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CeO2在逆水煤气变换中的催化机理与性能研究进展

于跃 ,  王宗宝 ,  贺业亨 ,  孟闪茹 ,  许皓南

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (11) : 81 -85.

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现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (11) : 81-85. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.11.015
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CeO2在逆水煤气变换中的催化机理与性能研究进展

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Research progress of the catalytic mechanisms and performance of CeO2 in the reverse water gas shift reaction

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摘要

阐述了CeO2作为多功能催化剂参与逆水煤气变换的作用机理与性能。CeO2表面氧空位被认为是CO2分子的吸附与活化的关键位点,且其能够通过强金属-载体相互作用有效调控活性中心。列举了近年来基于CeO2的催化剂体系的最新进展,包括其本征形貌调控以及过渡金属和贵金属(如Cu、Ni、Pt、Ru)掺杂调变策略。重点探讨了CeO2基催化剂的结构-性能关系及其催化特性,并为高效CO2转化技术的研发提供理论依据。

Abstract

This review provides a comprehensive analysis of the mechanistic functions and catalytic efficiency of CeO2 as a multifunctional catalyst in the reverse water gas shift (RWGS) reaction.The surface oxygen vacancies of CeO2 are identified as active sites for the adsorption and activation of CO2 molecules,while its ability to modulate active centers through strong metal-support interactions is extensively discussed.This review summarizes recent advances in CeO2-based catalyst systems,encompassing strategies such as morphology control and doping with transition metals and noble metals (e.g.,Cu,Ni,Pt,Ru).A particular focus is placed on elucidating the structure-performance relationships and catalytic characteristics of these CeO2-based catalysts.Finally,this work aims to provide a theoretical foundation for the development of efficient CO2 conversion technologies.

关键词

逆水煤气变换 / 多相催化剂 / 二氧化铈 / 二氧化碳 / 合成气

Key words

reverse water gas shift reaction / heterogeneous catalyst / CeO2 / CO2 / synthesis gas

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于跃,王宗宝,贺业亨,孟闪茹,许皓南. CeO2在逆水煤气变换中的催化机理与性能研究进展[J]. 现代化工, 2026, 46(11): 81-85 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.11.015

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全球应对气候变化的紧迫性主要源于人类活动导致的温室气体排放大幅增加,这凸显了减少源自化石燃料的CO2排放的紧迫性和必要性。从长远发展趋势来看,可再生能源有望逐步取代化石能源,然而太阳能、风能和水力等主要可再生能源普遍具有波动性和间歇性等属性。如何高效应对和缓解可再生能源输出的不稳定性,已成为推动能源结构转型过程中亟需解决的核心技术问题。“电转气”(power-to-gas,P2G)技术是一种具有前景的解决方案,这项技术通过将电能以化学能的形式储存在分子键中,实现了能量的有效储存[1]。将夜间产生的多余风电等绿色能源转化为可储存的化学能,不仅有助于缓解可再生能源发电时的波动性,还能为电力系统提供调峰与应急保障等支持。
利用这种可再生能源生产的绿氢,可将CO2转化为燃料和化学品,该路径通过构建人工碳循环替代化石燃料,显著降低净碳排放。目前CO2还原主要有3种技术途径:热催化转化、光化学还原和电化学还原。光化学与电化学还原方法虽具有低温操作和原位产氢等优点,但效率和产能仍存在一定局限性。CO2的热催化转化过程通常在高温条件下进行,具有较高的反应速率,并且便于实现工业规模扩展,因此备受研究关注。
近几十年来,研究者已对多种热催化CO2转化路径开展了系统研究,如CO2甲烷化过程,可用于生产可再生天然气。在不同催化剂和反应条件下,CO2可通过逆水煤气变换反应(RWGS)生成合成气(CO与H2),该反应能够高效地将二氧化碳和氢气转化为一氧化碳和水,为生产合成气和多种高附加值化学品提供了灵活且可控的路径,包括CO甲烷化、甲醇合成以及费托(Fischer-Tropsch,FT)合成。逆水煤气转化技术正在成为绿色化学、低碳能源及可持续发展领域的研究和应用热点。
二氧化铈(CeO2)作为一种重要的稀土金属氧化物,在逆水煤气变换(RWGS)反应催化体系中展现出多功能的催化角色,这主要源于其独特的储氧能力和可调的氧化还原特性。CeO2的晶体结构为面心立方萤石型,核心催化特性来自于Ce4+/Ce3+氧化还原电对的可逆转换以及伴随的氧空位形成与消除过程。在RWGS反应条件下,CeO2表面能够通过Ce4+还原为Ce3+形成氧空位,这些空位可作为CO2分子吸附和活化的活性位点。这一独特的氧化还原柔性使CeO2在RWGS反应中既能作为活性组分直接催化反应,也能作为载体或助剂与金属组分产生协同效应,极大地丰富了CeO2基催化剂的设计维度和应用前景。
前人研究已对包括贵金属和过渡金属在内的多种RWGS催化剂进行了深入探讨[2-4]。为进行更具深度的机理剖析与体系归纳,本报告将特别聚焦于以二氧化铈(CeO2)为基础构成的催化体系,旨在系统梳理CeO2在调控反应路径、提升催化性能方面的核心规律与最新进展。

1 逆水煤气变换反应机理

1.1 逆水煤气变换反应机理类型

在不同条件下,CO2催化加氢可导向多种产物,包括一氧化碳(CO)、甲烷(CH4)、甲醇(CH3OH)以及其他高附加值化学品。在逆水煤气变换反应条件下,CO2甲烷化和甲醇重整是其2个最主要的竞争反应。理解反应的内在机理对于筛选具有优化潜力的高效材料至关重要,有助于加速新型催化剂材料的开发。
目前,逆水煤气变换反应的机理仍在深入研究之中。根据催化剂类型、反应条件(如温度、压力及CO2/H2比例)的不同,反应路径和反应级数可能存在差异。目前广为接受的RWGS反应机制主要包括3种:CO2被活性金属位点直接还原,生成金属氧化物和CO,金属氧化物随后被氢还原再生为金属态,此机制通常发生在具有强氧空位形成能力的金属氧化物催化剂上[5-6];反应经由活性甲酸盐中间体(HCOO*)进行,该中间体进一步分解产生羟基和CO[6];也有研究提出,羧基(COOH*)可作为关键反应中间体主导反应路径,甲酸仅作为吸附物种[7]。另有研究指出甲酸盐甚至会阻塞活性位点而非作为中间体,例如Ge-Cu(111)晶面由于甲酸盐路径速控步骤活化能大幅上升而被禁阻,反而提高了甲醇选择性[8]。

1.2 CeO2参与的逆水煤气变换反应机理

逆水煤气变换在CeO2催化剂上的反应路径强烈依赖于CeO2的表面特性及其与金属组分的相互作用方式。CeO2作为催化剂载体在RWGS反应中表现出显著优势,这主要归因于其与金属活性组分之间的强金属-载体相互作用以及界面协同效应。这种相互作用不仅能稳定金属纳米颗粒甚至单原子物种,还可通过电子转移调变金属的电子结构,优化催化性能。Wang等[6]研究发现在含氧空位的纯CeO2体系中,CO2优先吸附于氧空位并遵循氧化还原反应路径,其速控步骤为C=O键的断裂;而在单原子Ni负载的Ni/CeO2催化剂中,CO2则倾向于在界面氧位点吸附并通过甲酸盐路径进行反应,其中甲酸盐中间体(HCOO*)的分解为反应速控步骤。电子结构分析表明,Ni的d轨道与CO2的O原子p轨道间存在强杂化作用,这是提升Ni/CeO2催化活性的关键因素。
Goguet等[9]提出在Pt-CeO2催化剂上,RWGS反应的主要中间体是表面碳酸盐。CO2与CeO2载体的氧空位结合生成碳酸盐,直接解离或迁移到铂-氧化铈界面形成铂羰基中间体后释放CO。实验检测到催化剂表面吸附有甲酸盐,但该中间体不是CO生成的主要途径。有其他研究报道[10],在暴露的Pt原子簇上,反应的主要中间体为甲酸。Ptδ+-O-Ce3+位点与氧空位之间的双向协同效应可高效解离H2,产生的活性氢原子溢流至邻近的Ce3+位点形成Ce3+-OH中间体,而CO2分子在相邻的氧空位处被吸附和活化形成HCOO*中间体生成CO。Pt与CeO2载体间的强相互作用降低了铂原子的电子密度,有效削弱了CO在铂位点上的吸附,从而促进了产物CO的脱附。
Ziemba等[11]阐述了Au/CeO2(111)催化剂在逆水煤气变换反应中的关键机制。研究揭示,氧空位浓度与催化性能之间存在显著构效关系,但氧空位缺陷浓度并非决定反应速率的主要原因。反应主要遵循由Au原子驱动的缔合机制,而氧化还原路径并非主导反应途径。H2首先在Au原子上分步解离,并通过甲酸盐或碳酸盐中间体实现CO2的还原。在还原态CeO2表面,CO2更倾向于经碳酸中间体路径转化,而在低缺陷表面则优先通过甲酸中间体实现还原。此外,经H2预处理所形成的高还原性表面能显著提升催化活性。与纯CeO2体系相比,Au/CeO2(111)催化剂中的氧化还原机制在低温条件(≤250℃)下作用显著减弱,这主要归因于Au原子对H2分子的高效活化能力;而分子氢在裸露的CeO2(111)表面仅表现出极弱的相互作用。
Chen等[12]研究了Ru/CeO2单原子催化剂在逆水煤气变换反应中独特的温度敏感型反应机理。理论计算与微观动力学模拟表明,CO2主要通过直接解离路径进行活化和还原,在低温条件下以 Ru(OH)3-(OH)为优势活性中心,其表面羟基通过增强Ru原子向CO2反键轨道的电子转移,从而促进CO2解离。而在高温区,氧空位的形成与修复循环则是反应的关键,CO2中的1个O原子会填补氧空位,将Ce4+还原为Ce3+,C=O键被活化发生断裂,气相中的H2则与催化剂表面的晶格氧反应生成H2O。
Rabee等[5]研究了Fe修饰的CeO2负载单原子Cu催化剂(Fe/CuCeO2)上逆水煤气变换反应的协同催化机制。多种原位表征技术表明,反应主要通过氧化还原路径进行,即CO2在氧空位处捕获电子形成CO2自由基中间体,随后分解为CO,而整个反应过程中并未检测到甲酸盐中间体。Fe的引入不仅稳定了铜单原子位点,且与Cu活性位点的协同作用促进了Cu+向Cu2+的再氧化过程以及Ce4+的还原能力,从而大幅提升了催化活性。

2 逆水煤气变换反应催化剂

2.1 过渡金属催化剂

过渡金属基催化剂因价格低廉且可提供与贵金属相近的催化活性,在RWGS反应中受到广泛关注[2]。铜基催化剂具有在低温下仍能表现出较高活性及对CO的高选择性等优势,然而当H2/CO2比例较低时,CO2在纯净铜金属表面难以解离,因此大量研究聚焦于不同载体和助剂对铜催化性能的协同调控。例如,当采用弱相互作用的碳材料作为载体时,碱金属助剂(原子分数9% K或Na)能够与Cu活性中心产生强相互作用,从而在180~260℃的较低温度和高达4 MPa的压力下,将CO2转化率提升约3倍,且在富氢(H2∶CO2=9∶1)的高压反应环境中,催化剂对CO的选择性仍能保持接近100%,说明碱金属作为助剂抑制了甲醇和甲烷等副产物的生成[13]。有报道称,无载体的氧化铁在600℃、常压、GHSV=6 000 mL/(h·g)、H2/CO2=1的条件下反应19 h,CO2转化率稳定在31%,且对CO的选择性始终保持100%[14]。近期,Shen等[15]使用非晶态的FeAl氧化物作为前驱体,借助反应过程中的原位高温诱导结晶生成了富铁的尖晶石结构(Fe3O4-FeAl2O4)。这种原位转化方法使该催化剂在600℃下,CO2转化率能长期(>150 h)维持在接近热力学平衡附近,且抗烧结和抗积碳能力较好。
Mo基催化剂,尤其是碳化钼(MoCx),因展示出类似贵金属的电子结构特征以及优异的抗积碳性能,在逆水煤气变换反应领域受到广泛关注。Du等[16]研究揭示了Mo基催化剂在逆水煤气变换反应条件下原位活化机制,反应条件下自发地将MoOx原位转化为高活性的碳化钼(MoCx)相,并且在MoOx中掺杂微量Pt可以显著加速碳化过程,从而暴露高活性位点。通过这种方法制备的MoO3催化剂在600℃下的CO生成速率甚至超越了贵金属催化剂,100 h后仅表现出2.3%的轻微失活。

2.2 贵金属催化剂

贵金属催化剂(Pt、Pd、Au、Ru和Rh)在反应中表现出优异的活性和稳定性[3],尤其在高温条件下抗烧结和抗积碳能力更为突出。在Pt/TiO2催化剂中,当Pt负载量为质量分数1%时,在400℃、空速 6 000 mL/(h·g)、原料气组成为CO2/H2/N2=45/45/10的条件下,可实现20%的CO2转化率和95%的CO选择性,Pt-Ov-Ti3+位被认定为RWGS反应的活性中心[17]。Szenti等[18]报道了一种高性能的Pt/MnO催化剂,在673 K的反应温度下,CO2反应速率相较于传统的Pt/SBA-15催化剂提升了约10倍,同时对目标产物CO的选择性超过99%。MnO与Pt之间的相互作用使晶格发生畸变,并引起Pt晶格膨胀,这种相互作用降低了其电子密度,使产物CO在该Pt位点上吸附强度被有效削弱,促进了产物CO的脱附。

2.3 氧化铈催化剂

氧化铈(CeO2)作为一种催化材料被广泛使用,也常作为催化剂载体或助剂,用于包括氧化、还原以及涉及加氢和脱氢的催化过程等多种反应。CeO2因高储氧能力而在催化领域广为人知,并被广泛用作催化剂载体。氧空位被认为是CeO2基材料的关键点[6],氧空位的数量及其相应的活性决定了CO2还原效率。CeO2可呈现多种形貌,分别暴露不同的晶面,且各晶面的还原能力以及产生的活性位点活性有所不同[19]。纯CeO2本身具有一定的RWGS催化活性,但本征活性受限于氧空位形成能和比表面积等因素,当CeO2与其他金属材料掺杂时,表现出独特的协同效应,从而提升催化性能。研究发现,金属掺杂CeO2增强了还原性并增加了氧空位数量,因此掺杂的CeO2催化剂可能表现出更高的催化活性,即更高的转化率。

2.3.1 无掺杂CeO2作为RWGS催化剂

无掺杂的CeO2催化性能的核心限制在于本征氧空位浓度和形成能力不足,氧空位形成能较大,限制了其对CO2和H2的吸附与活化效率[20]。Kovacevic等[19]研究了不同形貌CeO2(纳米立方体、纳米棒和纳米颗粒)上的RWGS反应。在580℃、常压条件下,发现纳米立方体活性显著更高,这归因于其暴露的(100)晶面相较于纳米棒和纳米颗粒的(111)面具有更高的本征反应活性。Liu等[21]通过水热法合成了CeO2纳米立方体、纳米棒和纳米八面体,并在固定床微反应器、常压、H2/CO2=1、400~800℃范围内进行催化剂性能评价。所有催化剂对CO的选择性均为100%,其中CeO2(100)面的纳米立方体转化率最高:800℃时CO2转化率为45%,但500℃时仅5%(该温度及H2/CO2=1条件下平衡转化率为30%)。利用不同催化剂制备手段,如反向微乳液法[22],可将高含量的CeO2活性相高度分散于γ-Al2O3载体上,从而在原子尺度上精准调控了催化剂的初始结构,该催化剂在600℃和8 000 mL/(h·g)的空速下,对CO的选择性达到100%,且CO2转化率接近该条件下的热力学平衡值,并展现出优异的抗积碳能力和结构稳定性。

2.3.2 过渡金属掺杂

对于非贵金属体系,Cu/CeO2催化剂是最具代表性的研究系统之一。通过将高度分散的Cu物种负载于空心球形CeO2载体上,可显著提升Cu的分散度和稳定性,同时利用Cu-CeO2界面处的氢溢流效应增强反应动力学[23]。类似地,Ni/CeO2体系也展现出优异性能,当NiO与CeO2的摩尔比低于7%时,Ni物种以单分散原子形式存在,此时催化剂对CO的选择性可达100%,CO2转化率高达50.9%[24]。Mordekovitz等[25]研究了Ca和Ti掺杂CeO2表面吸附气体的相互作用。在450~700℃、常压、H2/CO2=1、空速72 000 mL/(h·g)的条件下,纯CeO2在700℃时最高转化率为20%,500℃时仅为3%(平衡值30%)。只有Ce0.88Ti0.12O2因还原性增强而表现出略高的CO2转化率(700℃时为23%)。低Ni负载量(<3%)的NiO/CeO2催化剂在RWGS中表现出100%的CO选择性[26]。Lu等[26]在常压、400~900℃、H2∶CO2=1、GHSV=14 400 mL/(h·g)的条件下对该体系进行了测试,随着NiO负载量增加,CO2转化率逐渐提高,但当Ni负载高于质量分数3%时开始生成副产物甲烷,而当温度继续升高至900℃时,CO选择性可接近100%,且不同催化剂间的转化率差异缩小。
密度泛函理论计算表明[20],过渡金属掺杂能有效促进CeO2中氧空位的形成,改变CeO2的电子结构。Fe、Co、Ni和Cu等过渡金属掺杂的CeO2催化剂在RWGS反应中表现出不同的产物选择性倾向。其中Fe掺杂CeO2在600℃时CO2转化率超过56%,且对CO的选择性达100%,Cu掺杂体系也表现出接近100%的CO选择性,但转化率相对较低。而Co和Ni掺杂催化剂则倾向于催化甲烷化副反应,特别是当负载量较高时。这种选择性差异源于不同掺杂元素对CeO2电子结构的调变方式不同,以及由此导致的CO2吸附强度和中间体分解路径的差异。

2.3.3 贵金属掺杂

贵金属掺杂提升RWGS性能的核心机理存在共性,主要归结于对CeO2表面电子和结构性质的2方面调控。贵金属掺杂能够向CeO2晶格注入电子,促使更多的Ce4+还原为Ce3+,从而在能量上促进氧空位形成与稳定。这种效应在铂、钌等强电子修饰能力的金属上尤为显著。氧空位不仅是CO2分子的主要吸附和活化位点,其形成能与催化剂的还原能力直接相关。贵金属的引入可改变CeO2表面的电荷分布和电子态密度,调节反应物分子的吸附强度。对于逆水煤气变换反应,催化剂需具有适中的CO2吸附能以利于C—O键断裂和较低的氧空位形成能,贵金属掺杂能协同优化这2个关键描述符。
Xie等[10]研究了一种采用新型铂前体制备的高性能PtFEc/CeO2催化剂,通过构建独特的双重活性位点协同体系,形成了与CeO2载体强相互作用的、全暴露的铂簇,进而生成了富含氧空位的活性位点。这种结构的设计赋予了催化剂低温催化性能,即在350℃的较低温度下,CO2转化率达到29.2%,已接近该温度下的热力学平衡极限值(30.0%)。除了在表面修饰贵金属,贵金属助剂在固溶体催化剂中也可构建独特的活性位点,Jiang等[27]构建了一种三元固溶体催化剂,将微量的钌掺杂进Ce0.7Fe0.3O2-δ固溶体中,构建了独特的Fe-Ru-氧空位三元活性中心。Ru的引入极大地促进了CO2和H2的解离以及H2O的生成,而Ce-Fe固溶体主体会促进CO的脱附,并在200℃低温条件下观测到逆水煤气变换活性。该催化剂在约450℃时实现了326 mmol/(h·g)的CO生成速率、接近100%的CO选择性和21%的产率。

3 结论与展望

通过合理的结构设计,CeO2基催化剂在反向水煤气变换中能够实现高CO2转化率、近100%的CO选择性以及优异的稳定性。综合来看,有效的CeO2基催化剂需具有低氧空位形成能以实现表面还原,以及适中CO2吸附能以促进C=O键断裂的活性位点。随着先进原位表征技术和理论计算方法的不断发展,对CeO2基催化剂的结构与性能关系的理解将日益深入。未来CeO2基催化剂的发展方向可由以下几个方面继续深入:精准调控CeO2的表面和界面结构,通过原子级掺杂、形貌控制和缺陷工程优化氧空位的形成与稳定;设计多元复合催化体系,利用不同组分间的协同效应实现功能互补,促进CO2和H2活化,实现高效催化;以及探索反应条件下催化剂结构的动态演化规律,利用反应诱导重构构建更加活跃且稳定的活性位点。此外,CeO2基催化剂的规模化制备技术和长期稳定性研究也是实现其工业应用的关键。

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