制约。热催化氧化技术可在200~500℃下将VOCs完全氧化,较传统焚烧法(800~1 200℃)能耗显著降低,且选择性高、副产物少,是目前最有效的VOCs降解技术之一。该技术核心为催化剂,反应主要遵循MvK、E-R、L-H 3种机理^[2],分别依赖晶格氧/吸附氧氧化、吸附态与非吸附态反应物反应、双活性态反应物反应。

本文中将热催化剂分为金属、非金属及MOFs类,从高效低耗稳定降解VOCs角度,总结近年各类催化剂研究进展,重点探讨结构调控、性能优化及催化机理,为该技术在VOCs及多污染物控制中的应用提供参考。

1 金属催化剂

1.1 贵金属催化剂

贵金属基催化剂由贵金属(Pt、Au、Ag等)负载于载体表面构成,具有催化活性高、稳定性好等优点,但由于贵金属资源稀缺、成本较高,限制了大规模工业化应用。通过载体改性、金属掺杂等策略,可在降低贵金属用量的同时,进一步提升催化性能。

1.1.1 Pt基催化剂

当Pt作为负载型催化剂时,活性的影响因素较多,如载体的性质、Pt的负载量和Pt的颗粒尺寸等。不同载体对Pt在催化剂表面的分散程度有影响。一般而言,Pt的分散性越好,催化活性越大。Pt基催化剂载体一般为TiO₂、CeO₂和γ-Al₂O₃等。

研究表明,VOCs在不同负载Pt催化剂上的降解途径基本相似[图1(a)~(c)]^[3-5]。VOCs的降解是通过载体表面的羟基与吸附在Pt上的氧的协同作用来实现的,如甲醛的消除。因此,制备合适的载体,提高贵金属颗粒的分散性,对催化剂的活性有很大的帮助。Zhu等^[6]通过探索不同卤素元素对 Pt-TiO₂降解甲醛的影响,提出了贵金属催化剂卤素中毒的可能机理。机理表明,卤素占据贵金属催化剂表面的活性位点,阻碍了反应的进行,机理如图1(d)所示^[6]。

同时向催化剂中掺杂碱金属也可提升催化性能,Cui等^[7]采用磁搅拌浸渍法制备了一种负载在Na掺杂TiO₂(Na-Pt/TiO₂)上的单原子Pt催化剂,并可以在接近环境温度的条件下高效降解异丙醇和臭氧生成CO₂和H₂O。结果表明,带·OH自由基是异丙醇在室温下氧化的主要活性物质。钠离子掺杂使原子分散的Pt周围形成·OH,异丙醇转化率为100%,CO₂选择性为91.34%,稳定性为9 h,显著提高了催化性能。

1.1.2 Au基催化剂

Au基催化剂具有耐腐蚀性强、不易因积碳失活等特点,纳米级Au颗粒展现出优异的氧化活性,但存在氧转化率低、热稳定性不足等问题。通过构建核壳结构、双金属掺杂等策略,可显著优化其催化性能。Chen等^[8]采用软模板法制备Au/SiO₂核壳催化剂,薄SiO₂壳层缩短甲醛与Au活性位点的传质距离,提升催化氧化效率。Trung等^[9]通过化学还原法成功合成一种新型的含纳米金属颗粒(Au、Pd、Au-Pd)、CeO₂和颗粒碳的吸附剂/催化剂,在175℃、GHSV=30 600 h^-1、相对湿度60%的条件下,甲苯去除率最高可达96.5%,且10 h内稳定性良好。

在常温下制备不产生二次污染的氧化脱除HCHO的催化剂是非常理想的,但也是具有挑战性的。Li等^[10]通过原位沉积均匀的Au纳米颗粒在预先成型的Co-LDH纳米片上制备了Au装饰钴(Co)掺杂Mg/Al层状双氢氧化物(x% Au/Co-LDH)。x% Au/Co-LDH催化剂的最佳负载量质量分数2%(2% Au/Co-LDH),其室内HCHO完全氧化成CO₂的活性优于未掺杂Co的2% Au/LDH二元样品和其他对照样品。研究表明,Co掺杂、修饰的Au NPs和丰富的羟基的协同作用是在室温下氧化去除超过2% Au/Co-LDH的有效原因,特别是Co掺杂有利于Au在具有强电子相互作用的Co-LDHs上沉积,有利于氧在室温下的吸附和活化。

1.1.3 Ag基催化剂

Ag基催化剂因相对低廉的成本,用Ag代替Pt和Au对降低成本有很大的帮助。同时,负载Ag催化剂因在低温氧化过程中的优异活性也引起了人们的广泛关注。

Ag的掺杂可以有效提高催化剂的催化活性。Ma等^[11]对比了一锅溶剂热法制备的Ag/Co₃O₄催化剂与浸渍法制备的2% Ag/Co₃O₄-1催化剂。表征结果表明,苯氧化的催化活性为2% Ag/Co₃O₄>1% Ag/Co₃O₄>2% Ag/Co₃O₄-1>Co₃O₄。说明一锅溶剂热法制备的2% Ag/Co₃O₄催化剂具有更多的表面活性位点,对苯具有良好的催化活性。

同时,载体晶型对Ag基催化剂活性也有显著影响。Chen等^[12]将Ag负载于不同晶型TiO₂上,发现Ag/锐钛矿TiO₂催化剂的甲醛氧化活性优于金红石型,结果表明,TiO₂载体的晶体结构对Ag/TiO₂催化剂HCHO氧化活性有很大影响,Xiao等^[13]通过序贯沉积法制备MnO₂-Ag-CeO₂夹层中空催化剂(图2),Ag团簇夹于CeO₂内壳与MnO₂外壳之间,形成Mn-Ag-Ce多界面,促进氧的活化与迁移,对甲苯的T₅₀和T₉₀值分别为186、191℃,60 h稳定性测试中表现出优异的耐水性。

1.2 非贵金属催化剂

近年来,Pt、Au、Ag等负载型贵金属催化剂在VOCs热催化氧化领域的研究已较为广泛,但贵金属价格高昂推高了应用成本,非贵金属催化剂因此成为研究热点。非贵金属催化剂主要包括过渡金属氧化物、稀土金属氧化物及复合金属氧化物催化剂等。

1.2.1 过渡金属氧化物催化剂

常见的过渡金属氧化物催化剂有MnO_x、CuO_x、Co₃O₄和Fe₂O₃等,具有电子移动性好、氧化性强、催化活性优异等优点,但是,单金属氧化物易发生相变,热稳定性较贵金属差,不同价态催化剂的活性差异很大,因此可以通过酸活化、调制多孔结构的方式来有效提高催化剂的催化氧化性能。

Wu等^[14]采用酸活化法制备的δ-MnO₂催化剂,如图3所示,其Mn—O键减弱,比表面积增加,表面晶格氧活性增加,提高了对甲苯氧化的催化性能。1 mol/L盐酸处理3 h的δ-MnO₂催化剂,在GHSV为72 000 mL/(g·h)、280℃下可以完全将甲苯转化为CO₂和H₂O,并能保持良好的催化稳定性50 h以上。结果表明,酸活化法在提高纳米催化剂的催化氧化活性以消除VOCs方面具有很大的潜力。

Wu等^[15]设计了一种简单的溶剂-热还原策略,制备了一种用于丙烷催化氧化的富氧多孔MnO₂纳米片催化剂(MnO₂-PS),MnO₂-PS催化剂中丰富的空位可以显著提高氧化还原能力和氧活化能力,从而提供更多的活性氧,增强氧的流动性和反应活性,从而加速C—H键的裂解和中间体的分解,有效提高了反应物分子的吸附和活化。

1.2.2 稀土金属氧化物催化剂

稀土金属氧化物具有丰富的d轨道空穴和可变价态,在去除VOCs中表现出良好的催化性能。其中CeO₂因优异的氧化还原性能、储氧释氧能力及Ce⁴⁺/Ce³⁺转换能力,成为VOCs氧化的热门载体。Yan等^[16]通过静电纺丝技术制备了CeO₂-NT、CeO₂-NB和CeO₂-WT 3种不同形貌的CeO₂催化剂,制备过程示意图如图4所示^[17],其中CeO₂-NB催化剂表现出比其他2种催化剂更出色的催化性能,这归因于其较高的比表面积和由多孔结构引起的大量氧空位。

此外,CeO₂的体积和表面氧空位对催化氧化VOCs也有极大的作用。Su等^[17]合成了一系列具有不同表面-体积氧空缺比的CeO₂探针模型。这种催化剂通过激活气态O₂形成吸附氧种来提高晶格氧种的迁移率和活性。Yang等^[18]采用共沉淀法制备了氟(F)改性氧化铈(F_x-Ce)型催化剂,表征发现F₃-Ce表面比裸CeO₂表面有更多的化学吸附氧、氧空位和Ce³⁺离子,结果表明,F₃-Ce具有更高的氧空位浓度、更多的活性氧和更大的甲苯吸附容量。

1.2.3 非贵金属复合金属氧化物催化剂

复合金属氧化物可以通过组分间协同作用,整合单一氧化物的优势来提升催化性能,其中部分催化剂还可用于多污染物的同步控制。Wang等^[19]采用两步水热法制备了MnO_x-CeO₂催化剂,研究表明Ce³⁺生成大量的化学吸附氧,是其对HCHO有优异氧化活性的主要原因。Shen等^[20]采用掺杂Cu的SmMn₂O₅莫来石催化剂在206℃时对甲苯的转化率为90%,即使在有水存在的情况下也表现出良好的稳定性。研究表明,Cu掺杂形成了Cu²⁺-O-Mn⁴⁺活性复合位点,经酸蚀去除表面Sm物种后,这些活性复合位点暴露得更多。

同时,非贵金属复合金属氧化物催化剂也逐渐应用于多污染物控制反应。Yin等^[21]通过将FeVO₄和Fe₂O₃半导体材料集成在一种双功能催化剂上,对NO_x和氯苯的双功能去除率大于95%,超过了最先进的V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂。结果表明,Fe₂O₃中的Fe电荷通过界面氧原子转移到FeVO₄中的Fe离子上,从而形成的间隙态降低了FeVO₄的功函数,提高了氧化还原能力,增强了双功能催化活性。

2 非金属催化剂

2.1 沸石基催化剂

一般来说,沸石按孔径大小可分为大孔(>50 nm)、中孔(2~50 nm)和微孔(<2 nm)沸石。这直接决定了特定类型沸石的吸附和催化性能。而VOCs分子的动力学直径通常小于1 nm,只有当孔隙尺寸大于VOCs的分子动力学尺寸时,VOCs才会进入沸石的孔道,受到孔壁叠加或毛细管凝聚作用。Yang等^[22]采用水热法合成了一种沸石约束的Pt Mn双金属催化剂(PtMn0.2@ZSM5),在体积分数5%水的存在下对丙酮氧化反应具有良好的催化活性。这是由于PtMn0.2@ZSM5纳米颗粒尺寸小,酸位点丰富,Pt⁰活性含量高,活性氧含量充足。同时,PtMn0.2@ZSM5催化剂对甲苯、乙酸乙酯、丙烷、二氯甲烷等多种VOCs的氧化也有明显效果,在去除VOCs方面具有广阔的工业前景。

双功能设计也可显著提升沸石基催化剂活性。Li等^[23]设计了一种串联双功能的沸石-Ag催化剂,在70℃时,甲醛转化率提高了50倍(100%与2%)。这是通过设计一种由酸性ZSM-5沸石和银组分组成的双功能催化剂实现的,该催化剂提供了2种功能互补的活性位点。分离出的酸性ZSM-5激活甲醛生成甲酸甲酯的气态中间体,甲酸甲酯更容易被后续的银组分氧化,并进一步氧化为CO₂。这些发现为HCHO氧化技术的发展开辟了新的途径,也可能为其他VOCs的更温和氧化提供指导。

2.2 其他非金属催化剂

常用的非金属催化剂主要有SiO₂、Co₃O₄和活性炭(AC)等。通常,非晶态二氧化硅纳米材料大致可分为4种类型,分别为零维(0D)纳米颗粒和原子团簇、一维(1D)纳米纤维和纳米管、二维(2D)纳米膜和三维(3D)纳米块^[24]。

Dong等^[25]通过典型的水热策略,将芯壳C@SiO₂纳米纤维在空气中热处理得到有序介孔SiO₂纳米管表面,适宜地生长出层次化的层叠硅酸镍超薄纳米片。在此基础上,得到了一个核壳SiO₂@Ni₂Co₁O_x纳米管,在体积分数5% H₂O存在下实现VOCs的高效转化。段明华等^[26]分别以介孔分子筛MCM-41、MCM-48、SBA-15为载体,采用等体积浸渍法制备了氧化钴/介孔分子筛催化剂,其中,当Co₃O₄的负载量为20%时,催化剂的催化活性最好,催化剂活性顺序为Co₃O₄/SBA-15>Co₃O₄/MCM-41>Co₃O₄/MCM-48,载体的孔径和催化剂的可还原性能是影响催化活性的主要因素。

此外,活性炭经改性后可提升吸附与催化性能,Wang等^[27]通过水热法制备了一系列不同Si/C质量比的Si改性ACs,并研究发现当Si/C质量比小于0.3时,有效提高了AC的点火温度和对甲苯的吸附能力。通过静态甲苯吸附实验表明,Si/C-0.1样品的平均孔径越大,其克努森扩散速率越高,Si/C-0.9样品的质量比越高。Si/C-0.1上甲苯的动态吸附与甲苯的初始浓度密切相关,可以很好地拟合一级动力学模型。且经5次吸附-解吸循环后,改性活性炭的解吸效率仍保持在80%左右。因此,硅改性活性炭在氧化、高温条件下去除甲苯方面具有很好的应用前景。

3 MOFs类催化剂

金属有机框架(MOFs)是由金属离子/簇与有机配体构成的多孔晶体材料,具有高比表面积、高孔隙率、化学多样性及结构可调性,可作为催化剂或前驱体制备金属氧化物,在VOCs吸附与催化氧化中展现出独特优势。

Li等^[28]通过浸渍-还原法制备高分散的金属纳米颗粒(Pt,Pd,Ru)(metal/MOFs)型催化剂,其中Pt/UiO-66对乙酸乙酯、甲苯、正己烷的转化率与CO₂选择性均达100%,150 h流动反应中稳定性优异,耐水性良好。另外Co-MOFs具有比表面积大、孔隙丰富、孔径易调节、结构多样、有机配体丰富等优点,也可作为一种性能优异的催化剂。Dong等^[29]通过对Co离子二次构筑单元(SBU)的调制和重构,成功合成了多种三维(3D)Co-MOFs金属有机骨架(Co-MOFs),包括三维纳米立方体Co-MOFs(Co-MOFs-NC)、三维网状纳米薄片Co-MOFs(Co-MOFs-MNS)和三维棱镜纳米管Co-MOFs(Co-MOFs-PNT),并通过对Co-MOFs-NC的后处理,首次合成了网状纳米片Co-MOFs-MNS和棱柱状纳米管Co-MOFs-PNT。实验结果表明,以Co-MOFs-MNS为前驱体的铈浸渍法制备CeCoO_x-MNS催化剂对苯、甲苯和δ-二甲苯具有较好的氧化活性。

此外,Dong等^[30]展示了一系列同构双金属MOFs,即PCN-250(Fe₂M)(M=Co²⁺,Ni²⁺,Mn²⁺)在催化O₃分解中的巨大潜力。特别是,PCN-250(Fe₂Co)在室温下宽湿度范围(0~80% RH),含10^-6 O₃的连续空气流中,O₃去除效率为100%。机理研究表明,高催化性能源于开放Co(Ⅱ)位点的引入以及其多孔结构。并且在10 Pa左右的低压下,PCN-250(Fe₂Co)对大多数VOCs具有较高的吸附能力(89~241 mg/g),而VOCs不仅是一类有害的空气污染物,也是O₃的前体。该研究为开发集O₃和VOCs去除于一体的先进空气净化材料开辟了一条新的途径。

4 结论与展望

总结了近年来不同种类催化剂催化氧化挥发性有机污染物(VOCs)的应用效果。其中,贵金属负载型催化剂催化活性高、低温催化能力突出,降解VOCs效率显著优于多数非贵金属催化剂,但受限于资源稀缺、价格昂贵等问题,难以实现大规模工业化生产。非贵金属催化剂通过改性、掺杂、复合等手段优化后,可有效提升比表面积、增加吸附位点并提高氧空位浓度,进而实现低温高效催化氧化VOCs,且已逐步拓展至多污染物协同控制领域。沸石材料因比表面积大、孔结构适宜,可减少活性成分团聚、提升机械强度,同时其表面酸性位点赋予一定催化活性,是优良的辅助催化材料。活性炭等非金属催化剂成本低廉,在高温氧化条件下去除甲苯方面应用前景广阔;MOFs类催化剂具备高比表面积等独特优势,正逐步替代传统无机多孔材料,同构双金属MOFs作为新型催化剂,应用潜力良好。

展望未来,热催化氧化技术已广泛应用于工业VOCs治理,各类催化剂在降本、抗中毒、提升稳定性与低温活性等方面成效显著,但仍需研发更廉价、高效、稳定的催化剂,同时多污染物控制反应也逐渐成为研究热点。这将需要来自各种专业团体的贡献,使得热催化VOCs在环境领域取得进一步的发展。

参考文献

原文顺序 | 出版日期 | 本文引用

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