现代化工

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (2) : 76-80. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.02.014

技术进展

MXene复合膜用于去除水体中新兴污染物研究进展

陶先燕 ¹ ,
赵路婻 ¹ ,
潘积鸣 ¹ ,
熊艳舒 ¹ ,
邓富康 ¹ ,
李凯 ¹^,²^,³^,^*

作者信息 +

Progress on MXene composite membranes for removal of emerging pollutants in water

Xian-yan TAO ¹ ,
Lu-nan ZHAO ¹ ,
Ji-ming PAN ¹ ,
Yan-shu XIONG ¹ ,
Fu-kuang DENG ¹ ,
Kai LI ¹^,²^,³^,^*

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摘要

二维层状材料MXene由于独特的晶体结构和表面化学特性,特别是良好的机械强度、亲水性和超高比表面积,在新兴水处理膜技术领域得到广泛关注。分析了MXene基复合膜的构建策略,包括其与有机和无机材料的复合,阐明各改性策略对复合膜结构与性能的影响。重点解析其在新兴污染物处理方面的多维应用及机理,并对MXene复合膜今后的研究进行了展望。

Abstract

Two-dimensional layered material MXene has garnered extensive attention in the field of emerging water treatment membrane technologies owing to its unique crystal structure and surface chemical properties,particularly its excellent mechanical strength,hydrophilicity,and ultra-high specific surface area.This study begins by analyzing the construction strategies of MXene-based composite membranes,including their integration with both organic and inorganic materials,to elucidate the influence of various modification strategies on the structure and performance of the composite membranes.A focused examination is conducted on the multidimensional applications and underlying mechanisms of MXene membranes in the treatment of emerging contaminants.Finally,prospects for future research on MXene composite membranes are discussed.

Graphical abstract

关键词

MXene / 水处理 / 新兴污染物 / 复合膜

Key words

MXene / water treatment / emerging contaminants / composite membrane

Author summay

陶先燕(2001-),女,硕士生。

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陶先燕,赵路婻,潘积鸣,熊艳舒,邓富康,李凯. MXene复合膜用于去除水体中新兴污染物研究进展[J]. , 2026, 46(2): 76-80 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.02.014

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随着人类社会快速发展,一系列严重环境问题逐渐显现,其中水环境污染问题尤为突出^[1]。水体的流动性极强,污染物以其作为介质将被广泛传播,对人体健康与自然生态系统构成重大威胁,因此水污染问题是全球十大环境治理问题任务的重中之重^[2]。特别是水环境中新兴污染物(如药品及个人护理产品、全氟化合物、微纳米塑料等),即便在极低浓度水平下,也易积累且有强抗分解性。传统水处理技术在处理这些复杂污染物时,存在难以降解、截留率低、副作用明显、处理效果有限等局限性。因此,工业废水的高效处理及新兴污染物的去除问题,目前已成为国内外研究领域的焦点^[3]。

目前,研究者们已采用多种水处理技术去除环境中新兴污染物,包括吸附、电絮凝、沉降、芬顿氧化和膜分离技术等^[4]。其中,膜分离技术因操作简单、能耗低、可扩展性强、无二次污染等显著优势,受到研究学者广泛关注,已被应用于食品、医药、化工等多个领域。在膜分离技术中,膜材料占据核心地位,主要包括有机膜、无机膜和新型复合膜材料。近年来,随着膜材料研究不断深入,各类新型膜材料逐渐问世,如金属有机框架、共价有机框架、氧化石墨烯和MXene等。MXene因独特性能,如出色的亲水性、抗氧化性、稳定性以及高比表面积,被认为是理想的膜分离材料^[5]。自从2011年Naguib等^[6]首次合成MXene(以碳化钛化合物为代表的二维材料家族)以来,MXene已在吸附、催化和膜分离领域得到广泛应用。然而,MXene膜在实际应用中仍面临诸多挑战,例如,MXene膜存在与其他二维膜类似的渗透通量与选择性之间的权衡问题,以及膜溶胀现象导致膜性能下降,使其在面对复杂多变环境时,处理效果受限。现行的策略主要是通过将MXene与有机和无机材料结合,以此提升MXene复合膜的综合性能,实现对水体新兴污染物绿色高效处理。

1 MXene的制备方法

1.1 传统刻蚀法制备MXene

MXene是一种由过渡金属碳化物、氮化物和碳氮化物组成的二维层状材料,主要通过HF、HCl-LiF或HCl-NaF化学液相刻蚀法从MAX相去除A原子层,扩大层间距得到MXene纳米薄片,如图1所示。一般遵循公式

M n + 1

AX_n,式中M代表过渡金属,如Ti、Nb、V、Zr等元素,而A通常是元素周期表第13族或14族元素,如Al、Si、Pb等,X代表C或N,n可以是1、2或3。理论上,上百种不同类型MXene可被合成,但在目前已开发的MAX相材料体系中,Ti₃AlC₂被公认为最具有代表性。传统含氟刻蚀法具有可调控性,能够在MXene表面引入诸如—F、—O、—OH等官能团,从而赋予膜材料表面亲水性、导电性、选择性等特性,但也存在腐蚀性强、毒性高、环境不友好、成本高等缺点^[7]。因此有待研究者们开发更简单、绿色且高效的方法来制备MXene材料以满足日益增长的需要。

1.2 其他方法制备MXene

除了上述提到的化学液相刻蚀法之外,熔融盐刻蚀法、电化学刻蚀法、气相刻蚀法等逐渐被用于制备MXene。Zhu等^[8]提出一步无溶剂气相刻蚀法,利用卤素(如Cl₂、Br₂、I₂)或卤化氢(如HCl、HBr、HI)气体的强氧化力,实现对MAX相选择性刻蚀,以一种简单且通用的方式合成无氟且可控表面功能团的MXene(如Ti₃C₂Cl₂/Ti₃C₂Br₂),具有优异的抗氧化性和电容性能。此外,Hu等^[9]采用熔融盐刻蚀法,将MAX相与NaCl和KCl混合,并用NaCl/KCl/CuCl₂混合物覆盖后再高温熔融,通过化学反应去除Al层,从而得到MXene-Cu。De等^[10]开发了一种快速有效的电化学刻蚀法,通过将Ti₃AlC₂分散在电解液(40% HF)中,铂条用作电极,从而实现完全刻蚀,用于在室温下合成Ti₃C₂T_x。此过程比传统化学刻蚀法更快,且所得Ti₃C₂T_x高比电容和循环稳定性。表1汇总近年来的MXene制备方法,并总结各优缺点。

随着各种制备方法的开发,对MXene内在结构和官能团的多样性探索不断深入,将进一步拓展MXene在膜分离领域的应用潜力。

2 MXene复合膜的制备

MXene纳米片以高比表面积和良好机械强度著称,一般可通过真空辅助抽滤、正压抽滤、逐层组装等方法制备纯MXene膜^[11]。然而,在实际应用中纯MXene膜存在一些普遍问题:其一,纳米片层间距较小导致渗透通量和选择性低,远不能满足实际生产需要;其二,亲水性不足、易溶胀导致截留性能下降。

2.1 有机材料-MXene复合膜

为优化MXene层间结构及性能,常将其与有机聚合物材料复合,可调控层间距、增强膜的筛分能力与亲水性,从而提升综合性能。其中,生物质材料(如纳米纤维素)与MXene的复合因兼具绿色、低成本及优异水处理性能,成为当前研究的前沿方向。

Gu等^[12]通过共价交联将MXene纳米片嵌入聚多巴胺(PDA)和聚乙烯亚胺(PEI)之间形成稳定的复合膜结构。MXene纳米片的加入,增加了复合膜的含氧官能团从而表现出高亲水性,且MXene与PDA/PEI交联作用显著扩大了MXene的层间距。Wang等^[13]通过将聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAm)共价接枝到MXene纳米片上,制备新型热响应MXene膜,并用于染料和抗生素的多元混合物的分级分子筛分。均匀接枝的PNIPAm聚合物链可以扩大层间距以增加水透过性,同时赋予MXene膜丰富可调的二维纳米通道以增强其对多个不同尺寸污染物分子的筛分能力。Zhang等^[14]采用真空辅助抽滤法,将均匀分散的MXene/羧基化纳米纤维素(CNFs)沉积于聚醚砜支撑膜上,经干燥24 h后,制得一种新型的自组装CNFs插层MXene复合膜。结果表明,CNFs的嵌入不仅可以与MXene产生强氢键相互作用提高复合的机械强度,还可以连接 MXene纳米片有效固定层间距离,从而有效地提高复合膜的稳定性和抗溶胀性。

2.2 无机材料-MXene复合膜

MXene与TiO₂、Al₂O₃等无机材料复合,可协同调控层间结构,有效抑制溶胀,从而同步提升膜的渗透选择性与稳定性。无机复合膜凭借优异的机械强度、化学稳定性及抗污染性,在膜分离技术中应用前景广阔。

Long等^[15]采用自组装纳米插层技术,通过将带正电的Al₂O₃纳米颗粒与带负电的MXene纳米片静电相互作用,制备出具有稳定和可调控纳米通道的高性能MXene复合膜用于染料分子筛分。通过调控MXene与Al₂O₃的比例,精确控制膜的层间距和表面特性(如亲水性、粗糙度)。Al₂O₃纳米颗粒的插层有效抑制MXene层间溶胀,显著提升纳米通道的长期稳定性。Li等^[16]通过在MXene层间嵌入具有高密度纳米孔的多孔还原氧化石墨烯(rPGO),构建具有高渗透性和可调控层间筛分通道的高性能二维复合膜。表面经PDA功能化修饰的α-Al₂O₃陶瓷膜支撑体,通过真空辅助自组装技术制备了 rPGO-MXene(rPGM)复合膜。rPGM膜在水中的层间距变化较小,表明rPGO的引入可抑制膜溶胀。通过插入具有低含氧官能团的rPGO,削弱水分子与材料之间的氢键作用,从而减少了水合斥力以优化膜的亲水性和选择性。Lee等^[17]制备了一种 MXene纳米材料的陶瓷复合膜,用于半导体废水中有害物质的选择性分离。与原始膜相比,MXene陶瓷纳滤膜的表面化学性质得到优化,形成了额外的纳米二维通道,污染物去除能力显著提升。Li等^[18]采用H₂O₂温和刻蚀法合成多孔MXene纳米片,并将其负载于PDA修饰的Al₂O₃陶瓷膜载体上。刻蚀过程中,TiO₂纳米粒子嵌入MXene层间,形成丰富的渗透孔隙通道,在提升水通量的同时维持了层间筛分能力,从而实现透水性与选择性的协同增强。

3 MXene复合膜去除新型污染物

新兴污染物(ECs)是具有生物毒性、环境持久性、生物累积性等特征的有毒有害化学物质,包括药品及个人护理产品(PPCPs)、全氟化合物(PFC)、微纳米塑料(MNPs)以及已被环境中发现但对人类和自然生态系统影响不完全明晰的其他物质。它们即使在极低浓度下也易积累且抗分解性强,将产生重大且持久的危害,而传统水处理技术难以有效去除^[19]。

在膜分离技术水处理领域,MXene膜材料凭借高分离性能备受关注。近年来MXene膜已被应用于有效去除各类新兴污染物,表2汇总了近年来多种MXene复合膜去除各类新兴污染物分离性能,分析膜分离过程主要作用机制包括尺寸筛分、氢键、静电效应、光催化、π-π相互作用等等。

3.1 药品及个人护理产品

药品及个人护理产品(PPCPs)包括抗生素、镇痛药、β-阻断剂、化妆品和表面活性剂等,因种类的多样化和在水体中浓度的不断增加而被视为新兴污染物,难以通过常规水处理工艺去除。研究表明MXene复合膜可通过调控层间纳米通道和表面电荷以实现分子尺寸筛分,高效截留或降解PPCPs^[20]。

Zhang等^[14]制备CNFs/MXene复合膜用于高效去除多种抗生素,对水溶液中阿奇霉素、青霉素、四环素的截留率均超过90.0%。CNFs/MXene复合膜的透水性和截留率明显高于原始的MXene膜,通量可达到12~12.8 L/(m²·h·MPa)。在76 h的连续过滤操作中,水通量和抗生素的截留率没有明显波动,显示出良好的长期稳定性和抗溶胀能力。Zhao等^[21]采用PDA为黏结剂,将MXene负载在陶瓷膜表面,经一步煅烧原位产生二氧化钛纳米粒子(NPs)制到TiO₂/Ti₃C₂光催化陶瓷膜。开发的TiO₂/Ti₃C₂光催化膜渗透通量达到了32 L/(m²·h·MPa),对环丙沙星、四环素和布洛芬等药物和甲基蓝具有较强的降解能力且毒性低,其中甲基蓝和环丙沙星的降解效率分别达到90%、86%。Wu等^[22]将MXene与石墨烯和碳纳米管(CNT)共混制备Ti₃C₂/CNT复合膜,并结合臭氧辅助电化学过滤(OAEF)工艺有效去除水中的PPCPs。MXene的引入显著提升了复合膜的性能,水渗透通量较纯CNT膜提高约59%。同时,OAEF工艺可有效缓解膜污染,延长运行稳定性。对于代表性PPCPs——抗抑郁药氟西汀(FLX)的去除率达到99%,研究表明该工艺对于含电负性基团和低溶解度的药物分子展现出更优异的去除效果。

3.2 全氟化合物

全氟化合物(PFC)因极高的化学稳定性和生物累积性,被称为“永久化学品”,主要的PFC包括全氟羧酸(PFCA)和全氟磺酸(PFSA),普遍用于乳化剂、表面活性剂、涂料等多种家庭、工业和商业产品中。膜分离技术,特别是基于MXene复合膜的纳滤工艺,通过高负电性表面静电排斥作用实现PFC高效截留,且过程无二次污染^[20]。

Ma等^[23]提出一种通过界面聚合制备MXene纳米片增强电负性的聚酰胺(PA)纳滤膜,以实现对短链全氟和多氟烷基物质(PFAS)的高排斥性,短链PFAS中的全氟己烷磺酸盐(PFHxS)和全氟己酸(PFHxA)的去除率分别达到96.85%和93.35%。由于氢键的增加膜的渗透通量从0.87 L/(m²·h·MPa)提升至1.22 L/(m²·h·MPa)。在含腐殖酸(HA)的水体中,该膜表面形成有机滤饼层,进一步增强静电排斥作用,使PFHxS的去除率提升至99.3%。Xu等^[24]利用羧基化碳纳米管(COOH-CNTs)与MXene共混制备MXene/CNT膜,渗透通量达127 L/(m²·h·MPa),是传统纳滤膜100倍。该膜在0.1~0.6 MPa下对全氟辛酸(PFOA,95%)的截留率稳定保持在约90%。随PFOA浓度由10 μg/L增到200 μg/L,截留率从84.82%提高到94.54%;添加Ca²⁺后截留率可进一步提高至96.56%,而HA存在时可达98.27%,当HA和Ca²⁺两者共存时截留率亦有显著提升。但在高浓度Ca²⁺的条件下,膜污染减轻且渗透通量下降率降低。Qi^[25]通过在聚砜(PFS)载体上涂覆交联聚乙烯醇(PVA)并掺入少量MXene纳米片,制备了一种超薄新型复合纳滤膜。该膜优化后水通量达到2.28 L/(m²·h·MPa),相较于常见商业纳滤膜提升67.4%。其对4种典型全氟化合物(PFCs)的截留率显著提升,其中长链PFCs(如PFOA、PFOS)在pH 8.0时因静电排斥增强,截留率提高1.3%~6.2%;短链PFCs(如PFHxA、PFBA)则主要依靠增强的静电排斥及膜表面致密结构,截留率提高0.2%~8.2%。在24 h稳定性测试中,膜的渗透率没有明显下降且截留率始终保持在90%以上。

3.3 微纳米塑料

微纳米塑料(MNPs)以塑料颗粒、纤维、薄片等形式存在,它们在降解过程中会释放邻苯二甲酸盐、阻燃剂、有机锡和双酚等添加剂从而加剧水体污染,并可能成为多种环境污染物的来源、载体和汇点。随着微纳米塑料在水环境日益增多,传统水处理方法面临挑战^[26]。

Ouda等^[27]制备多层MXene电磁膜并采用电膜过滤(EMF)技术,可有效去除纳米塑料。模拟自然水体和工程水处理系统的条件下,施加电压后对纳米塑料聚苯乙烯和聚甲基丙烯酸甲酯截留率分别达到95.4%和97%。该膜通过静电相互作用、尺寸排阻以及电场辅助作用实现纳米塑料颗粒的高效截留。在此基础上,Ouda等^[28]又设计了一种磺化聚醚砜(SPES)与铌基MXene(Nb₂CT_x)复合的纳米多孔电膜,通过嵌入不同含量的Nb₂CT_x并涂覆聚苯胺(PANI)来提高膜的导电性。其中含5% Nb₂CT_x的膜性能最优,对于纳米塑料聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)的去除率达到97.4%,渗透通量为9.05 L/(m²·h·MPa),显著高于未改性的SPES膜。该膜集成了电絮凝-超滤混合系统,在提升分离效率的同时,利用电化学作用有效缓解了膜污染。Khamis等^[29]开发了一种绿色可持续的pH响应吸附膜,通过非溶剂诱导相转化技术制备胺化-MXene红树林生物质材料(MXAM)填充聚乳酸超滤膜,以提高膜透水性和微塑料去除率。研究发现,该膜在添加质量分数1.5%的MXAM填料后水渗透率提高至185.56 L/(m²·h·MPa),并在pH 4、7和10条件下对聚苯乙烯微塑料的去除率分别达到79%、91.5%和99.9%,其高效去除主要依赖于静电排斥与疏水π-π相互作用的协同机制。

4 结论

MXene复合膜凭独特分离特性,对新兴污染物呈高效、高选择性去除效果,同时也为未来MXene复合膜的深入研究奠定了理论和技术基础。尽管MXene复合膜在水处理领域展现出巨大潜力,但实际应用仍面临以下挑战。①制备成本较高:高昂的生产成本限制其大规模应用,因此未来研究应聚焦于开发更经济、高效的制备方法,以降低成本并提升生产可行性;②稳定性不足,易氧化:MXene在水环境中易发生氧化和结构降解,影响长期使用性能。因此,需要优化制备工艺和复合策略,增强纳米片间的键合作用,以防止膜结构溶胀,同时提升水稳定性和抗氧化能力,以适应复杂的水处理环境;③功能集成化需求:水污染物的高效去除通常依赖多种机制协同作用,因此亟需开发集成吸附、光催化和电催化等多功能特性的MXene复合膜,以提升去污效率和适应性。

综上所述,MXene复合膜在稳定性、成本控制和多功能集成方面仍有待进一步优化,未来的研究应围绕这些关键挑战展开,以推动MXene复合膜在实际废水中新兴污染物处理领域的广泛应用。

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原文顺序 | 出版日期 | 本文引用

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