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固体吸附剂在CO2捕集中的应用与性能优化研究进展

包庆贺 ,  关海滨 ,  刘良贝 ,  赵保峰 ,  刘素香 ,  朱地

现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (S1) : 40 -45.

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现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (S1) : 40-45. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.S1.009
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固体吸附剂在CO2捕集中的应用与性能优化研究进展

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Application of solid adsorbents in CO2 capture and study on optimization of their performance

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摘要

详细介绍了CO2固体吸附剂中的分子筛、金属氧化物和碳基材料,旨在深入了解它们的性能特点和应用前景,为促进CO2吸附利用的进一步发展提供有益参考。

Abstract

Molecular sieves,metal oxides,and carbon-based materials as solid adsorbents for CO2 are comprehensively introduced,aiming to gain a deep understanding of their performance characteristics and application prospects,and to provide useful references for promoting the further development of adsorption and utilization of CO2,as well as to promote green and low-carbon development.

Graphical abstract

关键词

CO2捕集 / 吸附性能 / 多孔材料 / 固体吸附剂

Key words

CO2 adsorption / adsorption performance / porous material / solid adsorbent

Author summay

包庆贺(2000-),男,硕士生,研究方向为固废资源综合利用。

引用本文

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包庆贺,关海滨,刘良贝,赵保峰,刘素香,朱地. 固体吸附剂在CO2捕集中的应用与性能优化研究进展[J]. , 2025, 45(S1): 40-45 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.S1.009

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全球变暖已经成为当前社会各界关注的焦点问题。据统计,全球82%的能源来自煤炭、石油、天然气等化石燃料,而这些能源的使用所释放的CO2被认为是导致气候变暖的主要源头之一[1]。研究表明,全球每年CO2排放量达340亿t以上,而生态系统对CO2吸收能力有限,其中海洋生态系统吸收约20亿t、陆地生态系统吸收约7亿t,人工利用量不足10亿t,导致温室气体在大气中持续累积[2]。为了应对温室气体带来的挑战和对环境的危害,各国纷纷签署一系列协议,如《巴黎协定》、《京都协定书》等,旨在减少温室气体排放。
近年来,研究人员提出CO2捕集、利用和储存(CCUS)技术,以减少大气中的CO2。这项技术包括各种方法,如吸附法[3]、溶液吸收法[4]和膜分离法[5]等。目前,溶液吸收法是最常用的CO2捕集方法,使用醇胺溶液和氨水作为CO2的吸收介质,具有CO2选择性高和技术成熟的优点。然而,吸收法存在一些问题,如易挥发、腐蚀设备、再生能耗大、有毒等,限制了其进一步发展。因此,研究人员正在逐步开发固体吸附材料作为CO2吸附剂,以解决上述问题。与化学吸收法相比,固体吸附剂,如沸石分子筛、金属氧化物和碳基材料等对CO2具有吸附选择性高、吸附温度范围宽和操作简单等优势。
本文重点介绍分子筛材料中的沸石分子筛、金属有机框架材料(MOFs),金属氧化物材料和碳基材料中的热解炭、水热炭材料,对各种材料的优缺点、国内外研究进展等进行了系统梳理。

1 分子筛类吸附剂

1.1 吸附机理

分子筛是一种具有规则孔径的固体材料,能够根据气体分子的大小和形状进行选择性吸附。在CO2固体吸附法中,分子筛类固体吸附剂可以吸附CO2分子,而其他气体分子则无法被吸附,这是因为CO2分子的直径略大于分子筛的孔径,因此它们可以通过分子筛的孔隙被吸附在材料表面或内部[6]。
在分子筛类吸附剂的吸附过程中,CO2与吸附剂之间的相互作用会发生逆反应,即CO2可以从吸附剂上解吸出来。因此,可以通过控制温度和压力等条件来实现CO2的吸附和解吸,从而实现CO2的捕获和分离。

1.2 分子筛类吸附剂研究进展

为了提升分子筛的CO2吸附性能,研究者们开发了多种策略,例如,将分子筛与其他类型的吸附材料复合。这样的复合材料不仅可以保持分子筛的选择吸附性,还可以利用其他组分的特性提高热稳定性、改善机械强度。
另外,对现有分子筛的改性也在持续进行,例如,通过离子交换或负载金属催化剂等方法,可以改变分子筛的酸性和氧化性,提高吸附剂的活性和稳定性[7-9]。此外,研究者们还在探索如何将分子筛与其他材料结合起来,实现优势互补,提高吸附剂的整体性能[10]。

1.2.1 沸石分子筛

沸石分子筛是天然或合成的具有规则孔道的微孔硅铝酸盐晶体,其内部结构类似蜂巢,具有排列整齐且孔径均匀的通道。由于其独特的物理结构,沸石分子筛在气体分离、净化和催化等领域有广泛应用。在CO2吸附方面,沸石分子筛以其高吸附量和优良的吸附性能而备受关注。例如,Kongnoo等[11]通过碱熔法制备的13X沸石在600℃熔融温度和 60 min熔融时间下,经过酸性活化处理后,其CO2吸附量可达到6.42 mmol/g的优异水平。
当前沸石分子筛用于CO2吸附研究的两个主要方向包括:一是通过调整材料组成(如硅铝比,Si/Al)来得到高精结构、高比表面积和三维孔隙结构,以增强其吸附性能;二是通过引入碱金属和碱土金属离子交换技术,改善沸石分子筛的吸附特性,从而提高对CO2的吸附能力。例如,Dasgupta等[12]利用稻壳灰(Si源)和偏高岭土(Al源)作为原料调整Si/Al,成功制备出具有较高CO2吸附能力的沸石分子筛。另外,Castruita等[13]采用乙醇胺(EA)、聚乙烯亚胺(PEI)等烷基胺对沸石进行改性,实验结果显示,改性的沸石对于CO2的选择性提高了55%。
尽管如此,沸石分子筛的极性亲水特性导致其在含湿环境中的CO2吸附能力显著下降。因此,使用沸石分子筛作为CO2吸附剂时,所吸附气体应先进行干燥[14]。同时,沸石分子筛的吸附性能受吸附压力和温度等影响较大,这也是实际应用中需要考虑的因素。总而言之,尽管存在一定的局限性,沸石分子筛在CO2捕集和分离技术领域仍然展现出良好的应用前景。

1.2.2 MOFs

MOFs是由无机金属中心(金属离子或金属簇)与桥连的有机配体通过自组装相互连接,形成的一类具有周期性网络结构的晶态多孔材料。MOFs具有结构多样性、大比表面积和多金属位点等特性,因其独特的孔隙结构和可调节的表面亲疏水性,在气体分离、分离与催化等领域显示出巨大的应用潜力。MOFs材料因其独特的孔隙结构和可调节的表面性质,在CO2吸附领域展现出巨大应用价值[15]。MOFs结构如图1所示。
在高压环境下,MOFs展现出卓越的CO2吸附能力,这主要得益于其高比表面积。通过扩大比表面积,MOFs的CO2吸附量可进一步提升,尤其在 5~50 bar的压力范围内。然而,在低压环境下,MOFs的吸附性能则显得不足。值得注意的是,若MOFs中含有能够与CO2发生相互作用的不饱和金属配位点,其在低压条件下也能展现出优秀的CO2吸附性能[17]。尽管如此,气体中的水分可能会与CO2发生竞争吸附,不仅影响吸附效率,还可能降低MOFs的耐久性和机械强度。因此,当前研究的焦点集中于通过调节孔径大小、金属离子掺杂和表面改性等手段来优化MOFs的性能。例如,Wang等[18]通过对两种水稳定MOFs进行烷基酯化处理,有效抑制了材料的亲水性,并对其CO2捕获能力进行了评估。研究发现,酯化处理不仅降低了亲水性,同时也减少了对CO2的吸附,揭示了亲水性与气体吸附能力之间的权衡关系。尽管MOFs在CO2吸附方面展现出巨大潜力,但其复杂的合成过程、昂贵的原料成本和对设备的特殊要求,仍是将其应用于工业生产的重大障碍。未来的研究需要针对这些问题进行深入探讨,以期实现MOFs从实验室研究到工业应用的跨越。

2 金属氧化物

金属氧化物吸附CO2是通过物理吸附或化学吸附的方式实现的。物理吸附主要是利用金属氧化物表面的多孔结构提供大量吸附位点;而化学吸附则是金属氧化物表面的化学活性位点能够与CO2分子发生化学反应,从而实现对CO2的固定。常见的金属氧化物主要有CaO、MgO、Li2ZrO3等材料。CO2作为酸性气体,易于被金属氧化物的碱性位点吸附,因此金属氧化物对CO2具有良好的选择性,且金属氧化物具有工作温度宽、价格低廉和原料来源广的优点[19]。
CaO是最典型的金属氧化物之一,其吸附机理主要是与酸性气体CO2发生酸碱中和反应,形成碳酸盐。图2为利用CaO循环吸附CO2示意图。但是,CaO在反复吸附和脱附CO2的循环过程中会出现稳定性差和烧结现象,导致其吸附性能随着循环次数的增加而下降,这限制了其在CO2捕集领域的应用[20]。
当前的研究重点在于改善CaO吸附CO2的性能,特别是循环稳定性和抗烧结特性。研究方法包括掺杂改性[21]、高温预处理[22]、酸改性[23]等。例如,Yoon等[21]将ZrO2掺杂进CaO中,显著提高了CaO的循环稳定性和抗烧结性,使CO2的吸附量比未掺杂CaO提高了约20%,达到17.8 mol/kg。Valverde等[22]的研究表明,高温预处理可以在CaO中形成稳定的大孔结构,这些结构在重复吸附和脱附过程中保持稳定。Sun等[24]采用丙酸对CaO进行改性,显著增加了其比表面积和孔隙结构的复杂性,同时提高了碳化反应的转化率,从而增强了材料的抗烧结性。这些改进方法表明,通过不同途径提高CaO的循环稳定性和抗烧结性是当前研究的重要课题,目的是克服现有局限性,拓展其在CO2捕获技术中的应用。

3 碳基类吸附剂

3.1 吸附机理

碳基类CO2固体吸附剂吸附机理主要包括物理吸附和化学吸附两种方式。物理吸附主要是依靠范德华力、静电力等分子间作用力,使得CO2分子被吸附到碳基材料的表面或孔隙中。化学吸附则是通过CO2分子与碳基材料表面的活性位点发生化学反应,形成稳定的化学键,从而实现CO2的吸附。物理吸附过程通常可逆,即在一定条件下,如降低压力或升高温度,CO2分子可以从吸附剂中解吸出来,而化学吸附过程由于形成了化学键通常是不可逆或难以逆转的[25]

3.2 碳基类吸附剂研究进展

碳基类吸附剂的研究进展主要集中在提高吸附性能、降低成本等方面。通过研究不同碳基材料的孔结构、比表面积、表面官能团等性质,优化吸附剂的制备工艺,提高其对CO2的吸附容量和吸附速率,或开发低成本、高效的碳基吸附剂,利用废弃物、廉价原料制备碳基吸附剂,降低成本[26-27]。

3.2.1 热解炭

热解炭是指在无氧环境下,含碳物质在高温(300~700℃)下产生一系列物理和化学变化所得到的一种活性炭[28]。热解炭具有较高的比表面积和孔隙度、较高的芳香性和更高的碳含量。由于其结构性质,热解炭作为吸附剂被广泛应用于化学、食品和药品等行业。Francoeur等[29]利用热解马尾藻所得到的热解炭对溶液中的抗生素进行吸附,去除率高达99%,其结果说明利用马尾藻可以制备高效生物源活性炭,以去除污染水中的有机污染物。
除了对有机污染物的吸附外,热解炭还能有效地吸附气体污染物。例如,枣种在800℃的热解温度下得到的热解炭显示出较高的CO2吸附量,达到141.14 mg/g,这一数值明显高于市场上的商业活性炭样品(96.21 mg/g)。这表明枣种是一种可行的CO2吸附材料,并且是一种低成本的吸附剂资源[30]。Serafin等[31]利用亚马逊果壳所制备的热解炭具有微孔结构和较高的比表面积,在273 K下表现出显著的CO2吸附能力(5.13 mmol/g)。这些研究成果表明,利用热解技术制备的生物炭具有良好的孔隙结构和较大的比表面积,显示出作为新一代CO2吸附材料的巨大潜力。
然而,热解工艺通常需要在高温下进行,这不仅会导致能源消耗增加,还可能降低固体产物(炭)的产量。此外,含水量较高的原料在热解前需要经过干燥处理,增加了预处理步骤和成本。这些因素限制了热解炭的大规模生产和应用。为了克服这些问题,研究人员正在探索改进热解工艺,包括优化热解条件、开发新型催化剂以降低反应温度、改进原料预处理方法以及开发连续热解系统等策略。通过这些努力,旨在实现热解炭的可持续生产、降低成本,并扩大其在环境管理和工业中的用途。

3.2.2 水热炭

水热炭是一种通过水热碳化工艺制备的多孔碳材料,它以其轻质、发达的孔隙结构、大比表面积、良好的热稳定性和化学稳定性以及丰富的表面化学基团而著称。这些特性使得水热炭在许多领域,尤其是作为吸附剂时,表现出优异的性能[32]。水热炭的原料来源多样,可以利用各种生物质,如木材、果壳、菌渣、果核等,这些原料普遍易得且价格低廉。在可持续发展的大背景下,水热炭的制备不仅有助于生物质废弃物的资源化利用,还能减少环境污染。研究表明,利用农业废弃物制备的水热炭展现出优良的热稳定性和循环稳定性。虽然不同生物质和农业废弃物转化成的水热炭在性能上可能存在差异,但其天然可再生的特性使其成为研究和应用的热点[33]。
水热炭的制备过程通常涉及将生物质置于封闭容器内,在高温高压的水热环境中进行碳化,这一过程有助于促进生物质中有机组分的分解,形成具有高度有序孔道结构的碳材料。通过精细调控反应条件,如温度、时间、压力,以及选择适当的前驱体和模板剂,可以进一步优化水热炭的孔隙结构和表面性质,以满足特定应用的要求[34]。水热碳化的工作原理如图3所示。
研究表明,水热炭的性能受其比表面积和孔隙率影响较大,在CO2捕集方面所表现的效果较差。例如,Zubbri等[36]利用红毛丹皮作为原料制备了水热炭,对CO2进行吸附时,表现出较低的吸附量,但经KOH活化后,水热炭的吸附量从未活化时的7.58 mg/g增加到122.37 mg/g。这一结果充分证明了活化过程在改善水热炭性能方面的重要性。
KOH作为一种有效的活化剂,在制备高性能多孔碳材料方面效果显著。当金属钾嵌入材料时,它会引起碳原子层间距离的增加,进而扩大总孔隙体积和比表面积。Garcés-Polo等[37]的研究表明,通过KOH活化,可以显著提高材料的孔隙特性。Shen等[38]采用玉米秸秆作为原料制备水热炭,并使用KOH对其进行活化处理。结果显示,活化后的水热炭具有非常高的比表面积(2 442 m2/g)和较大的孔容(1.55 cm3/g)。在1 bar和0℃的条件下,该材料对CO2的吸收能力达到7.14 mmol/g,显示出良好的CO2捕集潜力。Kamran等[39]则使用壳聚糖作为水热炭的前体,通过添加醋酸来促进水解过程,再采用KOH/NaOH作为活化剂对水热炭进行改性。所得到的改性水热炭具有蜂窝结构,比表面积高达 4 168 m2/g,孔容为3.05 cm3/g。在CO2吸附实验中,该材料展现出优异的吸附性能,CO2吸附容量达到8.36 mmol/g,并且循环吸附量稳定,这表明其在CO2吸附应用中具有很好的前景。KOH活化能够促进高比表面积和孔容的形成,从而显著提升碳材料的孔结构特性。不同生物质原料经过化学活化后,其孔径结构的变化情况参见表1。
综上所述,水热炭作为一种新型的多孔碳材料具有优异的物理化学性质,在CO2捕集方面具有广阔的应用前景。然而,水热炭仍面临一些挑战,水热炭的比表面积和孔隙率相对于其他类型的吸附剂仍然较低,这限制了其在CO2吸附方面的效率;其次,吸附CO2后的水热炭如何有效再生是一个挑战,如果不能有效再生,水热炭的使用效率将会降低,从而增加生产成本。目前的研究正在努力解决这些问题,研究人员正探索新的改性方法,以进一步提高水热炭的吸附能力和再生性能。此外,随着碳中和目标的提出,对低成本、高效率的CO2吸附剂的需求日益增长,这也将为水热炭的研究和应用提供更多的机会。总的来说,水热炭作为一种新型的CO2固体吸附剂,具有很大的发展潜力。
不同的固体吸附剂都具有各自的优点,但由于制备方法、仪器设备、吸附条件等原因均存在一定程度的不足,其优缺点比较汇总于表2。

4 结语与展望

不同吸附剂材料各有优缺点。
特别指出研究碳基类吸附剂的优势,尤其是水热炭吸附剂,其原料来源广泛且制备过程简便,制备的水热炭材料具有质量轻、孔隙结构发达、表面含氧官能团丰富、理论吸附能力高等优点。水热炭材料吸附剂若要在CCUS方面发挥更大作用,还需探究通过氧化、还原或离子交换等方法对水热炭材料进行改性;将水热炭材料与其他吸附剂或催化剂相结合,形成复合材料以增加其吸附容量和吸附速率,开发高效的再生和循环利用技术,实现水热炭材料对CO2的循环吸附以降低成本、提高资源利用率;最后改进制备工艺、优化生产设备和方法,达成水热炭材料的规模化生产,进而实现经济高效的工业CO2吸附。

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