现代化工

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (1) : 17-22. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.01.004

技术进展

CO₂捕集-矿化一体化技术研究进展

李子敬 ¹ ,
刘琦 ¹^,²^,^* ,
王春凯 ² ,
吴胜坤 ² ,
叶航 ² ,
张声威 ³ ,
张敏 ² ,
鲜成钢 ⁴

作者信息 +

Review on the integrated CO₂ capture and mineralization

Zi-jing LI ¹ ,
Qi LIU ¹^,²^,^* ,
Chun-kai WANG ² ,
Sheng-kun WU ² ,
Hang YE ² ,
Sheng-wei ZHANG ³ ,
Min ZHANG ² ,
Cheng-gang XIAN ⁴

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摘要

总结了近年来CO₂捕集-矿化一体化技术的研究进展,详细讨论了有机胺捕集体系、CO₂矿化过程影响因素以及CO₂捕集-矿化一体化循环工艺。在将该技术应用于广泛应用之前,探究在该工艺各个阶段分别加入的、能够提高捕集与解吸效率的催化剂类型,以及选取和制备晶型控制剂以合成高附加值产物,将是该技术下一步发展的重要方向。

Abstract

This paper summarized the recent research advancements in integrated CO₂ capture and mineralization technology,delving into the organic amine capture systems,factors influencing the CO₂ mineralization process,and the integrated CO₂ capture and mineralization cyclic process.Prior to widespread field application of this technology,exploring catalyst types that can enhance capture and desorption efficiency when introduced at various stages of the process,as well as selecting and preparing crystal habit modifiers to synthesize high-value-added products,will constitute key directions for future development.

Graphical abstract

关键词

二氧化碳 / 捕集-矿化一体化技术 / 矿物碳酸化 / 碳捕集 / 有机胺

Key words

carbon dioxide / integrated CO₂ capture and mineralization / mineralization / CO₂ capture / alcohol amine

Author summay

李子敬(2004-),女,本科生。

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李子敬,刘琦,王春凯,吴胜坤,叶航,张声威,张敏,鲜成钢. CO₂捕集-矿化一体化技术研究进展[J]. , 2026, 46(1): 17-22 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.01.004

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近年来,随着大气中CO₂浓度显著增大,全球气候变化加剧,对人类生存环境构成了严峻挑战^[1]。碳捕集、利用与封存技术(CCUS)不仅是减少CO₂排放的有效手段^[2-3],也是化石能源大规模低碳利用的唯一技术选择^[4]。

碳捕集技术在CCUS技术各环节中能耗及成本最高。CO₂捕集技术主要包括燃烧前捕集技术、燃烧后捕集技术、富氧燃烧技术^[5]。以有机胺为吸收剂的化学吸收法具有CO₂捕集速率快、吸收能力强等优点^[6-8],能够实现大规模减排,适用于现有燃煤电厂的改造^[9],因此被认为是目前最成熟的CO₂捕集技术^[10],但其面临着运行过程高能耗、吸收剂易被降解、设备易被腐蚀等问题^[11]。常规有机胺化学吸收法高能耗的主要原因是CO₂捕集后需要将均相有机胺富液加热至100℃以上,以分解吸收剂富液中产生的氨基甲酸酯,从而释放CO₂,使有机胺再生。目前,为解决该问题,在提高吸收剂性能和改进相关工艺等方面已经开展了广泛的研究。然而,由于热解吸工艺导致的能耗仍占总能耗的50%以上,使其大规模工业应用受限。

因此,采用低再生耗能的解吸工艺是降低整体捕集能耗的关键^[10]。不同于其他解吸方式,CO₂矿化解吸技术由于矿化反应为放热反应,不需要加热装置就可以直接反应,将会大幅降低系统能耗和成本(约60%),具有较大的应用潜力。此外,CO₂矿化解吸工艺的矿化原料不仅可以选择富钙矿、富镁矿和碱性固体,还可以选择各类工业固废如废水泥、粉煤灰、钢渣、炉渣等。这些矿化原料与CO₂进行碳酸化反应,能够生成稳定碳酸盐,且调控反应条件能够实现产物晶型控制。

若将有机胺化学吸收法与CO₂矿化解吸技术相结合,将降低有机胺溶液再生能耗,并实现一定的经济效益^[12]。因此,CO₂捕集-矿化一体化技术(integrated absorption and mineralization,IAM)被认为是一类新的技术路线,吸收塔中的有机胺溶剂捕集烟气中的CO₂后生成富CO₂溶液,进而输送至解吸塔与相应矿化原料反应,生成CaCO₃沉淀,同时有机胺溶剂再生循环至吸收塔进行下一循环的捕集。此过程中,CO₂以碳酸钙形式分离,且通过pH调控代替温度调控实现有机胺再生,可显著降低系统能耗^[12]。

本文中综述了近年来IAM技术的研究进展,首先论述了有机胺溶剂捕集CO₂过程,对比了不同吸收剂的优缺点,综述了单一胺溶液与混合胺溶液吸收体系的研究现状;同时详细讨论了CO₂矿化解吸过程的影响因素以及矿化产物选择性,总结了CO₂捕集-矿化一体化循环工艺的技术进展及其经济性,以期为推动IAM工业化应用提供思路。

1 CO₂捕集-矿化一体化有机胺捕集过程

在IAM技术中,CO₂捕集过程利用有机胺溶液作为吸收剂,有效捕集烟气中的CO₂。

1.1 单一胺溶液捕集体系

目前,IAM工艺中常用的单一胺溶液包括单乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)、N-甲基二乙醇胺(MDEA)、2-氨基-2-甲基-丙醇(AMP)、哌嗪(PZ)等,如表1所示。

近些年来,单一胺溶液捕集体系已经广泛应用于工业上的CO₂捕集,但其无法同时满足吸收效率高、吸收容量大和循环效率高等要求^[13]。

1.2 混合胺溶液捕集体系

研究表明,利用混合胺溶液捕集CO₂,能够解决单一胺溶液捕集体系热解吸能耗高、吸收剂循环再生能力差等问题^[14-15]。因此,在IAM技术中,混合胺溶液捕集体系逐渐成为研究重点。王中辉等^[16]研究了MEA/MDEA混合胺溶液耦合CaO对CO₂的捕集和矿化性能,发现溶液经过5次循环后的CO₂捕集性能仍趋于稳定,有良好的重复使用性。Nie等^[17]同样利用MEA/MDEA混合胺溶液作为吸收剂,结果表明使用矿化原料Ba(OH)₂时,当MEA的质量分数为5%,MDEA的质量分数为2%,该捕集体系吸收性能最佳。冯敬武等^[18]探究了MEA/DMEA混合溶液耦合碱性固废电石炉净化灰捕集-矿化CO₂的能力,发现MEA/DMEA混合胺溶液对CO₂捕集效果良好,其中,当c(MEA)∶c(DMEA)=1.5∶1.5时,CO₂吸收负荷量最大,为1.807 mol/L。综上可得,在研发新型CO₂有机胺吸收剂方面,将不同单一有机胺溶液以适当比例进行混合,达到最优吸收效果,是混合胺溶液吸收CO₂研究的重要优化方向^[19]。

2 CO₂捕集-矿化一体化矿化解吸过程

CO₂捕集-矿化一体化技术(IAM)是连续循环的工艺过程,包括CO₂捕集和矿化解吸2个步骤。当前,有机胺化学吸收法已达到较为成熟的阶段,研究主要聚焦于增大吸收容量以及提高吸收速率。相比之下,针对减少有机胺再生过程中能耗以及提高CO₂解吸效率的研究较少。在CO₂捕集技术中,通过采用合适的解吸工艺降低再生耗能是降低捕集整体能耗的关键。其中,IAM技术利用CO₂矿化反应解吸再生,无需输入额外能量,就能在常温常压下自发反应,能够最大化降低能耗及成本。

2.1 矿化解吸过程影响因素

2.1.1 混合胺溶液配比

混合胺溶液配比对CO₂矿化解吸性能有显著影响,较优的配比可以提高CO₂转化率和吸收负荷,进而优化IAM工艺中的CO₂矿化解吸效率。在MEA/DMEA混合胺溶液捕集体系中,优化的配比方式会增大CO₂捕集容量,提高溶液中HCO₃^-与CO₃^2-的浓度,推动矿化反应进行。冯敬武等^[18]研究表明,随着混合溶液中DMEA浓度的增加,CO₂的解吸效率呈现出先上升后下降的态势。其中,当采用1.5 mol/L MEA与1.5 mol/L DMEA的混合配比时,CO₂解吸效率最高,为82.78%。

而在MEA/MDEA混合胺溶液吸收体系中,MEA占比较大更有利于液相的解吸与CO₂矿化进程的推进。王中辉等^[12]研究表明,混合胺溶液中MEA浓度越高,混合胺溶液的pH越大,CO₂转化率先增大后减小,且当混合胺溶液配比为2 mol/L MEA+1 mol/L MDEA时,CO₂转化率最高,可达85.9%。吴嘉帅^[20]对比MEA∶MDEA=4∶1和MEA∶MDEA=3∶2的实验条件对电石渣矿化解吸效果的影响,结果表明,吸收剂配比为4∶1时解吸效果更佳,且对固相CO₂矿化解吸效果进行分析表明,吸收剂配比为4∶1时解吸率为71.18%,高于配比为3∶2时吸收剂的解吸率(55.86%)。因此,混合胺溶液采用优化的配比方式时能够显著提高CO₂的转化率,这是实现CO₂矿化解吸高效进行的重要条件。

2.1.2 CO₂矿化原料

目前,CaO、CaCl₂、Ca(OH)₂等含Ca类化合物能够作为CO₂矿化原料,且不同的矿化原料各有优势与不足。而矿化原料的选择应充分考虑矿化解吸效率、多余离子的影响以及吸收剂再生效果等因素,并进行浓度调控、原料组合和原料预处理等操作。

尽管相关研究证明了在CO₂富液的矿化解吸过程中,能够采用上述含Ca类化合物作为矿化原料,但该方法需承担相应原料的成本。我国电力行业每年会产生大量如粉煤灰、电石渣等碱性固体废弃物,这些碱性固废中富含活性钙,将其用于CO₂捕集后的矿化解吸阶段,不仅能有效解吸CO₂富液,将CO₂转化为固态碳酸钙,还能同时改善固体废弃物引发的环境问题,且能够降低相应原料的成本。

王彦等^[21]研究发现,碱性固废脱硫渣中含有的硫酸钙和氢氧化钙,能够为解吸矿化有机胺提供钙源,且这些物质有助于促进CO₂的矿化反应进程;此外,使用脱硫渣进行CO₂矿化解吸的工艺在能耗成本方面相对常规的热解吸工艺具有优势,半干法脱硫渣矿化再生工艺的单位碳捕集能耗为每1 t CO₂耗能0.23 GJ,远低于热解吸工艺的每1 t CO₂耗能3.6 GJ。Lu等^[22]研究结果表明,在混合胺溶液中,粉煤灰中活性CaO的溶解促进了与CO₃^2-和HCO₃^-的直接反应,CaCO₃沉淀生成;同时活性CaO还能与氨基甲酸酯水解产物HCO₃^-反应,促进氨基甲酸酯向游离胺转化,实现混合胺溶液化学再生。然而,尽管利用粉煤灰作为矿化原料具有较多优势,该技术仍面临若干挑战:当前对于粉煤灰中重金属元素的浸出机制认识不清,其在反应过程中的富集可能会引起有机胺吸收剂的中毒或失活,且有可能导致吸收剂的降解,进而影响CO₂的捕集效率^[12]。Yan等^[23]提出了一种将MEA吸收CO₂和SFGD炉渣矿化CO₂相结合的IAM新工艺,设置8 350 m³/h炉渣进料和90%的CO₂固定效率,通过过程模拟和CO₂排放的生命周期评价,对该工艺的净CO₂固定效率开展了定量评价。结果表明,SFGD炉渣能固定MEA富CO₂溶液中的CO₂,解吸效率为68%。

目前,碱性固废作为矿化原料也存在一些亟待解决的问题。碱性工业固废含有较多的杂质组分,在与胺溶液接触后易引发污染问题;部分金属离子在渗入胺溶液后,会与CO₂发生化学反应,生成固体碳酸盐,这些固体碳酸盐在吸收塔内部会堵塞填料的孔隙;此外对于矿化塔内部固体杂质与胺溶液之间的高效过滤与分离过程仍需进一步优化^[24]。

2.1.3 反应条件

温度、反应时间、转速以及矿化原料添加比例都会对CO₂矿化过程产生影响。冯敬武等^[18]研究发现,CO₂解吸率随矿化反应时间增长以及电石炉净化灰添加比例增大而逐渐提高。王中辉等^[16]研究发现,随着温度升高、反应时间延长和CaO添加比例的提高,CO₂转化率逐渐增大,但提高幅度逐渐减小,其中温度为60℃时CO₂转化率最高,达到75.2%。王彦等^[21]研究发现,除温度外,搅拌转速也会影响CO₂矿化过程。结果表明,随转速提高,反应转化率上升;温度在40℃和60℃,转化率分别为87.7%和95.1%,温度升高促进矿化反应进行。

为了低能耗实现有机胺的矿化解吸,在矿化反应条件探究中,应尽可能选择常温或利用碳酸钙沉淀这一放热反应带来热量进而促进CO₂转化率提高的有机胺组合类型;反应时间与矿化原料添加比例应结合整体循环工艺成本,重点探究最高解吸效率与有机胺溶液再生效率下的优化反应条件。

2.2 矿化产物选择性

矿化产物选择性主要受矿化原料种类的影响。使用CaO、Ca(OH)₂和CaCl₂等碱性含钙固体作为矿化原料,可以综合反应条件及原料预处理,加以晶型抑制剂,在矿化解吸的同时合成高纯度CaCO₃,产物可用于化工、医药和科研等多个领域;使用碱性固体废弃物作为矿化原料时,可以根据原料的元素组成,依据不同元素的产品分支链,并基于元素含量,选用支链淀粉诱导CaCO₃矿化微观形态,结合多类离子产生不同的晶型,如图1所示^[25]。

CO₂矿化解吸后的产物主要是碳酸钙,而当前技术下矿化产物的纯度和经济价值尚待提高。通过调控晶体的晶型和形态能够增强碳酸钙的反应活性及其性能,通过改变反应条件和在制备过程中添加晶型控制剂能够控制晶体晶型和形貌^[26],还能产生附加值较高的微纳米碳酸钙。因此,选取和制备晶型控制剂以合成高附加值产物是未来研究工作的一个重要方向。

3 CO₂捕集-矿化一体化循环工艺

CO₂捕集-矿化一体化循环工艺的技术路线为:烟气进入吸收塔,利用有机胺溶液捕集其中的CO₂,净烟气由吸收塔上方排出,捕集后生成的CO₂富液进入矿化解吸塔与矿化原料进行碳酸化反应,产物经过滤、晶型调控后析出,CO₂贫液返回吸收塔进行下一次捕集。该一体化循环工艺方案解决了因常规有机胺化学吸收法捕集CO₂后需要利用热解吸而产生较大系统能耗的问题,同时捕集电厂排放的CO₂后,能够直接实现CO₂原位转化,有望显著降低工艺成本,且矿化产品可通过筛选调控,实现资源高附加值利用。图2为IAM循环工艺方案。

近些年,为实现IAM工艺的工业化应用,国内外开展了探究一体化循环工艺中的最佳吸收剂及矿化原料,并在最佳实验条件下开展循环试验等相关研究。其中,以伯胺/叔胺混合胺溶液作为CO₂捕集溶剂为例的IAM循环工艺机理如图3所示。

当前研究发现,有机胺溶液类型、单一胺或混合胺溶液捕集体系选择、矿化原料种类均为IAM工艺循环性能的影响因素(表2)。纪龙^[27]利用PZ溶液捕集CO₂耦合粉煤灰矿化解吸,结果表明PZ溶液经过5次循环仍具有非常稳定的性能,循环负荷和溶液再生效率没有明显下降,且平均循环负荷为0.69 mol/mol。其中贫液经过5次循环后平均pH为12.3,与未反应的PZ溶液非常接近。由此可见PZ溶液作为IAM工艺中吸收剂时的循环效果较佳。此外,在选择混合胺溶液捕集体系的相关研究中,Wang等^[28]探究了2 mol/L MEA+1 mol/L MDEA混合胺溶液作为吸收剂、CaO作为矿化原料的一体化工艺循环性能,结果表明经过5次循环后,CO₂转化率有一定程度下降,从82.1%下降到77.4%,但最终趋于稳定,而随着循环次数的增加,过滤过程中会有少量混合胺溶液吸附在碳酸钙固体表面,造成一定的损失。冯敬武等^[18]开展了1.5 mol/L MEA和1.5 mol/L DMEA混合胺溶液作为吸收剂、电石炉净化灰作为矿化原料的多重循环试验,结果表明经过4次循环后,虽然捕集阶段混合胺溶液的CO₂负荷能够稳定在1.8 mol/L左右,但解吸后的CO₂解吸率从82.78%降至52.80%,且通过FT-IR分析表明,多次解吸后溶液中MEAH⁺/DMEAH⁺、CO₂^3-和MEACOO^-的含量增加,可见电石炉净化灰未能将这些物质最大程度转化为MEA/DMEA和碳酸钙,而性能下降的主要原因为电石炉净化灰中的杂质离子累积以及醇胺溶液的损失,导致Ca²⁺和OH^-的释放减少,限制了MEAH⁺/DMEAH⁺和CO₂^3-的转化。

目前,利用粉煤灰与混合胺溶液进行的一步法IAM循环工艺,在经济性方面表现出显著优势^[22]。该过程避免了常规热解吸的高能耗步骤,预计能耗可降低约一半,同时设备成本也因省去了相关加热装置而大幅度减少。此外,该IAM工艺使用碱性工业固废粉煤灰作为矿化原料,降低了原料成本,且工艺中的CO₂被转化为稳定的碳酸盐,避免了额外的CO₂压缩和储存运输能耗。经过多次循环实验后,有机胺溶液的CO₂吸收能力仍保持稳定,表现出了良好的循环稳定性,有利于开展工业应用。

与常规热解吸相比,矿化解吸能耗更低、对环境更友好,在室温下就能够进行,能耗为0.5 GJ/t^[29],其能量主要用于过滤器和泵中的固液分离过程,因此能耗明显降低。总体而言,在技术经济性上IAM工艺较常规MEA捕集CO₂工艺的能耗及相关设备投入的总体成本可降低大于一半^[30]。

4 结论与展望

碳捕集技术在CCUS技术各环节中能耗及成本最高,其中有机胺化学吸收法因具有捕集速率快、吸收容量大等优点,工业应用较成熟。但由于捕集后需要采用热解吸方式,系统能耗较高,而利用矿化解吸方式代替常规热解吸,无需输入额外能量,就能在常温常压下自发反应,是显著降低系统能耗及成本的重要手段之一。因此,耦合有机胺捕集CO₂过程与CO₂矿化解吸过程的CO₂捕集-矿化一体化技术(IAM)备受关注。

该技术未来可从以下方面进行研究:①在研发新型CO₂有机胺吸收剂方面,可将不同单一有机胺溶液以适当比例进行混合,达到最优吸收效果。②为了降低IAM技术成本,可以利用工业固废实现CO₂矿化解吸,但目前碱性工业固废仍具有造成吸收塔内堵塞以及产生污染等问题。③为了低能耗实现有机胺的矿化解吸,应选择常温条件,或利用碳酸钙沉淀这一放热反应带来热量而提高CO₂转化率的有机胺组合类型,同时反应时间与矿化原料添加比例应结合整体循环工艺成本,需要明晰最高解吸率与再生效率下的优化的反应条件。

综上所述,IAM技术避免了CO₂捕集的高耗能过程,将排放的CO₂捕集后,直接实现CO₂原位转化,有望显著降低CCUS工业应用成本,实现碳与废弃物的高附加值资源化利用。同时,研究表明在技术经济性上IAM工艺较常规有机胺化学吸收法捕集CO₂工艺的总体成本将大幅降低。但目前该技术的工业化应用较少,仍主要集中在室内研究阶段。在该工艺的各个阶段分别加入提高捕集与解吸效率的催化剂类型,以及选取和制备晶型控制剂以合成高附加值产物等,将是下一步发展的重要方向。

参考文献

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