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SrTiO3单金属原子掺杂改性研究进展

周杰 ,  石祥辉 ,  王璐 ,  朱蓓蓓

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (2) : 31 -35.

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现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (2) : 31-35. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.02.006
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SrTiO3单金属原子掺杂改性研究进展

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Research progress on single metal atom doping modification of SrTiO3

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摘要

综述了SrTiO3的单金属原子掺杂改性方面的主要工作,包括碱金属和碱土金属、稀土金属、贵金属和过渡金属掺杂等,阐述了原子掺杂对SrTiO3结构和性能的重要影响,指出目前研究中存在的主要问题,并对未来的研究方向进行了展望。

Abstract

This paper summarizes the primary research on single metal atom doping modification of SrTiO3,which includes alkali and alkaline earth metals,rare earth metals,valuable metals,and transition metals doping.It elaborates on the important impact of atomic doping on the structure and properties of SrTiO3,points out the main problems in current research,and looks forward to future research directions.

关键词

SrTiO3 / 改性 / 掺杂 / 单金属

Key words

SrTiO3 / modification / doping / single metal

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周杰,石祥辉,王璐,朱蓓蓓. SrTiO3单金属原子掺杂改性研究进展[J]. , 2026, 46(2): 31-35 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.02.006

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作为一种典型的钙钛矿型金属氧化物,钛酸锶(SrTiO3)具有优异的热稳定性、高介电常数和低介电损耗的优点,在电子、机械、陶瓷、催化剂,特别是光催化等领域有着广泛应用。然而,SrTiO3存在带隙较宽、光激发电子-空穴对易复合等显著缺陷,限制了进一步应用。因此,通过本征结构修饰、原子掺杂、带隙半导体组合、贵金属耦合实现的表面等离子体共振和染料敏化等逐渐成为克服SrTiO3上述缺陷的热门方法。在这些方法中,原子掺杂因操作简便、带隙调节效果好等优点而备受关注。原子掺杂可以是用金属元素取代SrTiO3晶格中位于A位的Sr或位于B位的Ti,或者用非金属元素取代SrTiO3晶格中的O,或者金属和非金属同时取代。一般来说,当金属的离子半径和Sr2+或Ti4+接近时,可进行相应取代,比如,具有大离子半径的稀土金属La3+、Y3+等会取代A位的Sr2+,而离子半径较小的过渡金属Nb5+、Fe3+、Co3+、Sc3+则会取代B位的Ti4+,当然,也有部分金属元素既可取代Sr2+,也可取代Ti4+。虽然有关SrTiO3单金属原子掺杂改性的报道日益增多,然而,未见相关工作的全面综述。本文中首次对SrTiO3单金属原子掺杂改性的主要工作进行总结,包括碱金属和碱土金属、稀土金属、贵金属、其他过渡金属掺杂等,从原子角度对改性后SrTiO3的性能变化进行了讨论,并对未来的发展趋势进行了展望。

1 碱金属和碱土金属

1.1 碱金属

碱金属可作为A位掺杂剂。Kato等[1]利用Na+对SrTiO3进行掺杂改性,结果表明,Na+掺杂可以诱导中间带隙的形成,从而使得带隙变窄。与纯 SrTiO3光催化剂相比,掺杂Na+后SrTiO3的活性自由电子更少,捕获的电子更多,这表明电子和空穴之间的复合可能性更低,活性电荷载体的寿命更长,光催化活性更高。Fang等[2]基于SrTiO3中Sr2+空位带来的可调性,应用K+对SrTiO3进行掺杂,揭示了K的掺杂由填充和取代过程组成,在填充和取代过程交叉时存在最低的缺陷浓度和最高的光催化活性。同时,K2CO3与不同晶面结合的强度差异可以导致SrTiO3中更多高度活性晶面的暴露。

1.2 碱土金属

除了碱金属离子外,碱土金属离子也可作为 SrTiO3的A位掺杂剂。Han等[3]采用直接固相法在SrTiO3中掺入Mg2+,并研究了掺杂比例对光催化水分解性能的影响。Mg2+的掺杂实现了立方相 SrTiO3向SrxMgyTiOz相的转变。在太阳光照射下,Sr1.25Mg0.3TiOx的光催化分离水的效率是纯SrTiO3的2倍。该工作同时对SrTiO3的Mg2+掺杂进行了理论计算。Rizwan等[4]通过密度泛函理论(DFT)计算,研究了SrTiO3在掺杂Mg后的能带结构、带隙和光学特性的变化。在SrTiO3的Sr位上加入Mg不仅会通过产生新的伽马点来影响电子能带结构,而且能带间隙也会从1.788 eV增加到1.866 eV,吸收边从0.37 eV向0.06 eV的较低值发生红移,折射率从2.49增至2.52。Junaid等[5]利用溶胶-凝胶技术制备了一系列Ba掺杂SrTiO3纳米材料。样品为立方结构,随着钡浓度从5%~20%的增加,电流增强,吸收特性也增加,带隙减小。当掺杂剂浓度增加到20%时,SrTiO3的形态显示为椭圆形/球形晶相。

2 稀土金属

常见的稀土元素如La3+的离子半径为0.132 nm,配位数12,Y3+的离子半径为0.101 nm,配位数8,与Sr2+的离子半径(0.144 nm,配位数12)较为接近,可作为常见的A位掺杂剂。

2.1 La掺杂

纯SrTiO3材料表现出绝缘体特性,电导率几乎为0,而La3+的掺杂可以改变SrTiO3的电性能。掺La3+的SrTiO3材料展现出n型半导体特性。Battle等[6]的研究表明,La3+的掺杂可以使得SrTiO3产生点缺陷。当+3价态的La取代+2价态的Sr后,体系会形成过多的正电荷,研究人员往往通过电子补偿机制或空位补偿机制来保持体系的电中性。Hashimoto等[7]的研究表明,在还原性气氛(9% H2/N2)下,Sr0.9La0.1TiO3-δ材料的电导率对温度的依赖表现出明显的滞后行为。Sr0.7La0.3TiO3-δ材料对电导率、温度和O2分压的依赖性极低。当O2分压为10~13 Pa时,Sr0.7La0.3TiO3-δ在1 000℃下表现出较高的电导率。由于Ti4+在氧化气氛中不能还原为Ti3+,材料中La3+掺杂引起的过量电荷由Sr空位和SrO相形成相互补偿,从而导致材料在空气中电导率降低。然而,电导率不仅受到氧化气氛的影响,还受到还原气氛的影响。
缺陷化学是影响La-SrTiO3材料电性能的重要因素,这是因为在烧结过程中,A位缺陷产生的空位会促进烧结过程中离子在晶格中的扩散。Lee等[8]采用Pechini法合成了具有高比表面积和孔隙率的(Sr0.7La0.3)0.95TiO3-δ粉末。足够的孔隙率和规则的颗粒可为改善La-SrTiO3的电学特性和扩大三相界面部位提供可能。A位缺陷在热膨胀中也起着至关重要的作用。在还原气氛下,材料的热膨胀会随着A点缺陷程度的增加而增加。Wang等[9]研究表明,热膨胀特性的起源归因于含有大量边界的单胞和纳米晶体结构的膨胀。通过设计纳米晶体结构可以有效改善陶瓷材料的热膨胀特性。具有A位缺失的La-SrTiO3材料具有良好的烧结活性。随着A位缺陷程度的增加,材料的晶格常数增加,晶粒尺寸减小,晶粒密度增加。Li等[10]的研究则表明,在还原气氛中烧结后,A位缺陷会通过产生额外的空位和Ti离子的价态增加而得到电荷补偿。因此,随着A位缺失程度的增加,离子导电率增加,而电导率降低。

2.2 Y掺杂

Y掺杂的SrTiO3钙钛矿材料因混合离子电子导电性而成为Ni/YSZ陶瓷最有前景的替代品。Rosa等[11]研究了煅烧气氛对SrTiO3钙钛矿结构形成和粒度分布的影响。结果表明,与惰性气氛相比,在Ar/5% H2气氛下煅烧增加了SrTiO3立方晶体结构中的Y掺杂剂最大浓度。当超过Y溶解度极限时,由于氧空位的缺乏,特别是在惰性气氛存在的情况下,在晶间区域形成烧绿石相Y2Ti2O7。
缺陷位置不同会影响材料的电性能。Ma等[12]指出,A位缺陷材料具有高导电性和金属行为,而B位缺陷材料的导电性则较低。Gao等[13]研究了具有B位缺陷的Y-SrTiO3的电导率,发现材料的离子电导率随着B位缺陷水平的增加而增加,而材料的总电导率随着B位点缺陷水平的提高而增加。对于Y0.08Sr0.92Ti1-xO3-δ,Ti缺乏会导致空位的产生和/或作为电荷补偿的Ti3+浓度降低。

2.3 其他稀土元素

除La和Y外,Dy、Pr、Nd、Yb、Gd、Sm和Ce等其他稀土元素也可用作SrTiO3的A位掺杂剂。例如当Dy作为掺杂剂时,随着掺杂量的增加,材料的晶粒尺寸减小,相对密度降低,导电性增加,稳定性增加。Ullah等[14]研究了Ce掺杂SrTiO3陶瓷(Sr(1-3/2x)CexTiO3,x=0.45~0.55)的晶体缺陷化学和温度依赖性介电特性。XRD和TEM表征显示材料结构有序。x=0.45和x≥0.5的样品在氧空位形成时显示出不同的相结构演化特征,其中Ti3+/Ti4+为混合价态。Ce的掺杂促进了大晶粒尺寸和致密的微观结构。Yadav等[15]合成了SrTi1-xCexO3离子导体,并分析了它们在中温固体氧化物燃料电池中用作固体电解质的电学特性。XRD表征确认了空间群下的立方晶体结构。拉曼光谱证实了在SrTiO3的Ti位上掺入了Ce。ZETA电位分析发现了负电荷的存在,支持了Ce4+位点上Ce3+的存在和Ti4+位点上Ti3+的存在。样品的总电导率表现出2种不同活化能值的热依赖性阿伦尼乌斯行为。高温区的活化能表明了双电离氧空位的迁移,反映了Ti4+/Ce4+退化位点之间电子的迁移。
总之,在还原气氛中A位掺杂的SrTiO3的电性能比在空气中的电性能更稳定,其电导率与掺杂元素的离子半径和价态有关,越小的离子半径越有利于提高电子和离子电导率。在还原性气氛中,Ti4+也容易被还原为Ti3+,从而提高了材料的电子导电性。Y-SrTiO3在还原气氛下具有更好的化学膨胀性,La-SrTiO3具有更好的导电性。

3 贵金属

贵金属(如Rh、Ru和Ir)离子可将光吸收扩展至可见光区,也是SrTiO3的理想掺杂剂。在SrTiO3晶格中掺入Rh会在带隙中引入4d供体水平,从而导致带隙减小,并将光催化活性扩展到太阳光谱的可见光区域。Shenoy等[16]同时采用理论计算和实验研究了Rh在Sr位点的占据效应。第一性原理计算表明,Rh混合占据Sr和Ti位点会导致带隙内引入受体能级,从而导致光催化效率降低。因而,该研究采用溶剂热法获得Rh3+态的Rh掺杂SrTiO3纳米粒子,通过将Rh导向Sr位点来抑制Rh4+态的形成。同时,Shenoy等[17]的另一项工作利用DFT计算,通过改变掺杂剂的位置来研究Rh掺杂后SrTiO3的电子结构变化。Rh通过扭曲费米能级附近的态密度,在SrTiO3中充当共振掺杂剂。通过设计合成技术将Rh分别导向Ti或Sr位点,可以开发p型和n型热电材料。Suzuki等[18]制备了Ru离子掺杂的 SrTiO3光催化材料,并用于可见光下催化分解水的半反应。结果表明,掺杂Ru4+离子有利于析氢反应,而掺杂的Ru3+有利于析氧反应。此后,Nguyen等[19]通过一步水热法制备了掺Ir的SrTiO3并用于水分解。与纯SrTiO3相比,掺杂质量分数1% Ir离子的SrTiO3表现出明显优异的光催化析氢反应速率。各类表征证实了Ir4+和Ir3+掺入SrTiO3的晶格中,从而降低了SrTiO3的带隙,提高了光吸收能力和析氢反应速率。

4 过渡金属

过渡金属通常可作为SrTiO3的B位掺杂剂。Qazi等[20]报道了用Cr离子掺杂SrTiO3进行亚甲基蓝的光催化降解。掺杂Cr后可使材料的吸收带发生红移,从而将纯SrTiO3的能带隙从3.2 eV缩小到2.2 eV。与纯SrTiO3相比,显著增强的可见光响应使亚甲基蓝去除率显著提高了约5倍。Mikuła等[21]也通过理论计算证明了Cr离子通过取代Ti4+而不是Sr2+掺杂到SrTiO3结构中。在此基础上,越来越多的研究涉及用不同种类的过渡金属离子掺杂SrTiO3。Wu等[22]通过一步水热法制备了具有可见光活性的Mn2+-SrTiO3光催化剂。新的Mn2+-SrTiO3形成了异质结,并引入了一种新的杂质能级,使能带隙变窄,促进了可见光吸收。在可见光照射下,Mn2+-SrTiO3产生电子和空穴,当电子转移到材料表面时,释放的空穴直接氧化降解四环素。此外,Zn、Fe、Nb等其他过渡金属均可用于掺杂以缩小 SrTiO3的带隙,增加光生电子和空穴的数量及增强光吸收,从而提高光催化性能。Gillani等[23]基于DFT的第一性原理研究,探索了Zn掺杂对立方八面体SrTiO3的结构、电子、光学和热性能的影响。在 SrTiO3中掺杂Zn后,晶胞体积显著减小。此外,在布里渊区对称点掺入Zn还会引入新的态,将主体材料的间接带隙转变为直接带隙。在主晶格中用Sr替换Zn会重新定位较低能量下的态密度,导致Zn原子与相邻原子间的相互作用比Sr原子与相邻原子间的相互影响更强。SrTiO3的物理性质在Zn掺杂后也会根据电子能带结构发生显著变化。Kharton等[24]采用固相反应法合成了Sr0.97Ti1-xFexO3-δ陶瓷,发现在A位掺杂Fe不会改变SrTiO3的钙钛矿结构。材料的离子电导率、电子电导率和热膨胀系数随着Fe掺杂浓度的增加而增加。Fe-SrTiO3具有A位缺陷,增加了O空位浓度,降低了O离子空位迁移的活化能。Blennow等[25]采用甘氨酸硝酸盐燃烧法合成了不同A/B比的Nb掺杂的SrTiO3阳极材料。结果表明,Nb的掺杂量对材料的电性能有影响。随着晶格中Nb掺杂量的增加,Ti原子轨道的重叠得到改善,从而提高了掺杂Nb的SrTiO3材料的电子电导率。Sudireddy等[26]通过固相反应制备了Sr1-xTi0.9Nb0.1O3(STN)和含有摩尔分数8% Y2O3的ZrO2(8YSZ)复合材料STN-8YSZ。当STN-8YSZ复合材料的体积分数>10%时,电导率显著降低。当体积分数超过30%时,金属导体转化为半导体。当复合材料在低压氧环境中烧结时,Ti4+被还原为Ti3+,这可能导致Zr4+扩散到Ti3+中,部分Nb5+也可能扩散到YSZ相和Zr4+位点。元素的相互扩散和Nb的偏析导致STN的改性,提高了复合材料的催化活性。
此外,Al、Ta和Co等也可用作SrTiO3的掺杂剂。Fang等[27]采用LiCl、NaCl、KCl和SrCl2作为助熔剂介质制备Al3+掺杂SrTiO3。熔剂处理通常会提高结晶度,并驱动Al3+进入钙钛矿结构。因此,Ti3+缺陷浓度降低,有利于光催化活性的提高。Chu等[28]认为Al3+掺杂到SrTiO3晶格中可以取代Ti3+从而降低Ti3+浓度。考虑到Ti3+物种被认为是光生载流子的复合中心,它们的还原有利于提高Al3+掺杂SrTiO3。Smith等[29]研究了掺杂Ta的SrTiO3陶瓷材料,这些材料在氧化还原条件下具有稳定的导电性和良好的化学相容性。Yang等[30]制备了一种三维有序Co掺杂大孔SrTiO3,以提供更大的比表面积,暴露出更多的活性位点。该催化剂表现出极高的光催化析氢速率。这主要是因为金属钴的引入占据了SrTiO3表面的Ti位,有助于调节其电子结构,并促进空间电荷分离。

5 结语

SrTiO3具有易制备、低成本和高稳定性的优点,在光催化降解有机污染物、水分解制氢以及二氧化碳还原等领域引起较大关注。然而,纯SrTiO3存在带隙宽、可见光响应弱和电子空穴分离效率低等致命弱点,严重限制了SrTiO3的光催化性能。通过各类金属离子的掺杂改善SrTiO3的电子和晶体结构已成为当前研究的重点,这种掺杂可以深入调节能带结构,提高光激发电子-空穴对分离效率,从而提高SrTiO3的光催化性能。然而,还存在许多关键问题亟待解决,这也成为本研究领域未来的发展方向,有望为SrTiO3在环境和能源等领域应用中的更合理探索提供启示。
(1)金属离子掺杂SrTiO3有助于降低带隙,但不能产生连续能级,不利于较高光催化性能的实现。相比之下,非金属元素掺杂SrTiO3虽然也会缩小带隙,但产生光生载流子复合中心的可能性较小。此外,非金属元素掺杂更加环保,可以生产出高稳定性的掺杂SrTiO3。因此,提高掺杂非金属元素的 SrTiO3的光催化性能将是未来工作的重要方向。
(2)克服单离子/元素掺杂形成的缺陷。单原子元素掺杂会在SrTiO3中形成缺陷,从而形成光生电子-空穴对重组中心,限制SrTiO3的光催化性能。通过二元或多元共掺杂SrTiO3可以通过多种元素之间的协同作用(如电荷补偿等)避免缺陷的形成,从而降低带隙,抑制光生电子-空穴对重组,提高光催化性能。因此,设计并制备二元或多元离子/元素掺杂的SrTiO3材料也是未来工作的重要方向。
(3)深入进行机理研究。有关SrTiO3掺杂机理问题仍然是目前工作面临的巨大挑战,许多理论研究获得的结果没有得到实验验证。因此,未来可以通过实验研究和理论计算相结合的方式,对SrTiO3的掺杂机理进行深入研究。
(4)精准位置的定向掺杂。现有的制备方法无法对SrTiO3材料进行精准掺杂位置的定向掺杂。因此,可以通过结合原位合成方法和先进的表征技术制备具有定制结构的掺杂SrTiO3,从而实现 SrTiO3的精准掺杂处理。

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原文顺序 | 出版日期 | 本文引用
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