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基于罗丹宁埋底界面修饰的钙钛矿太阳电池性能研究

陈选 ,  王升灿 ,  王明 ,  盛轶凡 ,  赵伟佳 ,  陈汪超

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (2) : 131 -137.

PDF (6051KB)
现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (2) : 131-137. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.02.022
科研与开发

基于罗丹宁埋底界面修饰的钙钛矿太阳电池性能研究

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Study on the performance of perovskite solar cells based on rhodanine buried interface modification

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摘要

钙钛矿太阳电池(PSC)埋底界面因较高的缺陷密度和能级势垒严重制约了器件的光伏性能和稳定性能。针对这些问题,在埋底界面引入了一种具有多功能位点的埋底界面修饰分子罗丹宁(RHO),重点研究了RHO在埋底界面的协同作用及其对PSC能量损失和载流子损失的影响。结果表明,RHO的引入可以有效改善钙钛矿和电子传输层的薄膜质量,钝化界面缺陷,优化界面能级排列,显著抑制界面载流子非辐射复合,促进界面电子的高效提取和传输。最终,基于RHO修饰的PSC获得了22.97%的光电转换效率值,连续老化1 000 h后,电池效率仍能保持初始值的85%。

Abstract

The buried interface of perovskite solar cells (PSC) suffers from high defect density and energy level barriers,which severely limit the photovoltaic performance and stability of devices.To address these issues,this study introduced rhodanine (RHO),a buried interface modification molecule with multifunctional sites,at the buried interface.The synergistic effects of RHO at the buried interface and its influence on energy loss and carrier loss in PSCs were systematically investigated.Results demonstrate that the incorporation of RHO effectively improves the film quality of both perovskite and electron transport layers,passivates interface defects,optimizes interfacial energy level alignment,significantly suppresses non-radiative recombination of interfacial carriers,and facilitates efficient electron extraction and transport at the interface.Ultimately,the RHO-modified PSCs achieved a power conversion efficiency (PCE) of 22.97%,while maintaining 85% of their initial efficiency after continuous aging for 1 000 hours.

Graphical abstract

关键词

钙钛矿太阳电池 / 载流子损失 / 能量损失 / 埋底界面 / 罗丹宁

Key words

perovskite solar cells / carrier loss / energy loss / buried interface / rhodanine

Author summay

陈选(1999-),男,硕士生,研究方向为钙钛矿太阳电池, 。

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陈选,王升灿,王明,盛轶凡,赵伟佳,陈汪超. 基于罗丹宁埋底界面修饰的钙钛矿太阳电池性能研究[J]. 现代化工, 2026, 46(2): 131-137 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.02.022

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近年来,钙钛矿太阳电池(PSC)因其易于加工的特性和高光电转换效率(PCE)引发了科研人员的广泛关注,目前其单结器件的认证效率已经突破27.0%[1]。然而,该效率值距离肖克利-奎伊瑟极限(S-Q极限)仍存在一定差距[2],主要原因之一就是钙钛矿吸收层与载流子传输层之间的界面缺陷和能级失配所造成的能量损失和载流子损失[3]。在正式n-i-p结构的PSC中,氧化锡(SnO2)凭借其高透光率、低加工温度和高电子迁移率[4]成为最常用的电子传输层材料(ETL)之一,然而,由于缺陷形成能较低,SnO2表面容易存在大量欠配位的Sn4+和空位氧缺陷[5]。同样地,钙钛矿材料由于其软离子性质,其与SnO2接触的下表面也容易形成高密度缺陷(欠配位的Pb2+、碘空位等)[6]。这些缺陷在SnO2/钙钛矿界面(埋底界面)的积聚会导致器件内严重的载流子非辐射复合,降低器件的开路电压(VOC)和填充因子(FF)。此外,缺陷还会作为水分和氧气侵入的通道,从而降低器件的长期稳定性能。因此,对埋底界面进行深入优化对提高PSC的性能至关重要。
目前,多种埋底界面修饰剂包括离子液体、盐类化合物、有机小分子等已经被报道可以显著改善埋底界面的性能。Chen等[7]用离子液体4-咪唑乙酸盐酸盐(ImAcHCl)修饰埋底界面,发现其羧酸基团可以与SnO2的羟基发生化学键合,咪唑阳离子可以与钙钛矿下表面产生静电相互作用,从而钝化相应缺陷,减少非辐射复合,且ImAcHCl的引入可以调整SnO2导带和价带的位置,优化界面能级排列。此外,ImAcHCl中的Cl-还可在提高钙钛矿薄膜结晶度方面发挥作用。最终,经ImAcHCl处理的PSC获得了21.0%的最佳PCE。Yang等[8]用多功能组胺二碘酸盐(HADI)修饰SnO2,发现HADI的末端氨基可以与SnO2的Sn4+结合,而咪唑末端的N原子可与钙钛矿的Pb2+产生相互作用,从而形成有效的界面连接,并钝化界面缺陷。此外,HADI可以使SnO2导带向上偏移,改善界面电荷提取。最终,经HADI修饰后的PSC获得了24.79%的PCE。Zhou等[9]在埋底界面引入1-金刚烷乙酸小分子(ADAA),发现分子中—C=O基团能够与SnO2、钙钛矿形成强配位作用,通过化学键合机制有效钝化界面缺陷,抑制了器件载流子损失,同步表征证实,这种分子界面工程显著改善了界面能级排列,抑制了器件能量损失。最终,经ADAA修饰的PSC实现了高达23.18%的PCE,且在60℃下老化1 000 h后仍能保持81%的初始PCE。
本研究开发一种具有多功能位点的新型埋底界面修饰分子RHO,系统研究RHO与SnO2和钙钛矿的相互作用关系,实现埋底界面缺陷的高效钝化和界面能级排列的精准优化,以便显著抑制电池的载流子损失和能量损失,并提升电池的光伏性能和稳定性能。

1 实验部分

1.1 材料

ITO玻璃,购自辽宁优选新能源科技有限公司;SnO2胶体分散液(15%),购自Alfa Aesar;碘化铅(PbI2)、氯化铯(CsCl),购自TCI;RHO购自Aladdin;碘化甲铵(MAI)、碘化甲脒(FAI)、氯化甲铵(MACl)、2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴(spiro-OMeTAD),购自西安浴日光能科技有限公司;二甲基亚砜(DMSO)、氯苯(CB)、异丙醇(IPA)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、4-叔丁基吡啶(TBP)、双(三氟甲基硫酰基)酰亚胺锂盐(Li-TFSI)、三[4-叔丁基-2-(1H-吡唑-1-基)吡啶]钴三(1,1,1-三氟-N-[(三氟甲基)磺酰基]甲烷磺酰胺盐)[FK 209 Co(Ⅲ) TFSI],均购自Sigma-Aldrich。

1.2 溶液的配制

SnO2前驱体溶液是将浓度为15%的SnO2胶体分散液与超纯水按照1∶6的体积比混合而成,使用前需震荡20 min。RHO溶液是将RHO溶解于IPA中获得(浓度为0.5 mg/mL)。钙钛矿前驱体溶液(浓度为1.4 mol/L)是根据具体组分[(CsPbClI2)0.05(FAPbI3)0.9(MAPbI3)0.05]按照化学计量比称量相关药品(MACl、FAI、CsCl、PbI2、MAI),并混合过量0.8 mol/L的PbI2和0.25 mol/L的MACl后溶解于DMF和DMSO(V/V=4∶1)中配制而成,搅拌1 h后备用。苯乙基碘化铵(PEAI)溶液是将4.5 mg的PEAI固体溶于 1 mL的IPA中配制而成,使用前需震荡5 min。spiro-OMeTAD溶液是将74 mg spiro-OMeTAD粉末、17 μL Li-TFSI溶液(196 mg溶于380 μL乙腈)、29 μL的TBP、8 μL FK 209 Co(Ⅲ) TFSI溶液(99 mg溶于263 μL乙腈)混合于1 mL CB中配制而成,使用前需震荡5 min。所有的溶液使用前均需过滤,钙钛矿前驱体溶液和spiro-OMeTAD溶液配制过程均在氮气手套箱中进行。

1.3 器件制备

将ITO导电玻璃切割成合适尺寸(20 mm×15 mm),依次用洗洁精水、玻璃清洗剂、去离子水、丙酮超声清洗10 min,再使用IPA超声清洗20 min,清洗完成后使用干燥空气吹干,作为玻璃基底以备用。将干净的玻璃基底放入紫外臭氧机中处理 20 min,然后使用匀胶机以3 000 r/min的转速在 20 s内将100 μL的SnO2前驱体溶液旋涂在玻璃基底上,完成后,将其置于150℃的加热台上退火0.5 h,制得致密ETL。基底冷却后,将100 μL的RHO溶液以3 000 r/min的速度在SnO2薄膜上旋涂30 s(在旋涂开始前,溶液铺满在基底上静置1 min),旋涂结束后,基底在90℃下退火5 min。待基底冷却至室温后,放入紫外臭氧机中处理10 min,然后转移到氮气手套箱中(相对湿度低于10% RH),将20 μL钙钛矿前驱体溶液以两步旋涂法(1 000 r/min、10 s;5 000 r/min、26 s)旋涂在SnO2薄膜上(在整个程序结束前10 s,将100 μL CB作为反溶剂滴在基底上),然后将基底在100℃下退火50 min,在150℃下退火10 min,得到钙钛矿薄膜。待其冷却至室温后,将40 μL的PEAI溶液以4 000 r/min的转速在钙钛矿薄膜表面旋涂25 s。静置20 min后,将20 μL的spiro-OMeTAD溶液以3 000 r/min的转速在基底上旋涂20 s,制得HTM薄膜。最后,将基底放入蒸镀仪中,在HTM薄膜上蒸镀金电极,制得ITO/SnO2(RHO)/钙钛矿/spiro-OMeTAD/Au器件。

1.4 表征手段

通过Nicolet iS50 FT-IR光谱仪测试样品的傅里叶红外变换光谱(FT-IR);通过CARY 5000 UV-Vis光度计测试样品的紫外-可见光(UV-Vis)透射光谱;通过Keithley 2420数字源表测试样品的电导率曲线;用Regulus 8230和SU8600场发射扫描电子显微镜(SEM)研究样品表面形貌和结晶性质;用Bruker AXS Dimension Icon原子力显微镜(AFM)测试样品表面形貌和粗糙度;通过AXIS SUPRA+ X射线光电子能谱仪测试样品的紫外光电子能谱(UPS);通过Oriel Sol 3A 94043A太阳光模拟器和Keithley 2420数字源表在100 mW/cm2照度下测试样品的J-V曲线;通过Newport QE Kit外量子测量系统测试样品的外部量子效率(EQE);通过FLS1000 PL/TRPL光谱仪测试样品的光致发光光谱(PL)和时间分辨光致发光光谱(TRPL);通过 Zennium pro电化学工作站测试样品的电化学阻抗谱(EIS);通过Dataphysics OCA20接触角测量仪测试样品的水接触角。

2 结果与分析

2.1 RHO与埋底界面相互作用研究

RHO的分子结构如图1所示,分子中含有多种官能团,如—C=O、—C=S和—C—S。当RHO分子被引入到埋底界面时,这些基团凭借优异的电子特性可以与SnO2表面配位不足的Sn4+和钙钛矿下表面配位不足的Pb2+作用,从而显著减少SnO2中氧空位和钙钛矿中碘空位缺陷的数量,抑制界面载流子的非辐射复合。FT-IR光谱测试被用来验证这种多位点协同钝化作用,如图2所示,在与SnO2、PbI2结合后,RHO位于1 706 cm-1(—C=O伸缩振动)、1 230 cm-1(—C=S伸缩振动)和678 cm-1(—C—S伸缩振动)左右的信号峰向较低波数方向移动,充分证明了RHO与Sn4+、Pb2+之间的键合作用[10]。

2.2 RHO修饰对薄膜性质的影响

研究了RHO与SnO2、钙钛矿的相互作用后,随后探究了RHO修饰对SnO2薄膜电子转移特性的影响,测试了结构为ITO/SnO2(RHO)/Au的纯电子器件的暗态I-V曲线,如图3(a)所示,其电导率(I)可根据式(1)计算:
I = σ A L - 1 V
其中,I为电流,mA;σ为SnO2的电导率,mS/cm;A为器件的活性面积,cm2;L为SnO2薄膜厚度,cm;V为电压,V。
计算得到对照SnO2和RHO修饰SnO2的σ分别为5.78×10-3 mS/cm和6.84×10-3 mS/cm,增强的σ说明了SnO2电子传输能力获得了提高,这可能源于RHO与Sn4+配位作用造成的SnO2表面空位氧缺陷的减少[11]。
薄膜的透光率会影响器件的光子捕获效率,因此还需研究RHO修饰对SnO2薄膜透光性能的影响,如图3(b)所示,在可见光波长范围内(380~780 nm),SnO2和SnO2/RHO薄膜的透光率并没有显著差别,平均透光率都在85%以上,说明RHO修饰不会给SnO2薄膜的透光性能和带隙带来负面影响,较高的透光率保证了钙钛矿层充分的光子吸收,有利于提高PSC器件的短路电流密度(JSC)[12]。
薄膜的形貌和晶体结构对PSC性能起着决定性作用,SEM和AFM测试用来研究SnO2薄膜表面形态,如图4(a)、(b)所示,SnO2薄膜和SnO2/RHO薄膜表面形貌并没有显著差异,说明RHO界面修饰层不会破坏SnO2表面晶体结构,图4(c)、(d)显示,RHO修饰降低了SnO2表面的均方根粗糙度(从25.5 nm降低到23.5 nm),从而改善了界面物理接触,有利于钙钛矿薄膜的均匀成核和结晶,实现薄膜的均匀完整覆盖[13]。为了验证钙钛矿结晶的改善,对不同基底上沉积的钙钛矿薄膜同样进行了SEM和AFM测试,如图5所示。由图5(a)、(b)可以发现,对照组(PVK/SnO2)钙钛矿薄膜表面存在着大量PbI2和晶界,有可能成为电荷复合中心,导致PSC载流子损失;而在SnO2/RHO基底上生长的钙钛矿薄膜表面PbI2和晶界数量显著减少,晶粒明显增大,结晶度较高。图5(c)、(d)显示,SnO2/RHO基底上生长的钙钛矿薄膜的均方根粗糙度从对照薄膜的49.9 nm下降到28.9 nm,更加光滑、致密的薄膜表面有利于后续spiro-OMeTAD层的沉积,以上结果充分论证了钙钛矿薄膜质量的优化[14]。

2.3 RHO修饰对能量损失的影响

RHO界面偶极作用会影响SnO2表面能带弯曲,使用UPS光谱探究了SnO2/钙钛矿界面能级分布情况。如图6(a)、(b)所示,根据曲线的二次电子截止边和费米边位置可计算得到薄膜的价带(VB)值。结果显示,SnO2/RHO薄膜的VB值为 -8.21 eV,相较于原始SnO2薄膜(VB值为-8.34 eV)有了明显上移,费米能级更靠近样品导带(CB),功函数略有降低,说明了RHO修饰的SnO2/钙钛矿界面n型性质更强,有利于传输电子。根据带隙可获得SnO2的CB值(带隙可由SnO2紫外-可见透射光谱计算得到),如图6(c)所示,经过RHO修饰后,SnO2的CB值从-4.34 eV上移至-4.21 eV,更接近钙钛矿的CB值(-4.07 eV),减少的能级差有利于降低界面电子传输势垒,抑制载流子非辐射复合,加速电荷的提取和传输,减少PSC的能量损失[15]。

2.4 RHO对修饰载流子损失的影响

为了探究缺陷钝化对载流子非辐射复合的潜在影响机制,测试了ITO/SnO2/钙钛矿、ITO/SnO2/RHO/钙钛矿薄膜的PL和TRPL光谱,如图7所示。图7(a)中PL曲线显示,经过RHO修饰后,薄膜在800 nm左右的荧光发射峰强度相较于对照样品显著降低,说明了界面电子提取能力的增强[16]。图7(b)的TRPL曲线可以根据双指数衰减函数[17]拟合获得载流子寿命,结果显示,经RHO修饰后,平均载流子寿命从39.18 ns降低到24.18 ns,证实RHO修饰有助于将光生电子从钙钛矿层提取到SnO2。
为了深入评估PSC器件中缺陷辅助的电荷复合,测试了两种PSC器件在不同光强下的VOC,如 图8(a)所示,拟合曲线的斜率从对照样器件的1.73 kT/q显著降低到RHO修饰样器件的1.47 kT/q,说明了RHO修饰后,陷阱辅助的电荷载流子复合明显受到抑制,这有利于提高器件的VOC和FF[18]。图8(b)JSC随光强的变化曲线显示,RHO修饰样器件和对照样器件的拟合α值分别为0.994和0.981,RHO修饰样器件的α更接近1,表明其电荷提取能力更强[19]。
EIS谱图用于进一步评估器件内的载流子传输和复合,如图9(a)所示,RHO修饰样器件显示出比对照样器件更大的复合电阻(Rrec),再次说明了RHO修饰可以有效地促进电荷转移,抑制埋底界面处载流子非辐射复合[20]。此外,还测试了有无RHO修饰的PSC的暗态J-V曲线来研究器件光电流泄漏和载流子复合过程,如图9(b)所示,在偏置电压范围内,基于RHO修饰的器件显示出更低的漏电流密度,说明了其界面具有更少的载流子复合位点[21]。

2.5 基于RHO修饰的PSC光伏性能和稳定性能研究

基于RHO对薄膜质量的改善和对载流子、能量损失的抑制等作用,组装了结构为ITO/SnO2(RHO)/钙钛矿/spiro-OMeTAD的正式PSC,探究了RHO修饰对器件光伏性能的影响。为了实现器件最佳的PCE,首先必须对RHO膜厚进行优化,如图10(a)所示,随着RHO浓度的上升,PCE呈现先上升后下降的趋势,这是因为过薄的界面层无法均匀完整地覆盖SnO2表面,过厚的界面层则会阻碍电荷传输[22],确保最佳膜厚和器件PCE的RHO浓度为0.5 mg/mL,该浓度下PSC最优器件的J-V曲线如图10(b)所示,其光伏参数被统计在表1中,经RHO修饰后,器件的JSC、VOC、FF和PCE从对照样器件的24.55 mA/cm2、1.111 V、79.70%、21.74%显著提升到24.71 mA/cm2、1.138 V、81.68%、22.97%,可以看出,PCE的提升主要归咎于VOC和FF的显著增强,印证了前面的结果。
有无RHO修饰的PSC的EQE曲线如图11(a)所示。对照样器件和RHO修饰样器件积分JSC分别为24.30 mA/cm2和24.45 mA/cm2,与J-V测试结果相匹配(JSC分别为24.55 mA/cm2和24.71 mA/cm2)。为了检查器件的稳定性,对对照样和RHO修饰样的PSC进行了最大功率点追踪测试。如图11(b)所示,RHO修饰样器件在持续光照、偏置电压为0.99 V条件下,稳定输出的PCE为22.68%,明显高于对照器件的21.34%(偏置电压为0.93 V)。
实验测量的FF值与理论S-Q极限FF值如图12(a)所示,可以看出,基于RHO修饰样的器件具有更少的电荷传输损失和载流子复合损失[23],这是源于RHO的缺陷钝化作用和埋底界面能量分布的改善。此外,24个不同对照样和RHO修饰样PSC器件的PCE统计如图12(b)所示,经RHO修饰的器件展现了更优异的PCE和重复性。
钙钛矿是一种对湿度较为敏感的材料,其长期湿度稳定性对于PSC的商业化很重要。如图13(a)所示,进行了水接触角测量以评估不同基底上沉积的钙钛矿薄膜的耐水性,在引入RHO修饰层后,薄膜的水接触角从51.3°略微上升到66.9°,具有更好的耐水性,可以抵御水分的侵蚀。然后在30%~60%长期湿度下,追踪了未封装器件的长期稳定性,如图13(b)所示,基于RHO修饰的PSC在1 000 h后仍然保留了85%的初始PCE,显著高于对照样PSC的PCE(仅维持初始PCE的62%)。基于RHO修饰的PSC优异的稳定性归因于薄膜缺陷密度的降低和结晶的改善。

3 结论

本研究中,针对PSC埋底界面存在的载流子和能量损失问题,通过在埋底界面引入具有多钝位点的小分子罗丹宁(RHO),实现了对SnO2和钙钛矿缺陷的协同钝化,并优化了界面能级排列,从而显著抑制了界面载流子的非辐射复合,促进了电荷的提取和传输。此外,这种较强配位作用还可以有效改善界面接触,优化钙钛矿结晶,提高薄膜质量。因此,基于RHO修饰的PSC器件获得了22.97%的较高PCE,在30%~60%长期湿度下储存1 000 h后仍然保留了85%的初始PCE。

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基金资助

国家自然科学基金基金(52002105)

安徽省自然科学基金(2408085MF166)

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