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碳基导电膜的制备及其在水处理中的应用研究进展

张成磊 ,  董延茂 ,  李屹

现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (10) : 67 -72.

PDF (3889KB)
现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (10) : 67-72. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.10.012
技术进展

碳基导电膜的制备及其在水处理中的应用研究进展

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Research progress on preparation of carbon-based conductive membrane and applications in water treatment

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摘要

综述了近年来碳基导电膜的研究进展,介绍了碳基导电膜的制备方法,总结了碳基导电膜在水处理中强化污染物去除、抗污染、资源回收、能量转化领域的应用进展并展望了碳基导电膜在水处理领域的发展方向。

Abstract

This review focuses on research progress in carbon-based conductive membrane in recent years introduces the preparation methods for carbon-based conductive membranes,and summarizes the application progress of carbon-based conductive membrane in the fields of enhanced pollutant removal,anti-fouling,resource recovery and energy conversion in water treatment.It also looks forward to the development directions of carbon-based conductive membrane in the water treatment sector.

Graphical abstract

关键词

碳基导电膜 / 能量转化 / 资源回收 / 抗污染 / 污染物降解

Key words

carbon-based conductive membrane / energy conversion / resource recovery / pollution resistance / pollutant degradation

Author summay

张成磊(1999-),男,硕士生,研究方向为环境功能材料,.

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张成磊,董延茂,李屹. 碳基导电膜的制备及其在水处理中的应用研究进展[J]. , 2025, 45(10): 67-72 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.10.012

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随着全球水资源短缺问题日益加剧,废水处理已经成为全球环境保护与资源回收的重要领域[1]。膜技术凭借高效、节能和操作简便等优势,广泛应用于水处理和污水治理中。膜分离技术在去除水中溶解性物质、悬浮物、细菌和病毒等方面表现了显著优势,特别是在反渗透、纳滤、超滤和微滤[2]等技术中,这些应用不仅提升了水质,减少能耗,还能有效回收水中的有价值物质。然而,传统膜材料在实际应用中面临膜污染、膜寿命较短以及trade-off效应[3]等问题。因此,开发新型膜材料是提高膜技术应用效率的关键。
近年来,碳基材料(如碳纳米管、碳纤维、活性炭、石墨烯、煤和酚醛树脂衍生的碳等)因优异的电导性、良好的化学稳定性和较强的机械强度,已成为开发高性能电膜的理想材料。首先,碳基膜的卓越导电性能使其在抗污染方面具有明显优势,能够有效减少膜表面污染物的积累[4]。在污染物的氧化还原反应中,碳基膜的导电性加速了有机污染物的降解。此外,碳基膜在水的脱盐和重金属离子的去除方面表现出良好性能,利用电渗析或电驱动效应能够有效去除水中的无机离子和重金属[5]。同时,微生物电解反应与电生物反应器的结合为水处理开辟了新的方向,作为电极材料的碳基导电膜显著提升了电生物反应器的处理效率。

1 碳基导电膜的制备

碳基导电膜的制备通常通过在传统膜材料中引入碳基材料进行改性,以增强膜的导电性和性能。常见的制备方法包括表面涂覆、抽滤/浸渍/气相沉积、共混改性、静电纺丝法、烧蚀法以及复合法[6]等。这些方法不仅能提升膜的性能,还能满足不同水处理工艺的需求。

1.1 表面涂覆

表面涂覆法通过在膜表面涂覆导电材料(如碳纳米管、氧化石墨烯、炭黑等),以提升膜的导电性和水处理性能。该方法操作简便、成本较低,且可以赋予膜表面特定的功能。Bu等[7]对聚二甲基硅氧烷(PDMS)薄膜改性,将CNT沉积其上进行表面涂覆,制得可拉伸导电膜。重点研究了碳纳米材料浓度、薄膜电阻及透光率间关联。实验发现,经CNT包覆的PDMS薄膜的导电性与光学透过率均获提升。

1.2 抽滤/浸渍/气相沉积

沉积法是通过在基材上沉积碳基导电膜的技术,能够制备出高质量、结构有序的碳纳米材料。此类膜通常具有高通量、高拒盐率、低污染以及优异的长期稳定性。Ma等[8]将亲水Ni-CNT压力沉积到聚砜基膜上,利用电化学析氢反应调节局部pH,实现了对水中砷的有效去除。这类沉积方法能够显著改善膜的性能,尤其适合于高性能水处理设备。

1.3 共混改性

共混改性方法将碳基导电材料(如石墨烯、碳纳米管等)与其他聚合物材料混合,制备的复合膜不仅提高了膜的导电性,还优化了膜的机械强度和稳定性,适用于各种水处理工艺。Wang等[9]采用离子液体接枝法和碳纳米管复合改性聚偏二氟乙烯(PVDF)膜,使纯水通量达到294.2 L/(m2·h),比纯PVDF膜增加了5.2倍,显著提高了膜的通量和抗污染能力。这种共混改性方法的优势在于能够通过改变材料的配比,实现性能的多维度优化。

1.4 静电纺丝法

静电纺丝法通过将导电材料(如碳纳米管、石墨烯、碳纳米纤维等)引入到聚合物基质中,经过纺丝后形成纳米纤维膜。这些碳基材料不仅能够提高膜的电导率,还能赋予膜良好的机械性能和水处理能力。Demirci等[10]通过静电纺丝技术制备了添加功能化碳基材料(CBM)的聚偏二氟乙烯(PVDF)聚合物膜,用于去除废水中的阳离子染料。与纯PVDF膜相比,含有3% CBM的电纺PVDF膜表现出最高的水通量性能和74.6%的染料截留率。静电纺丝技术有效提升了膜的表面性质和水处理能力,但膜的稳定性和大规模生产仍需进一步改进。

1.5 烧蚀法

烧蚀法通过激光或高温将基材表面烧蚀形成碳基导电膜,具有较高的精度,可调节膜的厚度和结构,进而提高膜的导电性能。Thakur等[11]采用激光烧蚀技术制备的石墨烯多孔材料(LIG)展示了优异的电导性和表面润湿性,LIG-PVA复合膜具有显著的抗污染能力和抗菌能力,适用于工业过滤。烧蚀法能够精确控制膜的微结构,但该方法的生产效率和可控性在大规模应用中尚需提升。

1.6 复合法

复合法通过将不同类型的碳基导电材料(如石墨烯、CNTs等)与其他导电材料或基材(如碳纤维布)结合,制备出多功能复合膜。Li等[12]以碳纤维布作为支撑层提供电化学性能,在聚合物中加入苯胺和碳纳米管,制备了高性能的电活性超滤膜(PANI/CNT-EMs),对磺胺甲 唑去除率达97%。复合法能够结合多种功能性材料,提升膜的综合性能,但面临材料选择和成本控制的挑战。

2 碳基导电膜在水处理中的应用

作为新型功能性膜材料,碳基导电膜集膜的选择透过性与导电功能于一体,凭借出色的导电性和多孔结构,在水处理与回收、能源生产与转化,以及矿产资源回收等多个领域彰显广阔的应用前景。

2.1 强化污染物去除

碳基导电膜在污染物去除方面,不仅依赖于膜的物理过滤功能,还通过电吸附、电化学氧化等电化学作用显著增强去除效果。
电吸附是一种物理化学吸附过程,通常不涉及电子转移。碳基导电膜的过滤过程中,除了扩散和对流,电迁移也同时发生。这一过程有助于带电污染物向相反电荷的电极迁移,从而实现选择性电吸附。Zhang等[13]制备的钴铁氧体掺杂的石墨氮化碳(CoFe2O4@g-C3N4)纳米催化膜,通过激活过硫酸盐(PMS),实现了污染物的高效降解和水净化。电吸附作用不仅提高了去除效率,还增强了对特定污染物的选择性。
电化学氧化是碳基导电膜去除污染物的核心机制,可细分为直接、间接氧化2类。在直接氧化过程中,借助碳基电子转移机制,能有效且选择性地去除和回收废水中的有机污染物。这种过程依赖于电流的直接作用,能快速分解和转化有害物质,最终导致污染物的完全矿化[图1(a)]。Vecitis等[14]使用多壁碳纳米管(MWCNT)过滤器对亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)染料进行了这种直接氧化,在2 V下进行电化学过滤,停留时间为1.2 s的MWCNT过滤器氧化了98%的进水染料。另一种对无机污染物有效的机制是将金属离子还原为低价态形式,通过沉积、吸附或氢氧化物沉淀等方式附着于膜表面或被截留去除[图1(b)]。例如,使用导电碳纳米管(CNT)-聚乙烯醇(PVA)复合UF膜实现了6价铬的去除,无机污染物也可以以金属氢氧化物的形式析出,其中沉淀颗粒通过尺寸排除被膜拒绝[15]。
相比之下,间接氧化依赖于膜系统中生成的强氧化物质,这些强氧化物质如羟基自由基(·OH)、电芬顿反应产生的羟基自由基(·OH)、阳极产生的活性氯物种(RCS)和单线态氧(1O2)。这些强氧化剂在电化学反应中发挥重要作用,通过强力氧化分解污染物,实现更高效的去除效果(图2)[16]。Zhang等[17]通过引入苯胺功能化碳纳米管制备了导电性更强且更稳定的复合纳滤膜,带有NH2-CNT中间层的导电纳滤膜,导电性提高了10倍,响应度高达80%,并且循环稳定性出色,性能优于现有的导电纳滤膜。增强的唐南排斥作用、电压切换以及电催化的协同效应使得该膜可选择性回收混合染料,对残留废水毒性的去除率达98.97%,与商业化的NF270膜相比,渗透率更是提高了5.2倍。

2.2 缓解膜污染

在电过滤体系中,除了直接氧化和间接氧化等电化学氧化作用能够有效减轻膜污染程度外,电过滤过程中的动电现象(如电泳和电渗流)、静电排斥以及电解水产生的气泡等也能在不同程度上缓解膜污染,进而延长导电膜的使用周期。
Chen等[18]巧妙地在陶瓷膜载体上涂覆金属有机框架(MOF)衍生的多孔碳,成功研制了新型多孔碳膜(PCM)(图3)。在-1.5 V电压下,PCM对污染物去除率显著提升,通量损失较小,特别适用于去除与膜孔径相当的悬浮颗粒。此外,在+1.5 V电压下,PCM对膜孔难截留的有机污染物高效去除,苯酚和甲基橙的去除效率分别是无电源情况下的3.0倍和3.3倍。Orooji等[19]通过相转化法制备了合成介孔碳纳米颗粒-聚醚砜(MCN-PES)超滤膜,含有质量分数0.20% MCNs的复合膜表现出最优的防污性能、蛋白质吸附性和细菌附着抑制能力。Duan等[20]制备了碳纳米管-聚酰胺反渗透膜,在膜表面间歇性施加+2.5 V电位,去除了膜表面沉积的 CaCO3垢。阳极水氧化反应生成质子,促进了沉积的CaCO3晶体的溶解。通过在膜表面持续施加 +1.5 V电压,显著延缓了CaSO4的结垢过程。在膜表面持续施加适当的电势时,形成了厚厚的反离子层,将CaSO4晶体远离膜表面,从而使晶体通过交叉流被带走。Elshorafa等[21]制备了由超长钛酸盐纳米纤维(TNF)和碳纳米纤维(CNF)构成的新型膜,该膜凭借卓越的超亲水性和互连孔结构,实现了油/水分离效率超过99%。处理后的出水油含量低于美国环境排放标准(42×10-6),水通量则高达152 LMH/MPa。

2.3 矿产资源回收利用

矿物质资源对现代社会发展至关重要,支撑众多产业运转,但长期高强度开采消耗使其面临枯竭危机。碳基导电膜能借助离子交换、电吸附、电渗析等作用回收重金属离子及非金属离子(P ${\mathrm{O}}_{4}^{3-}$、S ${\mathrm{O}}_{4}^{2-}$等),对资源循环利用和缓解环境问题意义重大。
Allioux等[22]开发了一种新型多室微流控电渗析(ED)装置(图4),在电场的作用下,包括铜、锌、镍、银和锌/铜离子混合物在内的重金属和有价值金属离子通过离子交换膜从进料溶液选择性地转移到还原室。Liu等[23]构建了一种基于具有电容去离子(CDI)能力的新型双层UF混合基质膜(MMM)的过滤系统[图5(a)],该系统是通过将NH2-MIL-101掺入聚醚砜(PES)聚合物基质和碳布(CC)的原位组合制成的。CC/MMM表现出相对较高渗透率[424.63 L/(h·MPa·m2)]、良好的防污性能和显著的磷酸盐去除率(过滤2 h即可达到100%)。硫酸盐是矿井水中一种典型的特征污染物。由于矿井水硫酸盐浓度高且排放量较大,这已成为矿产开采中的一个难题。Feng等[24]采用溶胶-凝胶法制备了一种具有良好润湿性、优异电化学性能以及合适孔隙结构的二氧化铈(CeO2)活性炭电极。在电压为 1 V、流速为20 mL/min、硫酸根浓度为100 mg/L的条件下,电极的比吸附容量值为9.36 mg/g,远高于活性炭电极的4.1 mg/g。经过10次吸附-解吸循环后,比吸附容量保持率为91%,这表明二氧化铈改性活性炭电极电容法能够有效去除矿井水中的硫酸根离子及其他离子。
海水淡化作为水资源可持续利用的关键环节,日益成为研究热点。碳基导电膜在电渗析工艺中的应用,已成为推动海水淡化技术革新的关键力量。凭借优异的导电性能,碳基导电膜能够确保电场的均匀分布,有效抑制盐离子的反向扩散,展现出较传统反渗透技术更低的能耗和更强的抗污染能力。Jung等[25]通过将CNT沉积在商用RO膜表面,制得CNT-PVA涂层RO膜,并深入研究了外加阴极电位对膜性能的影响[图5(b)]。实验表明,施加阴极电位可提高膜附近的pH,使硼的截留率显著提高。该膜不仅在海水中硼的去除率方面表现卓越,还能有效降低经济成本,为海水淡化过程中的成本控制提供了全新的思路。
在中水回用领域,通过净化初步处理后的城市、工业中水,脱除溶解性有机物、氨氮等杂质,可有效提升水质,使其满足工业冷却、景观、城市杂用等标准。这不仅能够降低设备受损风险,还可缓解水资源供需矛盾,有力促进水资源的循环利用,提升利用效率。Wang等[26]将多孔碳布与多孔疏水性聚丙支撑体耦合形成导电膜(ECM),当向ECM表面施加阴极电位时,在水与ECM的界面处会产生氢氧根离子,能够将铵离子转化为挥发性更强的氨,然后利用酸洗液使其透过疏水性膜材料进行吹脱。这种导电膜结构简单、成本低廉且制备工艺简便,是一种极具吸引力的用于从稀水溶液(如废水)中回收氨的材料。

2.4 能源生产与转化

在能源生产领域,碳基导电膜有着至关重要的应用价值,主要体现在以下2个方面。
在微生物燃料电池应用场景中,碳基导电膜作为电极材料,能收集微生物氧化有机物产生的电子传至外电路产电,其比表面积大有利于增加微生物在膜表面的附着量与生物膜厚度,从而提升发电效率,且化学稳定性好可减少电极更换与维护成本。Mahmoud等[27]利用细菌催化生化反应,经水热法在碳布基底上生长聚(3,4-乙撑二氧噻吩)制得新型电极,与离子交换膜结合构建了微生物燃料电池(MDC)[图6(a)]。由于细菌的存在会引发化学反应,而通过这些化学反应所产生的电子能够轻易地获得电流,并且这种电能可有效用于水脱盐。
在压力延迟渗透(pressure retarded osmosis,PRO)系统里[图6(b)],作为半透膜保障水的定向渗透并阻止溶质反向扩散来产生能量,其孔结构可调控、机械性能好能适应高渗透压环境,抗污染性能可维持水通量稳定确保能量回收持续性。Fan等[28]制备了一种自支撑碳纳米管中空纤维支架支撑的聚酰胺薄膜复合(CNT TFC-FO)膜,结构参数低至126 μm,这表明它能够减弱正渗透内部浓差极化和低通量现象。在压力延迟渗透模式下,以2.0 mol/L NaCl汲取液处理纯水进水时,通量是商用三醋酸纤维素TFC-FO膜的3.6倍。
在能源转化领域,一是电催化水分解产氢时,可作催化剂载体或电催化剂,利用良好导电性加速电子传递、提升反应动力学速率,通过掺杂改性增强活性、减少对贵金属依赖及利用三维结构防气泡聚集来提高效率。Wang等[29]对碳点(CDs)进行合理设计并使其适量负载到一种商用离子膜(Nafion)上,使膜的孔径从约4 nm缩小至小于2 nm,并改变了其表面官能团,能够进一步抑制氧气透过该膜,同时有效提升离子传输能力。在H型电解池中使用经碳点改性的Nafion膜,无需任何额外的提纯工序,便可直接制得纯度高达99.98%、符合氢燃料电池标准(纯度需大于99.97%)的氢气[图6(c)]。
二是能把废水中化学能转化为电能,借助构建电化学电池利用废水中物质氧化还原反应产生电位差达成,既能处理废水又能回收能量,但因废水中化学能复杂,后续需深入研究优化膜的电化学性能与电池结构提升转化效率,还要妥善处理副反应及污染物再分配问题。Gao等[30]制备了一种碳基RGO/PVDF/MnO2导电膜,通过生物电化学系统(BES)结合膜生物反应器(MBR)和微生物燃料电池(MFC)处理高负荷废水和回收能源[图6(d)]。用石英砂腔(QSC)代替质子交换膜(PEM),BES功率密度比使用PEM提高228 mW/m3。结果表明,用廉价材料替代昂贵的PEM是可行的。采用原位形成MnO2催化剂的新型碳基导电膜和QSC构建的BES具有良好的前景,有利于未来BES的规模化生产。

3 总结与展望

碳基导电膜在水处理领域潜力巨大,但要达到商业应用仍需攻坚关键难题,以下关键问题亟待解决。
(1)常用碳基材料(如碳纳米管和石墨烯)成本高,且电辅助会加速腐蚀,缩短使用寿命。因此,开发低成本、稳定且环保的新型碳材料迫在眉睫,可从材料合成新路径、再生资源利用或复合材料创新设计着手,降成本、拓应用,如生物质先进碳材料研发。
(2)目前碳基膜制备方法复杂,未来的研究可进一步聚焦于开发更高效、低成本且易于规模化的制备技术,结合先进制造技术创新工艺、研发连续化自动化制备线,提升产品质量稳定性与市场竞争力,如3D打印、卷对卷制造技术引入。
(3)绝大多数碳基导电膜都是在实验室研究,在实际条件下的性能和稳定性需进一步研究,以确保在实际废水处理中的有效性和可靠性。

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