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Ce掺杂下光催化剂的应用研究进展

张雪 ,  汪力 ,  王一凡 ,  李一菲 ,  杜倩倩 ,  黄剑

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (1) : 29 -35.

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现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (1) : 29-35. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.01.006
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Ce掺杂下光催化剂的应用研究进展

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Research progress on the application of photocatalysts doped with Ce

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摘要

综述了铈(Ce)掺杂光催化剂在多个领域的研究进展,重点探讨了其在催化降解、析氢和CO2转化等方面的应用。Ce掺杂通过调控光催化剂的能带结构、表面特性和电荷传输行为,显著提高了光催化效率。研究表明,Ce掺杂能够有效促进光生电子-空穴对的分离,通过形成氧空位促进反应物分子的吸附和活化。在催化降解方面,Ce掺杂光催化剂在降解有机污染物(如染料、酚类和药物残留)中表现出高效性和稳定性;在析氢领域,Ce掺杂显著提升了光催化剂的析氢性能;在CO2转化方面,提高了CO2光催化还原为有价值化学品的效率。还总结了Ce掺杂光催化剂的制备方法及其在复杂环境中的协同机制,展望了未来在低成本制备和性能优化方面的研究方向。

Abstract

This article reviews the research progress of cerium (Ce) doped photocatalysts in multiple fields,with a focus on their applications in catalytic degradation,hydrogen evolution,and CO2 conversion.Ce doping significantly improves photocatalytic efficiency by regulating the band structure,surface properties,and charge transfer behavior of photocatalysts.Research has shown that Ce doping can effectively promote the separation of photogenerated electron-hole pairs,and facilitate the adsorption and activation of reactant molecules by forming oxygen vacancies.In terms of catalytic degradation,Ce doped photocatalysts exhibit high efficiency and stability in the degradation of organic pollutants such as dyes,phenols,and drug residues;In the field of hydrogen evolution,Ce doping significantly enhances the hydrogen evolution performance of photocatalysts;In terms of CO2 conversion,the efficiency of CO2 photocatalytic reduction to valuable chemicals has been improved.This article also summarizes the preparation methods of Ce doped photocatalysts and their synergistic mechanisms in complex environments,and looks forward to future research directions in low-cost preparation and performance optimization.

Graphical abstract

关键词

光催化 / 电子构型 / Ce掺杂

Key words

photocatalysis / electronic configuration / Ce-doping

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张雪,汪力,王一凡,李一菲,杜倩倩,黄剑. Ce掺杂下光催化剂的应用研究进展[J]. , 2026, 46(1): 29-35 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.01.006

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光催化技术是以太阳能为驱动力的可持续发展的绿色技术,是有效解决当前环境污染和能源危机的最有前途的方法之一。近年来,光催化技术在有机污染物的降解[1]、能源、气体储存、分离[2]、医药[3]、多相催化等领域取得了巨大的成就,引起了人们的广泛关注。然而,传统光催化材料(如TiO2、ZnO等)普遍存在光吸收范围窄、光生电子-空穴对复合速率快等瓶颈问题,严重制约了其实际应用效率,为突破这些限制,研究者们通过元素掺杂、形貌调控等手段对光催化剂进行改性。目前,国内外学者在Ce掺杂光催化剂领域开展了大量研究,研究内容包括Ce掺杂对光催化剂组成、晶粒尺寸的影响,以及不同掺杂量对光催化活性的影响等方面,发现Ce掺杂能够缩小光催化剂的相变温区范围,抑制晶粒增长,拓展光谱响应范围至可见光区,提高光催化效率,本文中将着重探讨Ce掺杂下光催化剂的研究进展。

1 光催化降解

光催化降解是一种净化有机污染物的绿色方法[4-6],并且具有能量可持续性[7]、处理成本低、催化剂回收容易[8-10]等优点。然而传统光催化剂存在对高能紫外光依赖的问题,为提高光催化剂对太阳光的利用率,对其进行稀土元素掺杂改性成为有效途径,Ce作为稀土元素,具有复杂的能级结构,其电子层结构中存在未配对的4f层电子,能够促进界面电荷转移,Ce掺杂后,催化剂具有更高的分散性,并且由于禁带宽度的降低,在可见光区吸收增强。当前研究已证实Ce掺杂在降解染料、酚类及药物残留中的高效性。
2021年,Gao等[11]采用一步水热法制备了NiAlCeR复合材料,结果证实了Ce3+对NiAl的成功掺杂以及NiAlCe在RGO上的均匀分散且具有较大比表面积。如图1所示,NiAlCeR复合材料对环丙沙星(CIP)的光催化降解表现出良好的光催化性能。Ce3+的掺杂促进了光生电子-空穴对的分离和转移,RGO的引入抑制了NiAlCeLDH纳米片的团聚,有利于光催化活性的提高。NiAl0.85Ce0.15R15的光催化活性最高,降解率分别是NiAl、NiAl0.85Ce0.15、NiAlR15的6.4、2.1、2.5倍,连续反应5次后仍保持在84%。电化学阻抗谱和光致发光结果证实了光生载流子的有效分离和转移,实验结果表明h+和O2-是降解过程中的主要活性氧化物种。
2022年,Yang等[12]采用溶剂热法成功制备了Ce3+掺杂CoIn2S4(Ce/CoIn2S4)的光催化剂。并考察了Ce对CoIn2S4光催化活性的影响,结果表明RhB的光催化降解活性得到了提高。在图2中可以看到,Ce3+的掺杂可以显著提高CoIn2S4的窄禁带宽度,CoIn2S4、Ce/CoIn2S4(5)、Ce/CoIn2S4(10)和Ce/CoIn2S4(20)的光催化效率分别为91.76%、95.15%、98.55%和93.62%。Ce/CoIn2S4(10)的光催化活性最佳,此外,Ce/CoIn2S4(10)具有较高的稳定性,经过4次光催化降解后,Ce/CoIn2S4(10)的光催化效率仅下降了2.41%。Ce/CoIn2S4(10)具有优异的光催化性能,可作为光催化剂应用于环境修复。
2022年,Tiwari等[13]报道了利用Ce3+/TiO2薄膜催化剂,以聚乙二醇为模板剂,采用简易的一步模板法合成了Ce3+掺杂TiO2。该光催化薄膜在阿莫西林和四环素水溶液的修复中显示出了潜在的应用价值。阿莫西林在pH 6.0时显示出最大去除,而四环素的去除率随pH的升高而升高。在降解阿莫西林和四环素的重复反应6个周期,反应器操作的结果不会影响Ce3+/TiO2(模板剂)的形态结构,充分证明了薄膜催化剂在阿莫西林和四环素的光催化降解中具有稳定性。2-丙醇或HCO3-是·OH的有效清除剂,EDTA显著抑制了光激发TiO2中的光生空穴。在Ce3+@TiO2(模板剂)体系中,清除剂的存在显著抑制了抗生素的降解效果。据推测,UV-A光对e-/h+的激发被铈捕获,并移动到催化剂表面吸附的O2和—OH分子上,形成羟基和超氧自由基。2023年,Thi课题组[14]采用溶胶-凝胶法和旋涂法制备了Ce-TiO2光催化剂薄膜,如图3所示,Ce-TiO2薄膜与未掺杂的薄膜相比,Ce3+的掺杂使薄膜的禁带宽度变窄,表面活性氧和氧空位增多,促进了光生电子-空穴的分离,从而促进了污染物的降解。Ce-TiO2薄膜具有稳定的光催化活性,以TC、MV、MB和RhB为目标污染物,研究了该催化剂在紫外光照射下的光催化降解实验,与纯TiO2薄膜相比,Ce-TiO2薄膜光催化剂显示出明显更高的光催化活性。Ce-TiO2光催化薄膜对TC的去除率最高,在120 min的照射时间下,去除率达到86.42%,表明Ce-TiO2光催化薄膜在处理由危险化学品或其他污染物引起的水污染方面具有潜在的应用前景。
2020年,Sukriti课题组[15]报道了共沉淀法制备不同浓度的Ce3+掺杂ZnO纳米结构的光催化剂,研究了不同Ce3+掺杂浓度对ZnO的结构、形貌、光学性能和光催化性能的影响。随着Ce3+掺杂浓度的增加,ZnO纳米结构的形貌和尺寸发生了变化,去卷积后的光致发光能谱表明,Ce3+掺杂增强了蓝光区的发射,这是由于 2D3/2→2Fi/2能级之间的跃迁,随着Ce3+掺杂浓度的增加,发光强度的增加导致了e-/h+对复合能力的降低。Zn0.94Ce0.06O在pH 12,20×10-6条件下,60 min内对亚甲基蓝(MB)的脱色率可达94.68%。随着Ce3+掺杂浓度的增加,降解效率逐渐提高,Zn0.94Ce0.06O样品在可见光照射60 min内对亚甲基蓝(MB)染料的光催化活性比未掺杂的样品快9.1倍。表明Ce3+掺杂ZnO成为一种潜在的光催化剂,可用于去除水中的有机污染物。
2024年,Mora等[16]报道了在无催化剂条件下利用热蒸法制备ZnO纳米棒和Ce掺杂的ZnO纳米钉。研究了不同铈掺杂浓度对样品结构、形貌和光学性能的影响,当铈掺杂质量分数最高时(10% CeO2),样品的光学性能最佳,图4为反应机理。随着退火温度的升高,样品的晶体结构由立方ZnS相转变为六方ZnO相。结果表明,Ce掺杂ZnO样品的光吸收边发生了轻微的红移,此外,带隙能随着铈浓度的增加而降低。随着Ce含量的增加,所得结构由纳米棒转变为纳米钉。在紫外光照射下,Ce掺杂的ZnO样品对RhB的光催化降解性能明显优于纯ZnO。Ce掺杂的ZnO是一种很有前途的光催化剂,未来方向包括开发低成本规模化制备工艺、探索复杂污染物体系中的协同降解机制,以及结合人工智能优化掺杂参数。

2 光催化析氢

氢气作为一种清洁、高效的能源载体,通过光催化过程的制备被认为是解决能源危机和环境污染问题的一种有前途的方法。Ce掺杂作为一种有效的光催化剂改性手段,因独特的电子结构和氧化还原特性,在提升光催化剂性能方面展现出巨大潜力,Ce的4f电子构型及其可逆的Ce3+/Ce4+氧化还原对赋予了材料优异的电子传输与存储能力。通过Ce的掺杂,光催化剂的析氢性能得到了显著增强,Ce的引入拓宽了光催化剂的光响应范围,使其能够更有效地利用太阳能,通过抑制光生电子-空穴对的复合,提高光催化反应的效率。此外,Ce的掺杂还可以在催化剂表面形成丰富的氧空位,这些氧空位可以吸附并活化反应物分子,从而促进析氢反应的进行。
2021年,Naz课题组[17]采用溶胶-凝胶法、一锅法和水热沉积法制备了高比表面积、宽光吸收范围的Ce3+掺杂ZnO/CNTs纳米复合材料。并考察了Ce3+掺杂ZnO/CNTs纳米复合材料在水-甲醇体系中的析氢活性,采用一锅法制备的Ce3+掺杂ZnO/CNTs复合材料具有最高的析氢速率,为759 μmol/(g·h),其与纯ZnO[36 μmol/(h·mol)]相比约大21倍。该复合材料在模拟太阳光照射下也表现出显著的稳定性和可回收性。这种有效增强的析氢活性背后的明显原因是光吸收的红移、电荷载流子增加的分离、光诱导电子延长的寿命以及电荷载流子的快速转移以加速表面反应。电化学阻抗谱和循环伏安法研究表明,ZnO/CNTs和Ce纳米粒子界面电荷迁移过程加快。
2022年,Liu课题组[18]采用一锅法制备了具有纳米片结构的Ce掺杂ZnIn2S4的四面体空心纳米光催化剂,如图5所示,作为光催化剂,四面体中空分级纳米笼确保更大的表面积、更多的活性位点暴露和足够的光捕获。结果表明,最佳Ce掺杂的ZnIn2S4四面体纳米笼ZTNs-Ce20,表现出高的光催化析氢活性[7.46 mmol/(g·h)]和高的AQE(6.56%),是原始ZIS[2.61 mmol/(g·h)]的3倍。为了研究ZTNs-Ce20在光催化制氢反应中的稳定性,使用ZTNs-Ce20光催化剂进行该反应16 h,在4 h循环中依旧保持活性,上述结果表明,ZTNs-Ce20光催化剂显示出高稳定性。
2022年,Chen课题组[19]报道了微波辐射法制备UIO-66(Ce)/ZnCdS复合材料,如图6所示。对光催化制氢活性进行了评价,在UIO-66(Ce)表面修饰了ZnCdS纳米粒子,并显著提高了ZnCdS纳米粒子的析氢能力。与ZnCdS相比,UIO-66(Ce)/ZnCdS催化剂的析氢产率是它的1.95倍,UIO-66(Ce)光催化析氢效率的提高主要是由于UIO-66(Ce)能促进光生载流子的分离。基于上述结果,推测其析氢能力的增强是由于增加了对可见光的吸收,阻碍了光激发电荷的复合。由于ZnCdS的导带势低于UIO-66(Ce),导带处的光激发电子转移到UIO-66(Ce)的空分子轨道。
2023年,Hao课题组[20]报道了Ce3+掺杂制备电子结构可调的多孔富氧CexCo3-xO4-Vo纳米棒(CexCo3-xO4-VoNRs),并用于宽光谱光催化析氢。通过Ce3+的掺杂改变Co3O4中Co3+/Co2+的原子比,导致氧空位的原位生成,氧空位的产生导致导带和价带位置的调整。与其他研究相比,CexCo3-xO4-Vo核受体的导带和价带位置发生了新的变化,CexCo3-xO4-VoNR的导带和价带位置的移动导致费米能级更负,表明其还原h+的能力增强。此外,CexCo3-xO4-VoNRs的多孔棒状结构不仅提供了丰富的电子扩散通道,而且有利于电解质的渗透,建立了理想的电解质/催化剂接触界面。在可见光(λ≥420 nm)照射下,Ce0.15Co2.85O4-VoNRs光催化剂的H2释放速率为原始Co3O4NRs的2.2倍,循环稳定性测试结果表明,Ce0.15Co2.85O4-VoNRs具有优异的析氢耐久性。
2023年,Li课题组[21]采用原位三轴静电纺丝技术制备了一维(1D)Ce4+掺杂TiO2/石墨/g-C3N4(TC/GR/CN)S三元异质结复合材料,并利用太阳能高效制氢。导电石墨的极化效应可以增强Ce-TiO2/g-C3N4界面的内电场,从而改善Ce-TiO2/g-C3N4界面的电荷转移。Ce4+掺杂TiO2/graphite/g-C3N4杂化材料中紧密接触的异质界面和电荷转移路径可以加速光激发载流子的分离,优化h+的吸附/脱附性能。结果表明,Ce掺杂TiO2/石墨/g-C3N4催化剂的催化产氢速率为3.05 mmol/(g·h),远远超过Ce-TiO2、g-C3N4和Ce-TiO2/g-C3N4催化剂,利用极化效应优化了S型异质结的IEF,促进了光激发载流子的分离,从而显著提高了PHE效率。

3 光催化CO2转化

CO2排放量不断增加,导致了全球环境的恶化。由太阳能驱动的CO2光催化转化为有价值的化学品,已被认为是解决能源需求和环境问题的有前途的方法[22-23]。在光催化CO2转化领域,Ce掺杂材料的引入为提升催化性能提供了新的思路,Ce的掺杂扩大了光响应范围,增强了光生载流子的分离效率,提供了较大的比表面积,为CO2吸附提供了更多的活性位,从而提高了光催化活性,并抑制电子转移过程中的电荷复合[24]。
2022年,Lin课题组[25]以CeCO3OH为前驱体,采用一锅法制备了复合催化剂UiO-66-NH2/Ce(HCOO)3[简称UNH/Ce(HCOO)3],如图7所示。UNH分散在Ce(HCOO)3表面,并通过Ce—N键与其发生强烈相互作用,结果表明,在优化的UNH/Ce(HCOO)3催化剂上,CH4的产率为128.81 μmol/g,选择性为71.9%,R电子数为286.46 μmol/(g·h),是未优化UNH催化剂的3倍。UNH/Ce(HCOO)3光催化还原CO2性能的提高和CH4选择性的提高是由于在UNH/Ce(HCOO)3中形成了富含Ce3+的Ⅱ型异质结,扩大了可见光吸收范围,加快了光生电荷的分离和转移速率,从而有效地促进了CO2到CH4的多电子还原反应。此外,反应温度对催化剂的循环性能亦有很大影响,降低反应温度可以提高UNH/Ce(HCOO)3的稳定性。
2022年,Mohamed课题组[26]利用浸渍法制备了不同质量比的CeOx改性In2O3(CeOx/In2O3),图8中Ce3+是CeOx/In2O3表面的主要形态,高含量稳定化的Ce3+存在反映了CeOx和In2O3之间强的界面接触,表明它们之间形成了异质结。由于有效的电荷分离和转移在相界面,与纯的In2O3相比,CeOx/In2O3对CO2光还原CH4或H2O展现出更强的还原性,0.2 CeOx/In2O3的催化剂提高了4倍,CO和H2产率分别提高了7倍和1倍。在室温附近,CeOx/In2O3作为光催化剂,CH4为还原剂,借助光能,可以有效地还原CO2。CeOx/In2O3光催化剂活性的提高是因为由于强界面接触和Ⅱ型能带排列而促进的电荷转移和分离、增强的光吸收性质和增加的用于CO2吸附的碱性位点。
2023年,Wu课题组[27]报道了一步溶胶-凝胶法合成了一种新型的Ce掺杂TiO2气凝胶(Ce-TiO2),如图9所示,Ce-TiO2气凝胶的BET比表面积为246.53 m2/g,粒径在10~20 nm之间,孔隙在20~50 nm之间,光催化活性中心明显增加。Ce的掺杂在TiO2气凝胶的带隙中引入了杂质能级,使光反应范围扩展到可见光区,实现了载流子的快速分离和转移。在可见光下,不添加任何助催化剂的情况下,CH4和CO的产率分别是原始TiO2气凝胶的1.4倍和15.6倍,在模拟太阳光谱条件下,CH4和CO产率分别是原始TiO2气凝胶的34.3倍和1.6倍。
2024年,Fan课题组[24]报道了水热法制备二维Ce-SnS2纳米片光催化剂,如图10所示,Ce3+的掺杂扩展了光响应范围,抑制了电荷转移过程中的电荷复合,提高了光生载流子的分离效率。结果表明,Ce3+掺杂能改善可见光吸收,增加比表面积,尤其是增加对CO2的吸附,有利于CO2在光催化反应位点上的吸附。与原始SnS2光催化剂相比,Ce-SnS2在CO2光还原测试中达到46.9 μmol/(g·h),是原始SnS2光催化剂的3.21倍,Ce3+的掺杂提高了材料的比表面积和CO2吸收量,减少了光生电子和空穴的复合,从而提高了材料的光催化性能。
2024年,Zhou课题组[28]报道了一步溶剂热法合成UNH(Ce/Zr)催化剂,并考察了Ce/Zr原子比对催化剂性能的影响,当Ce/Zr原子的摩尔比为0.014时,UNH中的部分Zr原子被Ce原子取代,OVs位明显增加,UNH(Ce/Zr)-0.014的FLPs性质被成功地调制为增强的刘易斯酸性和碱性,增强了CO2活化和CH4选择性。UNH(Ce/Zr)-0.014有效提高了光生电子-空穴分离效率和电荷转移速率,减缓了电子和空穴的复合,更好地有利于CO2光催化性能,这是在OVs和FLPs的协同作用下,同时获得高的CH4选择性和CH4收率。

4 其他

Stefano Agnoli课题组[29]采用浸渍法制备了10%的Ce掺杂的钛酸锆负载钯纳米粒子(Ce-ZT),并作为CO氧化反应的催化剂,在具有最高Ce掺杂和质量分数2%标称Pd负载的样品中观察到最佳活性,其在45℃下表现出0.1 s-1的出色转换频率。此外,CO转化率在连续几个循环的实验下保持不变,证明了优异的长期稳定性。Huang课题组[30]制备了3.0%的Au/Sr0.70Ce0.20WO4样品,用于Cr2O72-离子的光催化还原。Sr0.70Ce0.20WO4样品表现出比Ce掺杂样品和本征样品更好的光催化还原活性,使用不同的金属元素Cu、Ag、Au和Pt作为助催化剂,将其负载在Sr0.70Ce0.20WO4样品上。在可见光照射下,Au/Sr0.70Ce0.20WO4光催化剂在体积分数8%甲醇溶液(pH=7)中表现出最佳的光催化还原活性,是Sr0.70Ce0.20WO4样品的1.86倍。

5 总结

Ce掺杂光催化剂在多个领域具有重要应用价值,尤其在催化降解、高效析氢和CO2转化方面,其能带结构、表面特性及电荷传输过程经Ce掺杂后得以优化,光催化效率显著提升。在催化降解领域,可有效降解有机污染物,提升水体净化效率;在析氢反应中,优化掺杂量和制备条件可提高析氢速率与稳定性;在CO2转化方面,能将CO2转化为高附加值产物,对缓解温室效应和能源危机意义重大。其他应用如CO氧化及Cr2O72-光催化还原也证明了Ce掺杂的潜力。总之,Ce掺杂光催化剂在环境治理和能源转化领域展现出广阔的应用前景。未来研究可进一步探索其低成本制备方法、规模化应用技术以及在复杂环境中的协同作用机制,为开发高效、经济的光催化材料提供新思路,助力解决全球环境和能源问题。

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基金资助

陕西省自然科学基础研究计划项目(2024JC-YBMS-127)

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