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膜分离技术中trade-off效应解决途径的研究进展

唐玉兰 ,  盛泽生 ,  周东锐 ,  黄殿男

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (3) : 48 -54.

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现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (3) : 48-54. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.03.009
技术进展

膜分离技术中trade-off效应解决途径的研究进展

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Advances in the improvement of the trade-off effect in membrane separation technology

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摘要

从膜材料改性、膜孔结构调控和膜片结构改造这3个角度,对膜分离技术中能起到改善trade-off效应作用的研究成果进行了综述,介绍了各个角度下的改性方法。对确定trade-off上界的问题做了分析,发现无机纳米颗粒改性材料在突破trade-off效应的限制上较为直接且有效。总结了3类策略依然存在的局限性,并对未来可能的研究方向做出展望。

Abstract

This paper first reviews research aimed at improving the trade-off effect from three perspectives:hydrophilic modification of membrane materials,regulation of membrane pore structure,and modification of membrane configuration.Various modification methods under each approach are discussed.Additionally,the issue of determining the upper bound of the trade-off effect is analyzed,with findings suggesting that inorganic nanoparticle materials are particularly direct and effective in overcoming the constraints of the trade-off effect.Finally,the paper assesses the existing limitations of these three strategies and discusses potential future research directions.

Graphical abstract

关键词

膜分离技术 / trade-off上界 / 膜改性 / trade-off效应

Key words

membrane separation technology / trade-off upper bound / membrane modification / trade-off effect

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唐玉兰,盛泽生,周东锐,黄殿男. 膜分离技术中trade-off效应解决途径的研究进展[J]. , 2026, 46(3): 48-54 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.03.009

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膜分离技术因环境友好性和低能耗特性,被广泛认为是一种高效经济的水处理技术。在评估膜分离性能时,通常采用截留率和水通量作为关键指标,分别表征膜的选择性和渗透性。然而二者存在此消彼长的现象,这种现象被称为膜分离过程中的“trade-off”效应。因此,开发兼具高选择性与高渗透性的分离膜成为突破该效应的研究重点。
通过在Web of Science数据库中以“膜(membrane)”和“trade-off效应(trade-off effect)”为关键词检索2005—2024年间发表的相关文献,结果表明,该领域的年度发表数量呈增长趋势,且在过去10年中增长尤为迅速,可以发现近年来研究人员对膜分离中的trade-off效应进行了广泛研究。通过查阅该领域内现有的文献,典型研究可归纳为3个主要方向:一是膜材料的亲水性改性,包括表面改性、无机材料杂化改性和有机聚合物共混改性;二是膜孔结构的调控,如膜孔几何结构调控及膜孔多级结构的构建;三是膜片结构的优化,包括开发薄膜复合(TFC)纳滤膜、图灵结构膜和Janus膜等。

1 膜材料的亲水性改性

膜污染是制约膜分离技术中trade-off效应突破的关键因素。膜污染主要源于水中大分子有机物及疏水性胶体在膜表面的吸附沉积,其程度与膜表面亲/疏水性密切相关。传统疏水性膜材料如聚醚砜(PES)、聚偏氟乙烯(PVDF)因表面能低而极易发生污染,导致渗透通量下降和使用寿命缩短。近年来,亲水性改性成为重要解决策略,通过化学或物理修饰增强膜-水相互作用,在保持机械性能的同时抑制污染沉积,从而协同优化选择性与渗透性,为突破trade-off效应提供有效途径。

1.1 表面改性

1.1.1 表面沉积涂覆

表面沉积涂覆改性通常是指在膜表面以沉积和涂层的形式借助氢键等作用力覆盖一层或多层亲水性改性材料,从而调控膜表面粗糙度、提高表面亲水性,起到增强改性膜抗污染能力、提升水通量的作用。
在传统沉积涂覆改性方面,Zhang等[1]采用两亲性共聚物聚(苯乙烯-共-马来酸酐)(PSMA)对PVDF超滤膜进行表面沉积。PSMA的引入改变了膜表面化学组成,一方面通过提升亲水性和防污性降低传质阻力、增强水渗透性,另一方面其沉积效应缩小了局部孔径,从而提高了膜的排斥能力。相比之下,逐层自组装方法通过交替沉积带相反电荷的聚电解质或功能材料,可精确调控膜的厚度和表面组成,尽管制备周期较长、规模化受限,但在性能调控方面优势明显。Fan等[2]基于静电作用,在膜表面交替组装SiO2@APTES和氧化石墨烯(GO),构建了层数与层间距可控的GO基纳米复合膜。GO的高亲水性和稳定的孔结构促进水分子传输,其水合层和负电性有效抑制污染物吸附,使改性膜水通量提升至560.2 L/(m2·h),较原膜提高10倍以上,同时保持良好选择性并显著改善抗污染性能,在一定程度上缓解了传统trade-off效应。

1.1.2 表面辐照接枝

表面辐照接枝一般指利用高能光源或辐射照射膜表面,使膜表面生成如羧基、羟基等亲水性基团,或者通过高能辐照诱导其他含有亲水基团的物质接枝到膜表面,以此来达到提高膜表面亲水性的目的。
近些年随着膜改性手段的丰富和推进,Abdi等[3]将水合氧化铁(HFO)掺杂的PES膜进行紫外线照射[图1(a)],发现随照射时间延长,膜纯水通量从200 L/(m2·h)增至400 L/(m2·h)以上,BSA截留率提升4倍以上。这是由于紫外线在HFO表面产生电子-空穴对,促使Fe3+还原为Fe2+,同时空穴将OH-氧化为羟基自由基,增强亲水性并促进水分子吸收;膜表面积累的自由基也提高了对BSA的去除。Liu等[4]利用60Co伽马射线引发自由基聚合,将聚乙烯醇(PVA)接枝至反渗透膜表面[图1(b)]。PVA与膜基质交联形成致密亲水网络,使接触角从57.99°降至24.93°,显著提升抗污染性,同时该结构构建了选择性通道,实现水分子快速通过与大分子有效截留,协同提高了膜的渗透性与选择性。

1.2 无机材料杂化改性

1.2.1 无机化合物颗粒

普遍被用于膜改性的无机化合物颗粒主要有二氧化钛、二氧化硅、二硫化钼等,这些材料借助自身含有的亲水性基团或独特的颗粒结构,发挥亲水改性作用,从而提高膜通量。
例如,Wang等[5]将通过水热法制备的分层花状二硫化钼纳米颗粒作为添加剂引入PES膜中[图2(a)],实验结果显示膜表面接触角从70°降低至42°,纯水通量从160 L/(m2·h)提高到286 L/(m2·h),表明膜的亲水性和通量得到显著改善,同时截留率和抗污染性能也保持着较高水平。该方法使膜通量提高的原因在于当添加剂含量增加时,指状孔隙能够进一步延伸,有效提高膜的机械强度,改善孔隙的连通性和稳定性,从而促进水分子在加压过滤过程中的快速通过,此外,表面亲水性的提高使膜表面形成水化层,水化层能将水分子吸引到膜基质内从而帮助水分子更高效地运输。

1.2.2 碳纳米材料

碳纳米材料具备优异的导电导热性、化学稳定性、独特的三维结构和高机械强度等卓越性能。因此,有诸多学者尝试将石墨烯类、碳纳米管类或经过修饰的碳纳米材料等碳基材料,通过共混掺杂等方法,在膜内部对膜进行亲水改性。
Goswami等[6]对活性炭进行酸功能化处理,并与碳纳米管共同作为添加剂掺入聚砜膜中[图2(b)]。结果表明,随着添加剂含量增加,膜表面接触角由原始膜的90°最低降至52°,且对多种染料的截留率均提高至95%以上。Tulugan等[7]将GO掺杂于PSF中,采用静电纺丝法制备GO/PSF膜用于砷酸盐处理,发现适量GO可显著改善膜亲水性,使砷酸盐去除率提升至79.83%,纯水通量由33.26 L/(m2·h)提高至183.63 L/(m2·h),提高约4.5倍,这主要归因于GO表面丰富的羟基和羧基等亲水官能团。基于此,GO改性膜具有良好的二次改性潜力。例如Chen等[8]先通过NIPS法制备PVDF/GO共混膜,再进行PEG接枝改性,使膜接触角由90°降至60.1°,纯水通量由17.7 L/(m2·h)提高至32.5 L/(m2·h),BSA截留率最高达93.4%,实现了亲水性、通量与截留性能的协同提升。

1.3 聚合物共混改性

1.3.1 亲水性单体聚合物

在共混改性中,亲水聚合物分为水溶性聚合物和非水溶性聚合物。由于膜基底一般表现出强疏水性,所以水溶性聚合物在制膜及膜使用过程中容易浸出,脱离膜本体,对膜的截留性能不利,现已较少采用单独对膜改性,而主要用于膜的致孔。
例如Gayatri等[9]将聚乙二醇作为改性添加剂混入PVDF膜中,水接触角从纯PVDF膜的96.5°减小到PVDF-PEG膜的80.1°,孔隙率从46.49%增加到78.06%,表明混合基质膜的亲水性和孔隙率得到不同程度提高。相应地,非水溶性亲水聚合物因自发地与膜基底具有较好的相容性,所以相对而言不易浸出到膜外,改性效果较为稳定。例如陈云逸等[10]通过溶液共混法制备氯化聚氯乙烯(CPVC)/聚乙烯醇缩丁醛(PVB)超滤膜,发现不仅膜的亲水性有显著改善,且纯水通量较纯CPVC超滤膜提高了1倍。然而亲水单体聚合物中的功能性基团通常较为单一,将其用于疏水材料的膜改性中,很难同时兼顾亲水性与疏水性,使得改性添加剂与膜基质之间的相容性受限,对此,两亲性共聚物也是聚合物共混改性的一种选择。

1.3.2 两亲性共聚物

二元或多元共聚是指由多种单体参与的连锁加聚反应,生成含多种组分的共聚物。两亲性共聚物由亲水性与疏水性单体通过自由基聚合制得,分子中同时含有2类功能基团。用于膜共混改性时,疏水链段因相容性较好可锚定于膜内部,而亲水链段在相转化过程中向膜表面偏析,从而显著提升膜的亲水改性效率。
韩洪蕊等[11]合成了以聚丙烯酸为亲水链段、聚甲基丙烯酸甲酯为疏水链段的两亲性三嵌段共聚物PAA-b-PMMA-b-PAA(PAMA),并作为共混改性添加剂引入PVDF铸膜液中,制备了PVDF/PAMA共混超滤膜。结果表明,PAMA的引入显著影响膜的表面粗糙度和孔隙结构,使纯水通量提高至130.2 L/(m2·h),较未改性膜提升约10倍,同时BSA截留率和通量恢复率均超过95%。Almaie等[12]合成了PVDF-g-PAMPS和PVDF-g-PAA 2种两亲性接枝共聚物,并制备相应复合膜,发现2种共聚物均可将PVDF膜的接触角降低,使纯水通量由97.63 L/(m2·h)分别提升至181.6、336.7 L/(m2·h),且BSA截留率仍保持在97%以上。上述研究表明,两亲性共聚物在成膜过程中亲水链段易发生表面偏析并富集于膜表面及孔壁,显著增强膜的亲水性,降低水在膜孔内的流动阻力,从而协同提升膜的渗透性能并减小过滤阻力。相比单一亲水聚合物,两亲性共聚物作为共混改性添加剂在缓解膜分离过程中的trade-off效应方面更具优势。

2 膜孔结构调控

2.1 膜孔几何形貌调控

膜孔的几何形貌构造在膜分离过程中起着关键的作用,一直以来也是研究者们的重点关注方向之一。Panatdasirisuk等[13]先在聚己内酯(PCL)铸膜液中加入Tween 80为其赋予亲水性,然后通过静电纺丝工艺制备微滤膜,该膜能够完全过滤1 μm以上的乳液液滴,此时的膜通量为600 L/(m2·h·MPa)。随后将PCL膜单向拉伸至不同应变水平,缩小膜孔之间的间隙并加大膜孔的纵横比,使得膜孔的几何形貌从各向异性转变为狭缝形。实验结果表明,当在80%的应变条件下,膜的孔隙率几乎不变,而此时膜能够对18 nm以上的乳液液滴具有优异的截留作用,同时通量提高至700 L/(m2·h·MPa)。证明了在一定尺度下调控膜孔几何形貌既能保持通量又能提高膜的截留率。

2.2 膜孔多级结构构建

在膜内部构建多级孔结构是一种独特的改性思路,其特征为在大孔内壁分布小孔,形成连通嵌套的分级结构。该结构通过增强表面亲水性并提供额外流动通道提升通量,同时由小孔实现有效截留,被认为是缓解膜trade-off效应的潜在方案。
Wang等[14]采用相分离、玻璃化结晶致孔、溶剂选择性溶解一系列步骤将PVDF/PMMA/PLLA三元混合物制备成为PVDF多级孔膜,该膜的显著特征是同时具有微米级的大孔和纳米级的小孔,且大、小孔之间相互连通。首先该团队通过COMSOL Multiphysics软件模拟了这种特殊结构对孔间流体流速的影响,模拟结果表明圆形大孔的存在可以缩短流体在膜内的扩散长度,并借助与小孔通道内的拉普拉斯压力差减小扩散势垒,相对于仅包含小孔的对照组具有更高的通量。随后的渗透截留实验显示,尽管多级孔膜的接触角为81.0°,高于对照组的75.5°,但多级孔膜的纯水通量由对照组的101.9 L/(m2·h)提高1倍以上,达到213.7 L/(m2·h),且BSA截留率仍能保持在91%,与对照组的92%基本持平,说明多级孔特殊结构可以在不损失截留性能的情况下提高渗透性,同时印证了先前的模拟结果,为解决trade-off效应提供了一种新颖的方法。

3 膜片结构改造

3.1 薄膜复合纳滤膜

在众多纳滤膜种类中,薄膜复合纳滤膜在过去30年中作为工业中的标准膜受到更多关注,其主要通过2种单体(有机胺和酰氯)在超滤膜或微滤膜基底上的界面聚合反应形成“选择层-支撑层”的结构。
薄膜复合纳滤膜结构的发展主要衍生出选择层优化与支撑层优化2类研究方向。在选择层优化方面,Li等[15]采用连续界面聚合(CIP)方法,在水相中引入Ca2+,利用其与哌嗪分子的配位作用限制单体跨界面传输,在PVDF膜上制备了热稳定的PVDF-IP-Ca纳滤膜[图3(a)],使纯水通量达到159 L/(m2·h·MPa),同时Na2SO4截留率保持在98.6%。在支撑层优化方面,Qanati等[16]将PVDF磺化后制备静电纺丝纳米纤维基膜,并通过界面聚合获得纳滤膜,纯水通量为25.5 L/(m2·h),对2价盐离子的截留率超过97%。此外,杨炎福等[17]以掺杂两亲性三嵌段共聚物的PVDF/PHMH膜为基底,经界面聚合制备出致密且超薄的选择层,对Na2SO4和MgSO4的截留率分别达到96.0%和83.0%,纯水通量仍高达304 L/(m2·h·MPa)。
总体而言,纳滤膜虽在特定污染物分离中具有显著优势,但微小孔径导致通量受限,体现了典型的trade-off效应,因此如何在保证截留性能的同时进一步提升渗透能力,仍是研究者持续关注的重点。

3.2 建立图灵结构选择层

图灵结构最早由阿兰·图灵在1952年提出,用以解释激活剂与抑制剂在反应-扩散体系中相互作用并形成有序空间结构的机制,该理论深化了人们对化学与生物体系中模式形成规律的认识。
Tan等[18]首次将图灵结构引入膜分离领域,在无水哌嗪与均苯三甲酰氯的界面聚合体系中加入亲水性PVA,在聚砜基膜表面构筑出具有图灵结构的聚酰胺选择层,制备了新型TFC纳滤膜[图3(b)]。实验结果表明,该膜水通量可达125 L/(m2·h),较对照膜提高近1倍,同时对多种无机盐保持稳定甚至略有提升的截留率,其性能提升主要源于表面纳米褶皱型图灵结构显著增加了有效过滤面积,在一定程度上实现了渗透性与选择性的协同提升。该研究推动了分离膜设计理念的转变,引发了大量关于图灵结构膜的研究,但部分工作仅停留在表面结构调控,未深入阐明图灵结构与膜性能之间的内在联系。
针对这一问题,Wang等[19]通过引入极性/非极性有机相添加剂,构建了具有蜂窝状图灵结构且富含纳米空隙的反渗透膜。结果表明,膜性能提升主要依赖于聚酰胺层内部纳米空隙的存在而非有序蜂窝晶格本身;有限元模拟显示空隙含量较低时蜂窝结构易引发浓差极化,而具有不规则“蜂窝-脊-谷”形貌和多层纳米空隙结构的膜通量可提升约89%。该研究进一步厘清了膜表面形态、内部结构与分离性能之间的关系。

3.3 Janus膜的构建

在古罗马神话中,双面神雅努斯(Janus)因具有2张朝向相反的面孔而得名,“Janus材料”由此被引申为具有不对称结构、两侧呈现不同物化性质的功能材料。基于该概念,Yan等[20]通过共混亲水性SiO2纳米颗粒和掺杂聚丙烯腈(PAN)的碳纳米管, 并采用顺序多层静电纺丝技术,成功制备了Janus PAN纳米纤维膜[图3(c)]。该膜两侧润湿性显著不同,对油包水和水包油乳状液均表现出优异分离性能,油水分离通量高达2 188 L/(m2·h),分离效率达99.8%。同时,SiO2与碳纳米管之间的静电吸引增强了多层膜结构的稳定性,有利于承受渗透压。Wu等[21]则采用逐层静电纺丝与交联方法制备了具有相反润湿性的cPVA-PVDF/PMMA/GO Janus膜,在多次循环油水分离后仍保持稳定性能,通量可达1 909.9 L/(m2·h),分离效率高达99.9%。
通过这些研究实例可以发现,Janus膜表现出了良好的油水选择性,使其在有机类污染体系的过滤中能够更好地分离有机污染物和水,在保证渗透通量的前提下提高膜的截留性能,借此在一定程度上改善trade-off效应所带来的弊端。

4 关于trade-off上界的讨论

近年来,针对分离膜trade-off效应,研究者从不同角度开展了大量研究,但由于实验体系、参数和测试条件差异较大,膜渗透与截留性能难以进行统一量化比较。Robeson[22]提出“上界”概念,通过统计大量实例确定聚合物膜在气体分离中扩散性与分离性协同提升的极限。Tan等[18]进一步将该思想与通量-截留率计算模型及溶液扩散模型相结合,建立了描述纳滤膜透水率与水盐选择性之间关系的经验上界公式。基于上述研究,本节将该方法引入不同污染物的分离过程,用于综合评估改性膜的渗透-截留权衡能力,为实际应用和后续研究提供参考。
膜的水渗透性常数Wp由以下公式计算:
${W}_{p}=\Delta V/[S·\Delta t·\left(\Delta \right.p-\Delta \pi )]$
式中,Wp为水渗透性常数,L/(m2·h·MPa);S为有效膜面积,m2;ΔV为在一段时间Δt(h)内收集的渗透液体积,L;Δp为跨膜压差,MPa;Δπ为跨膜渗透压差,MPa。
膜的污染物截留性常数Rp由以下公式计算:
${R}_{p}=({C}_{f}-{C}_{p})/({C}_{f}·lnd)$
式中,Rp为污染物截留性常数;Cp和Cf分别为渗透液和进料液的污染物浓度;d为污染物粒子的近似直径,nm,为了避免不同污染物粒子的规格相差过大不易计算,此处d宜取对数。
根据本文中统计的部分分离膜的渗透-截留权衡能力如图4所示,其中直线即为分离膜的trade-off上界。
从图4可见,实例1和实例2均成功突破了trade-off上界。其中实例1为王玉周等[23]的研究,其在PES铸膜液中引入纳米CaCO3制备nano-CaCO3/PES超滤膜。纳米CaCO3表面富含羟基,可与PES基质及DMAc产生静电相互作用,调控聚合物链迁移与膜表面孔结构,能够在保持截留率基本不变的同时显著提升膜的渗透通量。
与实例1相比,Ayyaru等[24]报道的实例2在突破trade-off上界方面更进一步。该研究以磺化氧化石墨烯(SGO)为共混改性添加剂,制备了PVDF-SGO复合膜。多种表征结果表明,SGO因极性更强,有利于促进膜内部指状结构的形成;其磺化基团具有优异的亲水性,可同时作为氢键供体和受体,增强在溶剂中的分散与溶解能力,加快相转化过程中的吸水速率,促进溶剂向水相扩散,从而提高膜表面粗糙度和孔隙密度,增加有效渗透通道并显著强化膜的渗透性能。
综上,无机纳米颗粒改性材料因强极性和特殊三维结构可显著改善膜性能。其强极性有助于提高聚合物溶解选择性并增大链间距,而特殊三维结构的较高比表面积促使其在NIPS过程中向膜表面迁移,降低界面能,增强表面粗糙度、润湿性和孔隙率,从而有效缓解膜的trade-off效应。

5 结语

总体而言,突破膜分离过程中的trade-off效应是一个长期而渐进的过程。在膜材料改性、膜孔结构调控和膜片结构改造3类策略中,膜材料改性研究最为系统成熟,为缓解trade-off效应提供了丰富思路,其中无机材料杂化改性在突破trade-off上界方面展现出较大潜力。但该策略仍面临改性稳定性不足、与膜基质相容性有限、无机纳米颗粒易团聚以及表面偏析型改性聚合物制备复杂等问题。相比之下,膜孔结构调控与膜片结构改造虽具有一定优势,但工艺条件严苛、结构稳定性和均匀性难以保证,多处于实验室阶段,成本较高、应用受限。未来研究需加强不同改性策略机理及协同效应的探索,引入新材料与新理论,并开发低成本、工艺简便且高效的改性方法,推动相关成果向工程化和产业化转化。

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