CrOx/ZSM-5-Al2O3复合载体催化剂对丙烷脱氢性能的影响

doi:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2020.08.030

摘要
参考文献
相关文章
Metrics

下载:

PDF (1648KB)
输出: BibTeX | EndNote (RIS)

摘要将不同质量分数的钠型ZSM-5引入氧化铝溶胶制备复合载体，负载活性组分铬并用于丙烷脱氢催化实验。利用XRD、XRF、BET、NH₃-TPD、UV-Vis等对添加不同ZSM-5质量分数的复合载体、催化剂样品进行表征，考察了不同质量分数ZSM-5对催化剂的孔分布、晶体结构、表面酸性、金属存在形式、积碳行为及丙烷脱氢性能的影响。结果表明，5% ZSM-5与氧化铝复合，增加了催化剂表面有利于脱氢反应的弱酸位点比例，增加了可被还原的Cr⁶⁺及脱氢活性中心不饱和Cr³⁺的数量，有效抑制积碳生成，提高催化剂的平均反应活性；当反应温度为600℃、C₃H₈与N₂体积流量比为1∶15时，催化剂的丙烷转化率与丙烯选择性可达52.0%和90.0%。

	服务
	把本文推荐给朋友
	加入引用管理器
	E-mail Alert
	RSS
	（）
	作者相关文章
	潘淑倩
	余金鹏
	徐华胜
	周永贤
	尤雅芳
	王鹏飞

关键词: ZSM-5 氧化铝复合载体丙烷脱氢

Abstract: A composite support is prepared by adding different mass fractions of sodium-type ZSM-5 into alumina sol.Active component chromium is loaded by the composite support and used as catalyst for propane dehydrogenation catalytic experiment.Both the composite support samples with different mass fractions of ZSM-5 and the catalyst samples are characterized by XRD,XRF,BET,NH₃-TPD,and UV-Vis.The influences of the mass fractions of ZSM-5 on the catalysts' pore distribution,crystal structure,surface acidity,metal existence form,carbon deposition behavior and catalytic performance in propane dehydrogenation are investigated.The results show that the composition between 5% ZSM-5 and alumina increases the proportion of weak acid sites on the surface of catalyst,which is beneficial to the dehydrogenation reaction,increasing the amount of reducible Cr⁶⁺ and the amount of unsaturated Cr³⁺ in the dehydrogenation active center,effectively inhibiting the formation of carbon deposit and improving the average reactivity of catalyst.The propane conversion and propylene selectivity over the catalyst reach 52.0% and 90.0%,respectively when the reaction temperature is at 600℃ and the ratio of propane to nitrogen is 1：15.

Key words: ZSM-5 alumina composite support propane dehydrogenation

收稿日期: 2019-10-18 修回日期: 2020-06-06

O643.38

基金资助: 上海市工业强基专项（GYQJ-20118-1-22）

通讯作者: 王鹏飞(1969-),男,博士,教授级高级工程师,研究方向为多孔材料吸附与催化,通讯联系人,wpf@sh-lq.com。 E-mail: wpf@sh-lq.com

作者简介: 潘淑倩(1995-),女,硕士研究生,研究方向为分子筛催化,panshuqian@163.com

引用本文:

潘淑倩, 余金鹏, 徐华胜, 周永贤, 尤雅芳, 王鹏飞. CrO_x/ZSM-5-Al₂O₃复合载体催化剂对丙烷脱氢性能的影响[J]. 现代化工, 2020, 40(8): 144-149.
PAN Shu-qian, YU Jin-peng, XU Hua-sheng, ZHOU Yong-xian, YOU Ya-fang, WANG Peng-fei. Effect of CrO_x/ZSM-5-Al₂O₃ composite support catalyst on performance of propane dehydrogenation. Modern Chemical Industry, 2020, 40(8): 144-149.

链接本文:

https://www.xdhg.com.cn/CN/10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2020.08.030 或 https://www.xdhg.com.cn/CN/Y2020/V40/I8/144

[1] 李思漩,张惠民,夏蕾,等.丙烷脱氢制丙烯催化剂研究进展[J].现代化工,2018,38(2):14-19,21.
[2] Zeeshan Nawaz.Light alkane dehydrogenation to light olefin technologies:A comprehensive review[J].Reviews in Chemical Engineering,2015,31(5):413-436.
[3] Sattler J J H B,Ruiz-Martinez J,Santillan-Jimenez E,et al.Catalytic dehydrogenation of light alkanes on metals and metal oxides[J].Chemical Reviews,2014,114(20):10613-10653.
[4] 晁念杰,李博,李长明,等.丙烷催化脱氢制丙烯工艺及催化剂的研究进展[J].当代化工,2019,48(8):1806-1810,1815.
[5] 朱士贞.新型球形氧化铝颗粒的制备及其在丙烷脱氢中的性能研究[D].天津:天津大学,2017.
[6] 卜婷婷,李秋颖,苟文甲,等.丙烷脱氢Cr系催化剂的研究进展[J].石油炼制与化工,2017,48(11):103-110.
[7] 郭敏,潘大海,贺敏,等.负载型铬基催化材料的制备与应用[J].化工进展,2013,32(9):2143-2149.
[8] Al-Zahrani S M,Jibril B Y,Abasaeed A E.Selection of optimum chromium oxide-based catalysts for propane oxidehydrogenation[J].Catalysis Today,2003,81(3):507-516.
[9] 谭晓林,马波,张喜文,等.Cr系丙烷脱氢催化剂研究进展[J].化工进展,2010(1).
[10] 徐国皓,徐华胜,余金鹏,等.多级孔HZSM-5分子筛的制备及其催化丙烷脱氢反应性能[J].精细化工,2019,36(5):892-897,912.
[11] 柏林洋.PtSnNa/ZSM-5催化剂的改性及其丙烷脱氢性能研究[D].南京:东南大学,2009.
[12] 张帆,聂颖颖,缪长喜,等.Cr/NaZSM-5催化剂上CO₂氧化丙烷脱氢反应[J].高等学校化学学报,2012,33(1):96-101.
[13] Li Y,Wang T,Wu C,et al.Gasoline-range hydrocarbon synthesis over cobalt-based fischer-tropsch catalysts supported on SiO₂/HZSM-5[J].Energy & Fuels,2008,22(3):1897-1901.
[14] 吴煜,刘学军,张怡,等.Pt/ZSM-5-Al₂O₃催化的脂肪酸甲酯加氢脱氧反应[J].石油学报(石油加工),2018,34(5):70-77.
[15] 何霖,韩伟,谭亚南,等.用于甲醇合成丙烯的ZSM-5分子筛、制备方法及其应用:中国,CN102259014A[P].2011-05-31.
[16] Strizhak P,Zhokh A,Trypolskyi A.Methanol conversion to olefins on H-ZSM-5/Al₂O₃ catalysts:Kinetic modeling[J].Reaction Kinetics,Mechanisms and Catalysis,2018,123:247-268.
[17] 周皓.丙烷催化脱氢制丙烯的研究[D].天津:天津科技大学,2016.
[18] 蔡奇,杨玉旺,吴同旭,于海斌,等.Mg对Cr₂O₃/Al₂O₃催化剂及其丙烷脱氢性能的影响[J].石油炼制与化工,2016,47(3):72-76.
[19] Udomsak S,Anthony R G.Isobutane dehydrogenation on chromia/silica-titania mixed oxide and chromia/γ-alumina catalysts[J].Industrial & Engineering Chemistry Research,1996,35(1):47-53.
[20] Shee D,Sayari A.Light alkane dehydrogenation over mesoporous Cr₂O₃/Al₂O₃ catalysts[J].Applied Catalysis A General,2010,389(1-2):155-164.
[21] Weckhuysen B M,Schoonheydt R A.Alkane dehydrogenation over supported chromium oxide catalysts[J].Catalysis Today,1999,51(2):223-232.
[22] 刘道兰.丙烷非氧化脱氢新型铬系催化剂的设计及应用研究[D].山东:中国石油大学(华东),2016.
[23] Hakuli A,Kytökivi A,Krause A O I,et al.Initial activity of reduced chromia/alumina catalyst inn-butane dehydrogenation monitored by on-line FT-IR gas analysis[J].Journal of Catalysis,1996,161(1):393-400.
[24] 闵恩泽.工业催化剂的研制与开发——我的实践与探索[J].化工时刊,1998,(5):40-43.

[1]	杨卫亚, 凌凤香, 白红鑫, 刘全杰, 王少军. 蒽醌加氢法制取H₂O₂催化剂研究进展[J]. 现代化工, 2020, 40(7): 69-73,78.
[2]	郭磊, 朱伟平, 李飞, 郭智慧, 薛云鹏. 分子筛微观形貌调控合成研究进展[J]. 现代化工, 2020, 40(6): 38-41,46.
[3]	高君安, 李想, 史东军, 曲令多, 张傑. ZSM-5分子筛蜂窝状成型工艺及其吸附甲苯的性能研究[J]. 现代化工, 2020, 40(6): 123-127.
[4]	徐天宇, 崔君君, 孙浩伟, 董蕾, 苏有勇. Zn改性ZSM-5分子筛催化油酸制备芳香烃的研究[J]. 现代化工, 2020, 40(5): 82-85,89.
[5]	李君华, 王丽娜, 张丹, 钱建华, 刘琳. 酸处理ZSM-5分子筛对甲醇芳构化反应的影响[J]. 现代化工, 2020, 40(3): 107-111.
[6]	刘丽, 姚运海, 段为宇, 孙进, 郭蓉, 杨成敏. 含介孔ZSM-5分子筛MoCoP/Al₂O₃催化剂的加氢脱硫反应性能研究[J]. 现代化工, 2020, 40(3): 122-125.
[7]	林雄超, 李晓佳, 丁雄文, 罗萌, 殷甲楠. 碱溶液改性ZSM-5分子筛直接催化合成气制低碳烯烃[J]. 现代化工, 2020, 40(3): 126-130,136.
[8]	苗隆鑫, 刘有智, 郭强. 超重力法制备Cu-Mn/ZSM-5催化剂及其催化燃烧甲苯的研究[J]. 现代化工, 2020, 40(2): 84-88,94.
[9]	吴刚强, 郎中敏, 王亚雄, 徐绍平. 沉淀法ZrO₂-Al₂O₃复合载体的制备及其甲烷化催化性能初探[J]. 现代化工, 2020, 40(2): 110-113.
[10]	王军正, 周素莲, 丁世磊. Ni、Mo双金属催化剂在含氧生物油催化脱氧反应中的应用[J]. 现代化工, 2020, 40(2): 143-147,152.
[11]	肖红岩, 张宁, 郭明钢. 膜法协同氢气分离-脱水改进STAR工艺[J]. 现代化工, 2020, 40(2): 201-205.
[12]	肖瑞杰, 赵学艳, 曹桂荣, 张瑞蕾. HZSM-5分子筛负载磷钼酸在苯酚-异丙醇烷基化中的应用[J]. 现代化工, 2020, 40(1): 165-168.
[13]	张柏慧, 闫锋, 邵立久, 冉艳, 李昊, 王颖. TiO₂/Ni-ZSM-5催化剂的光催化氧化脱硫性能研究[J]. 现代化工, 2019, 39(8): 104-109.
[14]	闫扶摇, 李殿卿, 王逸蓉, 郭立颖. ZSM-5固载复盐离子液体催化剂的制备与性能[J]. 现代化工, 2019, 39(8): 96-99.
[15]	林伟. 氧化铝制备工艺对银催化剂性能的影响[J]. 现代化工, 2019, 39(6): 178-181,183.

No Suggested Reading articles found!

Viewed

Full text

Abstract

Cited

Shared

Discussed