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g-C3N4光催化还原CO2的研究进展

张泽 ,  乔琳 ,  张怡愉 ,  袁鹏飞 ,  付东

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (8) : 17 -22.

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现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (8) : 17-22. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.08.004
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g-C3N4光催化还原CO2的研究进展

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Research progress ong-C3N4 photocatalytic reduction of CO2

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摘要

综述了光催化还原CO2的基本原理与g-C3N4的基本结构与制备方法,重点探讨了通过形貌调控、元素掺杂、助催化剂负载和构建异质结结构等策略对g-C3N4进行改性的方法,对g-C3N4基催化剂光催化还原CO2的发展前景和未来挑战进行了展望。

Abstract

This review summarizes the fundamental principles of photocatalytic CO2 reduction and the basic structure and preparation methods ofg-C3N4.It focuses on discussing strategies for modifyingg-C3N4 through morphology control,elemental doping,co-catalyst loading,and heterojunction structure construction.Finally,it provides an outlook on the development prospects and future challenges forg-C3N4-based catalysts in photocatalytic CO2 reduction.

关键词

石墨相氮化碳 / 光催化还原CO2 / 改性策略

Key words

graphitic phase carbon nitride / photocatalytic CO2 reduction / modification strategies

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张泽,乔琳,张怡愉,袁鹏飞,付东. g-C3N4光催化还原CO2的研究进展[J]. 现代化工, 2026, 46(8): 17-22 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.08.004

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随着工业和科学技术的不断发展,大气中的CO2浓度不断增加,全球变暖已严重影响到了人类的生产力。因此,控制CO2的排放刻不容缓。近年来CO2减排技术的开发发展迅速,例如电催化还原、热催化还原、光催化还原和生物还原等技术都已日渐成熟[1]。与其他技术相比,光催化还原技术具有很大的优势,具有稳定性好、对生态环境的影响较小与成本低等优点[2]。大量专家学者针对光催化还原CO2这一课题进行了广泛的研究,探索和开发出了各种类型的光催化剂,如TiO2、BiVO4、g-C3N4等。
在众多光催化材料中,g-C3N4是一种很有潜力的半导体材料。g-C3N4制作工艺简单、成本廉价、稳定性好、具有合适的带隙结构(2.7 eV),能满足光催化CO2的热力学条件。然而,由于g-C3N4的光吸收范围较窄、光生载流子快速重组、比表面积小以及电子传递效率较低等原因,其活性受到抑制[3]。为解决上述问题,提高g-C3N4的光催化效率,研究人员探索了许多改性方法,如形貌调控、元素掺杂、助催化剂负载和构建异质结结构等。这些改性策略提升了g-C3N4光催化性能,使其在还原CO2方面的前景更加广阔。
本文中首先简要介绍了光催化还原CO2的基本原理以及g-C3N4的基本结构与制备方法;然后分别从形貌调控、元素掺杂、助催化剂负载和构建异质结结构4个方面阐述了g-C3N4基材料的改性策略;最后创新性地对g-C3N4基材料用于光催化CO2的应用前景进行了展望。

1 光催化还原CO2的基本原理

CO2(G0=-394.4 kJ/mol)是一种热力学稳定的线性分子,电子结构非常稳定,因此如果没有合适的催化剂和充足的能量,很难将其转化为有价值的化学品[4]。但此反应并非是不可能完成的,当CO2分子吸附到光催化剂的表面时,线性结构会变得弯曲,电子会更有利于转移到CO2。因此,选择合适的光催化材料会有效促进CO2的还原反应。
光催化还原CO2主要发生在水溶液体系中,如图1所示,半导体光催化还原CO2主要涉及以下6个步骤。①光激发:当光照射到光催化剂表面时,光催化剂吸收光子能量以启动光活化过程。②电子-空穴对的产生:光激发后,在半导体CB和VB分别产生电子和空穴。③电子-空穴对的迁移:光生e-和光生h+将迁移到光催化剂表面。④CO2吸附:CO2分子吸附在光催化剂表面并捕捉表面的自由电子。⑤氧化还原反应:吸附在表面的CO2分子与自由电子发生还原反应,CO2分子最终被还原成为CO、CH3OH、CH4、H2等,H2O则通过氧化反应氧化为O2和H+。⑥产物的解吸:当氧化还原反应完成后,产物将迅速从催化剂表面进行解吸,确保后续氧化还原反应的进行[5]。

2g-C3N4的基本结构与制备

据报道,g-C3N4通常有7种不同的结构相:α-C3N4,带隙为5.5 eV;β-C3N4,带隙为4.85 eV;立方-C3N4,带隙为4.3 eV;伪立方-C3N4,带隙为4.13 eV;g-h-三嗪,带隙为2.97eV;g-o-三嗪,带隙为0.93 eV;g-h-庚嗪,带隙为2.88 eV[6]。其中g相(g-C3N4)最为稳定,g-C3N4基主要由三嗪环(C3N3)如图2(a)和七嗪环(C6N7)如图2(b)的重复单元组成。与三嗪环结构相比,七嗪环结构在能量上更有优势且具有更加稳定的化学结构,因此,七嗪环通常被认为是g-C3N4的典型结构。
目前,g-C3N4的主要制备方法包括4种[7]:①热聚合法通常采用前驱体在空气中煅烧制成,与其他方法相比,热聚合法具有操作简单、成本低、收益高等优点。②溶剂热法是在密闭的反应器中,以特定的溶剂为反应介质,通过加热使反应物在高温高压下生成g-C3N4。③固相反应法通常通过固态原料在高温下直接发生热聚合与缩合反应,该反应能耗较高。④超分子组装法利用分子间的非共价键形成特定结构的超分子聚集体,再经过热聚合转化为稳定的g-C3N4结构。该反应具有反应条件温和等优点。在上述合成方法中,热聚合法是最为常用的g-C3N4制备方法。

3g-C3N4基材料的改性策略

g-C3N4呈块状堆叠结构,导致暴露的反应活性位点较少,且光生电子和空穴的快速重组以及可见光的有限吸收大大影响了其光催化性能。为改善以上情况,研究者探索了各种改性手段。本章内容将从形貌调控、元素掺杂、助催化剂负载和构建异质结结构4个方面对g-C3N4基材料的改性策略进行详细阐述。

3.1 形貌调控

g-C3N4通常表现为片状堆叠形成的块状结构,导致g-C3N4的比表面积小,催化活性位点少等问题。形貌调控可以通过促进光吸收、增加比表面积以暴露更多的反应活性位点和缩短电荷的转移途径从而提高光催化性能[8]。目前,人们已经成功合成了多种形态的g-C3N4材料,如零维(0D)纳米点、一维(1D)纳米管、二维(2D)纳米片、三维(3D)纳米球等。
Zhang等[9]通过水热反应将CNQDs与Bi2WO6进行结合,成功制备了CNQDs/Bi2WO6材料。如图3(a)所示,g-C3N4量子点(CNQDs)尺寸极小,显著缩短了光生载流子的扩散距离。CNQDs表现出独特的理化性质,将长波长光转化为短波长光,为光生电荷载流子的产生创造了有利条件。300 W氙灯气氛下,CO产率是纯Bi2WO6的11倍。此性能上的提升很大程度归因于CNQDs的引入,提供了特殊的电子转移通道并提高了光利用率。因此,CNQDs在光催化还原CO2上具有显著的潜力,成为光催化领域强力的选择。
g-C3N4的一维(1D)结构与0D结构相比,载流子分离与传输更加高效,且结构稳定性与抗团聚性更好。如图3(b)所示,Zhou等[10]以三聚氰胺和三聚氰酸为原料,采用超分子自组装法和光沉积法制备了大比表面积和肖特基结的Ag/g-C3N4纳米管状材料。与原始g-C3N4相比g-C3N4纳米管具有更大的比表面积(93.44 m2/g),CO产率为34.72 μmol/(g·h),生产选择性为97.35%,远远优于原始块状g-C3N4的还原性能。
相比于g-C3N4一维(1D)结构,二维结构(2D)有着明显不同,纳米片是最常见的g-C3N42D形态。Yang等[11]采用逐步协同剥离法制备了高比表面积与高导带位置的超薄多孔g-C3N4(THCN)。此外,还用HCl辅助水热剥离和空气中的连续热剥离/蚀刻对其进行了处理。如图3(c)所示,经处理后,g-C3N4的厚度变得更薄,比表面积更大,与原始g-C3N4(BCN)相比,THCN的比表面积(BET)是BCN的55倍。THCN由于独特的物理化学结构,表现出优异的降解性能并实现CO2到CO和CH4的高效转化率。
与上述讨论的形貌结构相比,g-C3N4三维(3D)结构包括多孔结构、球体、泡沫状结构等。Fang等[12]以SiO2球体为硬模板制备了三维(3D)多孔构型g-C3N4光催化剂(PCN),并进行镀金处理。如图3(d)所示,PCN表面呈明显紧密的多孔结构,边缘紧密靠近。孔隙直径585 nm,与可见光波长相似,因此更有利于捕获可见光从而提高光催化效率。CO、CH4、C2H4的还原效率分别为g-C3N4的2.7、4.2、7.7倍。

3.2 元素掺杂

元素掺杂被认为是改变半导体光学性质和电子结构的有效方法,在g-C3N4上掺杂不同的杂原子可以调节能带结构,扩大光响应范围,促进电荷的传输,从而增强光催化性能。元素掺杂主要分为2大类:非金属元素和金属元素[13]。
非金属元素掺杂主要有卤素(F、Cl、Br、I)、氧族元素(O、S、Se)、P和B等。Alauddin等[14]通过水热和剥离法制作了Cl掺杂的二维(2D)g-C3N4纳米片(6-Cl/CN)。根据电化学测试得出,6-Cl/CN的光电流响应为块状g-C3N4的4.4倍,样品的平均辐射寿命比块状g-C3N4时间更长,Cl掺杂增强了电导率,抑制了载流子复合,有效提高了光催化效率。Sun等[15]以三聚氰胺为前驱体,在水热处理过程中以NH4H2PO4为磷源(P)合成了P掺杂的空心管状g-C3N4(X-P-HCN)。其中,1.0-P-HCN材料表现出最强的光吸收能力,如图4(a)所示,1.0-P-HCN具有最窄的带隙,且导带位置更负,说明其具有更强的还原性。如图4(b)所示,1.0-P-HCN表现出最高的光电流密度,表明P掺杂增强了光生电子-空穴对的分离,增强了光催化CO2的还原性能。与原始块状g-C3N4相比1.0-P-HCN的CO产率为9.00 μmol/(g·h),是块状g-C3N4的10.22倍。
除了掺杂非金属原子外,金属原子也可被掺杂到g-C3N4中。掺杂金属原子后,电子从金属转移到邻近的C或N原子,改变了C或N原子的电子密度,从而对g-C3N4的电子及能带结构产生影响。Qi等[16]通过热聚合法成功制备了Cu掺杂的g-C3N4(Cu-PCN),通过原位FT-IR和DFT计算表明,改性后的Cu作为激活CO2的新活性位点,介导电子通过Cu位点转移到被吸收的CO2活性位点上。此外Cu的掺杂可以降低关键的*COOH的形成能,从2.02 eV降到1.04 eV,有利于光催化反应的进行,从而实现CO2的高效转化。

3.3 助催化剂负载

助催化剂本身通常没有活性,但助催化剂的负载可提供反应的活性位点、提高光生载流子的分离效率、抑制逆反应发生的作用,有效提高光催化反应效率。迄今为止,常见的用于g-C3N4的助催化剂通常分为贵金属助催化剂和非贵金属催化剂2类[17]。
贵金属可在g-C3N4表面形成肖特基结,加速光生载流子的迁移和分离,其表面发生的等离激元效应有利于提高半导体的光吸收强度和范围,常见的贵金属助催化剂有Au、Ag、Pt、Pd等。Liu等[18]成功制备了负载Au助催化剂的BiVO4/P掺杂g-C3N4复合材料(Au-BVO/P-CN),Au助催化剂的光沉积有效促进了BVO/P-CN的电荷分离,1.0% Au-BVO/P-CN-2的CO产率为20.87 μmol/(g·h),对CO的选择性高达94.6%。原位FT-IR光谱显示,在光催化还原CO2的过程中逐渐生成*COOH和*CO中间体,*COOH基团被认为是光催化CO2还原为CO的重要中间体,说明了CO高选择性的原因。
与贵金属相比,普通金属因成本低、材料丰富等优点受到广泛关注,常见的普通金属有Ni、Cu和Co等。Tang等[19]使用高能球磨法将Ni原子均匀负载到g-C3N4上,Ni原子高度分散并均匀地负载到g-C3N4表面,从而高度分散性的活性位点促进电荷分离效率。同时,Ni原子的掺杂提高了光催化剂的CO2吸附能力,降低了反应的活化能垒,从而提高了光催化效率。Bashal等[20]合成了Cu纳米颗粒(Cu-NPs)负载的2D/2D范德华异质结(g-C3N4/MoS2)。DRS紫外-可见光分析表明,Cu-NPs的负载将复合材料的光吸收范围扩大到可见光区域,同时Cu-NPs的存在增强了光生电荷载流子的分离、迁移和活化,具有更强的氧化还原能力。此外,由于Cu-NPs在三元g-C3N4/MoS2/Cu异质结构中充当电子捕获和反应位点,导致还原产物对CO有很高的选择性,对CO的还原率为块状g-C3N4的9.7倍。

3.4 构建异质结结构

异质结是指2种或2种以上具有不同原子或能带结构的半导体材料紧密结合所形成的界面。在异质结构的作用下,电子可以在半导体内迁移,有效提高了电荷的分离效率,抑制光生电子空穴的重组,从而提高光催化效率。现有的g-C3N4异质结构包括Ⅰ型、Ⅱ型、Z型、S型、p-n型和肖特基异质结等结构,而所有g-C3N4异质结构研究最多的主要有3种:Ⅱ型、Z型和S型[21-22],如图5所示。

3.4.1 Ⅱ型异质结

Wang等[23]使用静电自组装法合成了g-C3N4/SnS2Ⅱ型异质结材料。Ⅱ型异质结的合成有效提高了载流子的分离效率,且复合材料的高光响应强度具有优异的电子激发和转移能力,有效提高了光催化效率。同样的,Bao等[24]利用碳点(CDs)限制的自组装策略构建了三元g-C3N4/CDs/SnS2Ⅱ型异质结,CD将SnS2均匀地负载到超薄的g-C3N4纳米片上,从而形成许多微型的Ⅱ型异质结单元,此外CD还充当电荷转移桥以增强电荷分离,扩宽太阳光谱的利用范围,为氧化还原反应产生了丰富的光生载流子。优化后的g-C3N4/CDs/SnS2Ⅱ型异质结CO产率为28.32 μmol/(g·h),对CO的选择性为89%,比原始g-C3N4高10.85倍。

3.4.2 Z型异质结

间接Z型异质结上的电子可以转移到电子介质上,随后转移到另一半导体的VB。Khaghani Mohammadi等[25]通过热聚合、水热合成、溶液混合超声和煅烧法,将g-C3N4与RGO和MoS2结合制备成三元Z型异质结材料。间接Z型异质结有效促进了电子-空穴的分离,解决了可见光利用和电子-空穴复合的局限性,RGO充当电子受体,增强了电子-空穴对的分离,提高光催化还原CO2的效率。10%复合材料的CO、CH4生成速率分别为原始块状g-C3N4的18.07、7.91倍,展现出超强的光催化潜力。
直接Z型异质结无须借助任何介质,电荷直接在2个半导体界面进行转移。构建成直接Z型异质结的半导体通常有金属硫化物和金属氧化物。Li等[26]通过形态遗传策略成功合成了一种空心球形Z型方案SnS2/g-C3N4(SCC)光催化剂。中空碳球的引入提高了光利用率,加强了光生电子的转移能力。且Z型异质结的构建为CO2的吸附提供了更多的活性位点,增强了g-C3N4导带中电子的还原性,从而提高了光催化效率。Wang等[27]通过使用g-C3N4纳米片和β-Bi2O3微花静电自组装合成了一种g-C3N4/β-Bi2O3Z型异质结。在模拟阳光下,CO的产率为30.56 μmol/(g·h),是原始块状g-C3N4的2.67倍。光催化CO2性能的提升主要归咎于Z型异质结。Z型异质结可以有效促进光生电子-空穴对的分离,并通过优化能带结构来增强氧化还原能力。此外,独特的氮空位可以稳定*COOH中间体,从而使CO2转化为CO更加容易。

3.4.3 S型异质结

Li等[28]使用酸辅助水热法合成了一种在g-C3N4纳米片上垂直生长的ZnIn2S4纳米片簇S型异质结材料(PCN/ZnIn2S4)。ZnIn2S4在PCN上垂直排列,形成了广泛的接触界面,促进了电荷运输,并提供了更易接近的活性位点。实验结果和DFT计算表明,界面内置电场在S型异质结内诱导了强烈的界面电子相互作用,促进了光生载流子的分离和迁移。因此CO2还原效率得到提升,优化后的PCN/ZnIn2S4对CO选择性接近100%。Qin等[29]采用原位生长法构建了具有N缺陷的ZnWO4/g-C3N4S型异质结。ZCN-40对CO的选择性接近100%,产率高达232.4 μmol/(g·h),是原始块状g-C3N4的8.5倍。其优异的光催化性能主要归咎于S型异质结和N缺陷。S型异质结显著促进了光生载流子的分离和迁移,延长了载流子的寿命,极大提高了电子的还原能力。此外,N缺陷的存在进一步抑制了载流子的复合,提高了光生载流子的利用率,并促进CO2的吸附和活化,从而提高了光催化还原CO2的能力。

4 结论与展望

在光催化还原CO2材料中,g-C3N4具有易于制备、价格低廉、带隙合适和稳定性高等优点。然而,比表面积小、电子-空穴复合快和光吸收范围有限等缺点限制了光催化效率的提高。本文中结合g-C3N4的制备方法与光催化还原CO2机理从形貌调控、元素掺杂、助催化剂负载和构建异质结结构4个方面对g-C3N4光催化剂的改性进行了详细阐述。形貌调控通过制备量子点、纳米管、纳米片和三维球体结构来提高比表面积,其中2D结构因易于制备、活性位点丰富而广泛采用;元素掺杂如Cl、P和Cu等可提高光吸收能力,促进光生载流子的分离;助催化剂如Au、Ni和Cu等可显著提高光生载流子的分离与迁移效率;异质结结构如Ⅱ型、Z性和S型可进一步促进电荷的分离,特别是S型异质结在促进电荷分离、强氧化还原能力和稳定性方面展现出独特优势。
尽管基于g-C3N4光催化剂的改性取得了显著的进展,但仍面临着一些挑战。①加强对g-C3N4基材料光催化还原CO2机制的研究。尽管有很多研究致力于g-C3N4基材料光催化还原CO2,但具体的产物和反应机制的生成过程不够深入。因此,需要深入探索g-C3N4基材料光催化还原CO2的机制,更好地提高光催化效率。②构建一个统一的光催化剂效率的评估标准。不同的实验使用不同的光源、牺牲剂和助催化剂,很难具体评估对g-C3N4基材料改性的优劣。因此,需要一个标准体系来评估不同的g-C3N4基材料的光催化性能。③实现工业化应用。目前对g-C3N4基材料的大部分研究都停留在实验室,在实际工业领域上尚不成熟。因此,设计和优化实际工业的反应装置是未来研究的重点。
总之,要实现g-C3N4基材料光催化还原CO2在工业上的广泛应用,仍需克服许多困难。因此,未来的研究应集中于对其进行改性,提高光催化活性与稳定性,同时寻找新型的氮化碳衍生物,为保护全球气候与实现双碳目标提供有效的解决方案。

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