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低温等离子体技术降解SF6的最新进展

袁鹏飞 ,  董润泽 ,  张泽 ,  张怡愉 ,  付东 ,  张盼

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (10) : 28 -34.

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现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (10) : 28-34. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.10.006
技术进展

低温等离子体技术降解SF6的最新进展

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Recent advances in SF6 degradation by low-temperature plasma technology

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摘要

综述了低温等离子体技术降解SF6的最新研究进展,重点探讨了介质阻挡放电、微波等离子体、射频等离子体及电子束放电4种低温等离子体技术对SF6的降解性能与机理。综合分析表明,低温等离子体技术在该领域呈现出高降解效率与良好的选择性,为SF6的绿色高效处理提供了一条极具前景的技术途径。

Abstract

This article reviews recent advances in SF6 degradation by low-temperature plasma technology,with a focus on the degradation performance and mechanisms of four low-temperature plasma technologies:dielectric barrier discharge,microwave plasma,radio-frequency plasma,and electron beam discharge.Comprehensive analysis indicates that low-temperature plasma technology offers high degradation efficiency and good selectivity,presenting a promising pathway for the green and effective treatment of SF6.

Graphical abstract

关键词

SF6 / 温室气体 / 降解 / 低温等离子体 / 介质阻挡放电

Key words

SF6 / greenhouse gas / degradation / low-temperature plasma / dielectric barrier discharge

引用本文

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袁鹏飞,董润泽,张泽,张怡愉,付东,张盼. 低温等离子体技术降解SF6的最新进展[J]. 现代化工, 2026, 46(10): 28-34 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.10.006

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六氟化硫(SF6)因优异的灭弧和绝缘性能,在电力设备、金属冶炼及电子制造等行业中发挥着不可替代的作用[1]。然而,SF6是一种极强的温室气体,据IPCC的最新评估报告,其全球变暖潜能值(GWP)约是CO2的23 900倍[2],且在大气中的寿命可超过3 200 a,即便其浓度仅占温室气体总量的约0.1%,其对气候变化的长期影响仍不容忽视[3]。国际社会已通过《京都议定书》及《基加利修正案》等公约对其使用和排放实施严格管控[1,3]。近年来,随着中国电力消费规模和电网电压等级的不断提升,SF6的使用量持续增长[4]。如何有效控制其排放对实现温室气体减排具有重要意义[1]。
解决SF6温室效应的根本途径在于研发环保替代气体或推广无SF6电力设备[2]。然而,这些新材料与技术的成熟应用需要较长时间,短期内难以实现大规模替代。因此,在过渡阶段需重点关注运行设备的密封管理以减少泄漏,并对退役的SF6进行规范、高效的处理。目前主要处理技术包括低温等离子体、热降解、光催化和电化学[1]。其中,热降解虽然处理能力强,但能耗高。使用羟基磷灰石[5]和不锈钢渣[6]等催化剂可降低反应温度,却普遍面临成本高、高温易失活等问题。光催化和电化学技术则存在处理能力不足的局限。光催化降解技术的第一种方式是借助光敏分子产生强还原性自由基,以此攻击并断裂S—F键,例如利用烯丙醇[7]。二是利用金属复合物催化剂的光生电子和空穴对的氧化还原能力降解SF6,如富氧空位的二维ZnO[8]。电化学降解借助外加电场诱导SF6定向断键,有学者研发出膜分隔双介质电催化系统,实现了SF6的高效连续降解[9]。目前,该技术主要仍处于实验室研究阶段,有关电化学降解技术的研究相对较少。
低温等离子体技术借助产生高能电子与活性自由基,为降解强温室气体SF6提供了高效途径。鉴于该技术具备高效率与灵活性的特点,成为传统方法极具潜力的替代方案。低温等离子体涵盖微波等离子体技术、电子束放电等离子体技术、射频等离子体技术和介质阻挡放电(DBD)技术。本文中聚焦于这4种典型的低温等离子体技术,系统地阐述各类技术的反应机理、降解效率、能耗、经济成本以及降解产物特性,总结不同降解方法的优缺点,旨在通过综合评估各技术路线的优势与局限,探寻一种高效、清洁且经济可行的SF6处理方案,为电力等行业中退役SF6气体的资源化利用或无害化处置提供参考,并对该领域未来技术的发展方向予以展望。

1 低温等离子体降解SF6主要技术途径

低温等离子体(NTP)是一种非平衡态等离子体,电子能量远高于接近常温的重粒子。该特性使其能在接近室温条件下高效诱发物理化学反应,兼具放电可控、安全性好等优势,在有害气体降解和能源转化等领域展现出替代传统热催化技术的潜力。根据放电方式不同,NTP主要包括微波放电、射频放电、电子束放电以及介质阻挡放电[1,10]。

1.1 微波放电等离子体技术

微波等离子体利用微波电磁场能量耦合产生并维持放电。其基本原理在于微波电场周期性加速自由电子,使其能量超过气体分子电离能,进而通过非弹性碰撞引发气体电离、激发与解离,引发雪崩效应,最终在特定位置形成高密度的稳态等离子体。由于电离度高,微波等离子体反应活性强,密度通常可超过10-14/cm3。Wu等[11]利用2.45 GHz频率微波等离子体炬降解SF6,以SF6浓度为1%,总流量15 SLM为例,降解率随微波功率升高而上升。在相同降解率(99%)下,氧气作为载气所需功率(1 400 W)低于氮气(1 800 W)。结果表明,在其他条件相同的情况下,氧气等离子体中的气体温度高于氮气等离子体,更有利于SF6分解。其中,激发态的活性氧物种能够与SF6碎片反应,生成SO2、SOF2、SO2F2等更为稳定的副产物,从而抑制SF6的再生成,提升降解率。Kim等[12]开发了一种高效降解的NF3和SF6集成反向涡流反应器的2.45 GHz微波等离子体炬。在6 kW功率下,两者降解率均超99%。该设计通过避免废气流经放电管保障了系统稳定性,并显著降低了销毁能量密度,能效远优于传统反应器。

1.2 射频放电等离子体技术

射频等离子体技术利用射频电源在电极间建立高频电场,通过电子碰撞引发电离和气体击穿,形成需持续供能维持的等离子体。该技术主要包含电容耦合(CCP)与电感耦合(ICP)2类能量耦合方式。Shih等[13]发现输入功率低于40 W时,在SF6/Ar和SF6/O2/Ar气氛中均能检测到SiF4、SO2、F2、SO2F2等多种中间产物,且提高O2/SF6的进气比会促进SO2F2等物质生成。功率达到40 W时,无论是否添加氧气,SF6的降解率均超过99%,且降解更为彻底,主要为SO2、SiF4等稳定产物。Mochalov等[14]发现在350 W、13.56 MHz的射频放电诱导,H2/SF6摩尔比为6、SF6的流量为8 mL/min、总流量为 56 ssm3/min、能量输入为137 kJ/mol的条件下,能够获得高纯度硫单质的最大沉积速率为0.24 g/h。

1.3 电子束放电等离子体技术

电子束等离子体降解SF6的原理是通过高能电子束轰击气体分子,使其电离和解离,产生大量活性自由基。这些活性粒子与SF6发生反应,高效断裂S—F键,将其转化为单质硫、氟化氢及其他可回收硫化物。Petrov等[15]研究发现,在低压电子束降解SF6过程中,低浓度SF6的降解主要由氟原子贡献,而高浓度时则以SFx为主要贡献源。电子束电流的增加能线性提升氟原子浓度,但黏附系数增大则会抑制氟原子生成,促进SFx与F2产生,揭示了表面反应对物种分布的关键调控作用。Son等[16]采用0.6 MeV移动式电子束加速器降解SF6,降解率随辐照强度和H2添加量的增加而提高,随SF6初始浓度的升高而降低。研究发现,H2可提高去除效率并促进HF生成。Park等[17]发现镍基合金反应器薄膜可提升电子束利用效率与耐久性,H2通过还原机制显著促进SF6降解,降低流速和增多反应接触时间,对降解率有十分重要的影响。在初始浓度1%的SF6、电流15 mA和H2流速10 L/min条件下,3.5 h的运行测试,SF6的去除效率稳定在80%附近。若将流速降低为5 L/min,则稳定在90%附近。

1.4 介质阻挡放电等离子体技术

在介质阻挡放电(DBD)中,于电极间施加高压可使气体击穿,同时介质层能有效抑制放电电流,产生大量高能电子与活性粒子(如自由基、激发态物种),从而在接近室温的条件下实现SF6的高效分解。这一自限制机制使得整个降解过程可在低温、低能耗下进行。此外,在DBD系统中引入活性剂有助于增加活性粒子浓度,进一步促进SF6的降解。李亚龙等[18]发现未加NH3与NH3/SF6为1∶1的降解率分别为60%和97.5%,系统放电后NH3解离会产生大量活性粒子促进S—F键断裂并抑制SF6重新生成,产物主要为S单质、SiF4、SiH4、铵盐及硫氟氧化物等产物。
除了添加助活性剂能够提升SF6的去除率之外,在DBD系统中引入催化剂同样可以提升SF6的降解率。Li等[19]采用摩尔比为1∶1的镧铝双金属催化剂降解SF6,发现550℃煅烧所得无定形催化剂性能优于750℃钙钛矿型,这可能与高温煅烧提高材料结晶度,氧空位数量减少有关。Deng等[20]以ZSM-5为催化剂,在60 W输入功率、100 mL/min总流量的条件下,对1.5% SF6的降解率为98.05%。这归因于ZSM-5的Lewis酸性位点和表面氧空位共同作用,吸附活化降解SF6分子。Dong等[21-22]以掺杂Ni的CeO2为催化剂降解SF6,发现Ni/Ce摩尔比10∶100、50 W输入功率下对2%的SF6的降解率达93.47%,优于DBD单独作用。这归因于Ni掺杂不仅增加了催化剂比表面积促进吸附,而且氧空位与自由基促进SF6降解。降解产物为SOF2、SOF4、SO2F2、SO2等。
利用DBD放电产生的紫外光协同光催化,可以提升能量效率。李亚龙等[23]在硅胶表面负载TiO2薄膜,在体积分数3% SF6、SF6/Ar混合总流量为150 mL/min、输入功率90 W的条件下,该体系降解率为91.65%,比空管时降解率提升了2.35倍。Wu等[24]采用DBD联合光催化降解SF6,在Ar气背景、2% SF6、150 mL/min气体流量、90 W输入功率下,降解率达99.99%,优于单独紫外光照射27.22%的降解率。若添加1%浓度的H2O,70 W功率下便可获得同等降解效果。这归因于UV增强的TiO2(101)晶面能高效分解SF6,表面吸附水通过降低S—F键断裂能垒并稳定中间产物,显著提高了SO2的选择性。

2 SF6的低温等离子体降解机理

在等离子体降解SF6过程中,主要有2种分解途径:一是SF6及其低氟化物逐步失去F原子[25],如式(1)~(6)所示。二是SF6先吸附电子形成高能中间态,随后发生分解,如式(7)、(8)所示。其中路径(7)所需能量为211.42 kJ/mol,路径(8)为364.27 kJ/mol[25],两者均低于SF6与电子直接碰撞解离所需能量。式(1)~(8)中生成的这些硫氟化物一般不能稳定存在,立刻与参与的试剂反应生成其他较为稳定的物种。单纯依靠低温等离子体技术降解SF6,降解率较低,当加入适宜量的助活性剂时可提升降解率。O2、H2、H2O、NH3常作为助活性剂提高SF6的降解率。当只以强还原性的H2作为助活性剂时产物有单质S、HF、H2S,降解产物种类少且反应更彻底[16],如式(9)、(10)所示;当使用含氧助活性剂(如H2O、O2)时,SF6降解产物呈现多样性[13],如反应式(11)~(23)所示。这主要由于SF6碎片与O自由基结合,形成SOF、SOF2、SO2F2等多种硫氧氟化物,这些中间物可进一步与O或F自由基反应,推动降解进行,但也导致产物种类较多[13,24]。此外,反应中生成的HF可能蚀刻含SiO2的反应器壁,产生SiF4[26]。若以NH3作为助活性剂,则会引入含氮产物,如NH4F、NO2等[18],如反应式(24)~(38)所示。
SF6逐级打开和吸附电子时的反应[25]:
$\mathrm{SF}_{6}+\mathrm{e}^{*} \longrightarrow \mathrm{SF}_{5} \cdot+\mathrm{F} \cdot+\mathrm{e}$
$\mathrm{SF}_{5}+\mathrm{e}^{*} \longrightarrow \mathrm{SF}_{4} \cdot+\mathrm{F} \cdot+\mathrm{e}$
$\mathrm{SF}_{4}+\mathrm{e}^{*} \longrightarrow \mathrm{SF}_{3} \cdot+\mathrm{F} \cdot+\mathrm{e}$
$\mathrm{SF}_{3}+\mathrm{e}^{*} \longrightarrow \mathrm{SF}_{2} \cdot+\mathrm{F} \cdot+\mathrm{e}$
$\mathrm{SF}_{2}+\mathrm{e}^{*} \longrightarrow \mathrm{SF} \cdot+\mathrm{F} \cdot+\mathrm{e}$
$\mathrm{SF}+\mathrm{e}^{*} \longrightarrow \mathrm{~S} \cdot+\mathrm{F} \cdot+\mathrm{e}$
$\mathrm{SF}_{6}+\mathrm{e}^{*} \longrightarrow \mathrm{SF}_{6}^{-*} \longrightarrow \mathrm{SF}_{5}^{-} \cdot+\mathrm{F}$
$\mathrm{SF}_{6}+\mathrm{e}^{*} \longrightarrow \mathrm{SF}_{6}^{-*} \longrightarrow \mathrm{SF}_{5} \cdot+\mathrm{F}^{-}$
加H2气时的反应[16]:
$\mathrm{SF}_{6}+3 \mathrm{H}_{2} \longrightarrow \mathrm{~S}+6 \mathrm{HF}$
$\mathrm{SF}_{6}+4 \mathrm{H}_{2} \longrightarrow \mathrm{H}_{2} \mathrm{~S}+6 \mathrm{HF}$
加O2时的化学反应[13]:
$4 \mathrm{~F}+\mathrm{SiO}_{2} \longrightarrow \mathrm{SiF}_{4}+2 \mathrm{O}$
$\mathrm{SF}_{4}+\mathrm{SiO}_{2} \longrightarrow \mathrm{SiF}_{4}+\mathrm{SO}_{2}$
$2 \mathrm{SOF}_{2}+\mathrm{SiO}_{2} \longrightarrow \mathrm{SiF}_{4}+2 \mathrm{SO}_{2}$
$\mathrm{SF}_{6} \xrightarrow{-4 \mathrm{~F}} \mathrm{SF}_{2} \xrightarrow{+\mathrm{F}} \mathrm{SF}_{3} \xrightarrow{+\mathrm{F}} \mathrm{SF}_{4} \xrightarrow{+\mathrm{F}} \mathrm{SF}_{5}$
$\mathrm{SF}_{2}+\mathrm{O} \longrightarrow \mathrm{SOF}+\mathrm{F}$
$\mathrm{SOF}+\mathrm{O} \longrightarrow \mathrm{SO}_{2}+\mathrm{F}$
$\mathrm{SO}_{2}+\mathrm{F} \longrightarrow \mathrm{SO}_{2} \mathrm{~F}$
$\mathrm{SO}_{2} \mathrm{~F}+\mathrm{F} \longrightarrow \mathrm{SO}_{2} \mathrm{~F}_{2}$
加H2O时的化学反应[24]:
$2 \mathrm{SF}_{6}+\mathrm{H}_{2} \mathrm{O} \longrightarrow \mathrm{SOF}_{4}+2 \mathrm{HF}$
$\mathrm{SF}_{6}+\mathrm{H}_{2} \mathrm{O} \longrightarrow \mathrm{SOF}_{2}+2 \mathrm{HF}+\mathrm{F}_{2}$
$\mathrm{SF}_{6}+2 \mathrm{H}_{2} \mathrm{O} \longrightarrow \mathrm{SO}_{2} \mathrm{~F}_{2}+4 \mathrm{HF}$
$\mathrm{SF}_{6}+3 \mathrm{H}_{2} \mathrm{O} \longrightarrow \mathrm{SO}_{2}+6 \mathrm{HF}+1 / 2 \mathrm{O}_{2}$
$\mathrm{SF}_{6}+3 \mathrm{H}_{2} \mathrm{O} \longrightarrow \mathrm{SO}_{3}+6 \mathrm{HF}$
加NH3时的化学反应[18]:
$2 \mathrm{SF}_{6}+\mathrm{e}^{*} \longrightarrow \mathrm{~S}_{2} \mathrm{~F}_{10}+\mathrm{e}$
$4 \mathrm{~F}+\mathrm{SiO}_{2} \longrightarrow \mathrm{SiF}_{4}+2 \mathrm{O}$
$\mathrm{SF}_{5}+\mathrm{O} \longrightarrow \mathrm{SOF}_{4}+\mathrm{F}$
$\mathrm{SF}_{5}+\mathrm{O} \longrightarrow \mathrm{SOF}_{4}+\mathrm{F}$
$\mathrm{SF}_{2}+\mathrm{O} \longrightarrow \mathrm{SOF}_{2}$
$\mathrm{SOF}_{4}+\mathrm{O} \longrightarrow \mathrm{SO}_{2} \mathrm{~F}_{2}+2 \mathrm{~F}$
$\mathrm{SOF}_{2}+\mathrm{O} \longrightarrow \mathrm{SO}_{2}+2 \mathrm{~F}$
$\mathrm{F}+\mathrm{F} \longrightarrow \mathrm{~F}_{2}$
$\mathrm{H}+\mathrm{F} \longrightarrow \mathrm{HF}$
$\mathrm{NH}_{3}+\mathrm{HF} \longrightarrow \mathrm{NH}_{4} \mathrm{~F}$
$\mathrm{NH}_{3} \mathrm{HF}+\mathrm{HF} \longrightarrow \mathrm{NH}_{4} \mathrm{HF}_{2}$
$\mathrm{NH}_{3}+\mathrm{SO}_{2} \mathrm{~F}_{2} \longrightarrow \mathrm{NO}_{2}+\mathrm{S}+2 \mathrm{HF}+\mathrm{H}$
$\mathrm{NH}_{3}+\mathrm{SOF}_{2} \longrightarrow \mathrm{NO}+\mathrm{S}+2 \mathrm{HF}+\mathrm{H}$
$\mathrm{NH}_{3}+\mathrm{SOF}_{4} \longrightarrow \mathrm{NO}+\mathrm{S}+3 \mathrm{HF}+\mathrm{F}$
$\mathrm{NH}_{3}+\mathrm{SO}_{2} \longrightarrow \mathrm{NO}_{2}+\mathrm{S}+3 \mathrm{H}$
吸附、活化和降解是特定气体催化降解过程中不可避免的步骤[20]。催化降解的机理主要如图1所示。缺陷位点作用,含有氧空位缺陷的CeO2具有电子转移与促进含氧活性物种生成能力。当适量Ni取代掺杂后增加了Ce-O八面体的畸变程度,从而提高CeO2的氧空位含量和表面氧活性,使其具有更高的催化活性和气体吸附能力,提高SF6的降解能力[21-22]。光催化和物理吸附作用,TiO2催化剂可以为SF6分子提供附着位点,因吸附能相对较低,主要发生物理吸附。TiO2能被等离子体产生过程中发出的紫外光激发,产生电子-空穴对,能够与吸附在催化剂表面的SF6分子发生反应,进一步促进SF6的降解[23-24]。Lewis酸性位点机理,SF6与 γ-Al2O3催化剂表面的Lewis酸性位点能发生弱化学键,因此能有效提高对SF6的降解能力[27]。机制联用机理,ZSM-5催化剂的Lewis酸性位点和表面的缺陷位点(氧空位)共同作用,吸附活化降解SF6分子[20]。

3 SF6降解产物的分析与处理

SF6的降解产物种类受助活性剂的影响大,降解产物多为有毒、腐蚀性气体,需要进行严格处理。表1为O2、H2、H2O、NH3作为助活性剂时,对降解产物种类的总结。从表1可知,大部分气体,如SO2、SOF2、SOF4、HF、OF2、SiF4、NO2,都为水溶性的酸性物质[26],可以用含NaOH、Ca(OH)2等物质的碱液进行吸收,最终生成低毒或无害等环境友好型物质。其中,NO可先被O3、NaClO3氧化为NO2,再进行碱液吸收。钠、钙、镁的碱基物质可以与酸性气体反应生成固体物质,但干法吸收的效率比较低,因此在工程上常采用干湿联用的方法去除这些降解产物[26]。S2F10、SO2F2、NF3、SiH4等产物,既不与碱性物质反应,又不与酸性物质反应,需要特殊处理。S2F10、SO2F2、NF3都可借助高温分解或特殊工艺进行降解。SiH4作为浓度低副反应产物[18],易燃易爆,遇到O2转化为SiO2、H2O,需注意设备运行安全性。

4 不同低温等离子体技术的综合比较

降解设备的对比分析如图2所示。从图中可以看出,微波等离子体的装置一般由微波源(如磁控管)等组成,装置相对复杂、零部件较多,对安全性要求高。该技术降解效率显著但设备运行一般需要0.8~6 kW的放电功率,能量消耗大、成本高[11]。射频等离子体设备主要由射频发生器、配套箱等组成,装置较为复杂。输入功率通常低于50 W,具有节能特点,但需要在近乎真空的条件下工作。在处理电力行业的高浓度SF6时能力有限,通常要求废气预先稀释,导致系统能耗与运营成本显著增加[13-14]。电子束等离子体技术具有响应快、能量定向性好的优点,对SF6的去除能力≥90%,但电子束发生器电压很大通常为千伏或万伏,导致成本高且存在辐射安全隐患[15-17]。介质阻挡放电设备主要由放电装置、等离子体反应器等组成,装置也较为复杂。放电功率一般在50~90 W,在助活性剂或催化剂的作用下,降解率能达到90%以上,能量产率一般在5~15 g/kWh之间[19-22]。因此,在降解设备复杂程度相同的情况下,与其他技术相比,介质阻挡放电技术具备设备工作功率低、反应条件要求不高、无明显安全隐患等优势。
表2对比分析了4种降解技术对SF6的处理能力。4种降解技术的降解率都可以达到99%以上,但是处理的SF6浓度和放电功率有很大差距。微波放电技术降解1%的SF6却需要1 600 W的输入功率[11]。射频放电技术降解的SF6浓度为0.5%,处理能力低[26,28]。电子束放电技术处理浓度2%~10% SF6,辐照强度为1 mA时,通常为千伏或万伏电压[16]。介质阻挡放电技术在50 W的输入功率下,对2%的SF6降解率90%以上[22]。可见,介质阻挡放电的处理能力最好。

5 结论与展望

低温等离子体技术为SF6的高效降解提供了一条具有显著潜力的技术路径。其中,介质阻挡放电技术以反应条件温和、能耗较低、系统适应性强的特点,在实验与初步工程应用中表现出良好的综合性能。通过引入O2、H2、H2O、NH3等活性剂或结合催化剂,可进一步优化反应路径,提高降解效率与能量利用率。然而,该技术目前仍面临降解产物组成复杂、副产物处理成本高、催化剂价格昂贵且稳定性不足等挑战,制约规模化工业应用。与其他等离子体技术相比,介质阻挡放电在能效、安全性和系统集成方面具有较明显优势,但仍需在反应控制和产物定向转化方面持续优化。
未来的研究应重点围绕以下几个方面展开。一是深入开展等离子体-催化协同机制研究,厘清活性物种与SF6分子之间的反应路径,实现反应过程与产物的精准调控。二是开发低成本、高稳定性、易再生的多功能催化剂,提升降解效率并延长使用寿命。三是推进低温等离子体与其他技术的系统集成与工艺耦合,构建高效、低耗、低二次污染的SF6处理体系。四是加强中试放大与工程示范,推动标准化与模块化设备开发,提升技术的工程可行性与经济性。通过以上方向的持续突破,低温等离子体技术有望在SF6减排与资源化处理领域实现规模化应用,为达成“双碳”目标提供技术支撑。

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