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铈基催化剂催化甲醛氧化及反应机理的研究进展

荆湄赞

现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (8) : 16 -21.

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现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (8) : 16-21. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.08.003
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铈基催化剂催化甲醛氧化及反应机理的研究进展

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Research progress on cerium-based catalysts for formaldehyde oxidation and reaction mechanism

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摘要

综述了近年来二氧化铈、贵金属铈基催化剂和复合过渡金属氧化物铈基催化剂在甲醛催化氧化领域的研究进展,重点探讨了影响铈基催化剂催化性能的关键因素,如载体的结构与性质、贵金属和过渡金属的种类及结构、金属-载体相互作用、催化剂的制备方法、反应条件等。结合实验表征和理论计算,阐明了铈基催化剂催化甲醛氧化反应机理,为设计高性能甲醛催化氧化催化剂提供了理论依据和技术参考。

Abstract

This review summarizes the latest research advances in cerium dioxide (CeO2),noble metal cerium-based catalysts,and composite transition metal oxide cerium-based catalysts for formaldehyde catalytic oxidation.It particularly focuses on elucidating the key factors governing the catalytic performance of cerium-based catalysts,including the structure and properties of catalyst supports,the types and structural characteristics of noble metals and transition metals,metal-support interactions,catalyst preparation methods,and reaction conditions.Combining with experimental characterization and theoretical calculation,the reaction mechanism of formaldehyde oxidation over cerium-based catalysts are elucidated,aiming to provide theoretical foundations and technical references for designing high-performance catalysts for formaldehyde oxidation.

Graphical abstract

关键词

甲醛 / 铈基催化剂 / 反应机理 / 催化氧化

Key words

formaldehyde / cerium-based catalysts / reaction mechanism / catalytic oxidation

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荆湄赞. 铈基催化剂催化甲醛氧化及反应机理的研究进展[J]. , 2025, 45(8): 16-21 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.08.003

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大气污染是环境科学和催化领域亟待解决的重要问题。挥发性有机化合物(VOCs)是大气污染物的重要组成部分。甲醛(HCHO)作为VOCs的一种,是典型的室内空气污染物,具有毒性、致癌致畸性、挥发性和光化学活性,不仅对人体健康产生不利影响,而且是形成细颗粒物(PM2.5)、臭氧(O3)等大气污染物的重要前体物,进而引发雾霾、光化学烟雾、温室效应等多种环境问题的产生[1]。国务院印发的《空气质量持续改善行动计划》也将大力推动VOCs减排列入了工作重点。VOCs污染治理是大气污染控制的关键与重点,是持续深入打好“蓝天保卫战”和实现“十四五”时期大气环境质量改善的重要保障。有效控制与高效净化大气污染物,积极开展甲醛等VOCs的净化研究具有重要意义。
催化氧化技术可在较低的温度下,将低浓度的HCHO完全转化为CO2和H2O,具有去除效率高、反应温度较低、经济可行性高、无二次污染物等优点,是应用广泛也最有效的技术之一[2]。催化氧化技术的核心在于高活性、低成本、高稳定性的催化剂的设计和制备[3]。铈基催化剂是用途广泛、性能强劲的催化材料,具有资源丰富、优异的储放氧能力、独特的氧化还原性能和良好的稳定性,常被用作多相催化剂的关键组分或载体,在多种催化反应中表现出优异的催化活性[4]。本文中系统综述了铈基催化剂在甲醛催化氧化领域的研究进展,重点分析了金属种类及形貌、载体结构、金属-载体间相互作用等影响催化性能的关键因素,阐明了铈基催化剂催化甲醛氧化反应机理,并展望其未来发展方向。

1 铈基催化剂催化甲醛氧化反应的研究进展

1.1 CeO2的结构及催化甲醛氧化反应

二氧化铈具有立方萤石晶体结构,面心立方(FCC)晶胞。其具有多种特殊形貌,如纳米八面体(多面体)、纳米棒和纳米立方体等,具有不同的暴露晶面,如(111)、(110)和(100)晶面等。Ce最外层电子排布(4f15d16s2)使其具有可变价态,可在Ce4+和Ce3+之间相互转换,进行可逆电荷转移。作为一种可还原氧化物,铈基催化剂在多种催化反应中表现出很好的催化活性,受到广泛关注。在甲醛氧化方面,Ma等[5]研究了CeO2-P(颗粒)和CeO2-N(纳米球)的催化活性。在50~250℃的温度范围内,CeO2-P的HCHO转化率低于50%。在175℃时,CeO2-N的HCHO转化率达到50%,并在250℃时达到接近100%的最大转化率。Chang等[6]制备了由纳米片组成的球形CeO2(CeO2-S)用于HCHO氧化,性能优于CeO2纳米棒和纳米立方体,在120℃、气体空速为10 000 mL/(g·h)、HCHO浓度约为500×10-6的条件下,最大HCHO转化率达到87%。CeO2-S优异的催化性能源于丰富的表面羟基和氧基团。碱金属的添加可显著增加催化剂表面羟基的数量,从而提高催化活性。Gao等[7]通过DFT研究了碱金属K掺杂的CeO2(110),K的引入有利地改变了CeO2(110)晶面上Ce和O原子的电子结构,增强了对HCHO和O2分子的吸附与活化,有助于氧空位的形成和水分子的解离,有利于吸附氧物种和羟基的形成。然而,单一的二氧化铈催化剂的催化活性一般,可以通过负载、掺杂贵金属或与其他过渡金属氧化物复合等方法对催化剂的性质进行改善[2-3]。

1.2 贵金属铈基催化剂催化甲醛氧化反应

贵金属催化剂主要有Pt、Pd、Au、Ag、Ru等,具有较高的催化活性,可在低温或室温下消除甲醛。但价格昂贵,稳定性差,易烧结失活,可负载在氧化物载体,如CeO2上,增加活性位点的分散,提高催化剂的热稳定性和利用效率并降低成本。贵金属铈基催化剂的性能主要取决于贵金属的种类、表面价态、粒径及分散度,同时受载体特性(如形貌、暴露晶面等)以及金属与载体间相互作用的影响[2]。

1.2.1 Pt基催化剂

Pt基催化剂具有优异的催化性能,在甲醛氧化领域得到了广泛的应用。Pt/CeO2催化剂的活性与载体的形貌、金属载体间相互作用(MSI)密切相关。Zhang等[8]通过H2调控Pt-CeO2的MSI,发现适度MSI可平衡催化剂表面对氧的吸附/活化能力。优化后的Pt-CeO2催化剂在常温条件下(即25℃,35%相对湿度RH的空气中)完全去除了共存的CO和HCHO。Wang等[9-10]通过调控CeO2载体形貌(CeO2-R纳米棒、CeO2-C立方体、CeO2-P颗粒)及CeO2纳米棒的晶粒尺寸(8、11、18 nm),优化Pt/CeO2催化剂的氧迁移率以提升HCHO氧化性能。0.2 Pt/CeO2-R催化剂因最小晶粒尺寸(8 nm)、最强金属载体相互作用及最高氧空位浓度,展现出最高氧迁移率与催化活性。Zhang等[11]发现,经蒸气处理的Pt1/CeO2催化剂在室温下(288 K)可实现HCHO的高效稳定氧化。高活性归因于蒸气处理极大地促进了Pt附近表面羟基和表面晶格氧的活化。活性OlatticeH位点在甲酸盐及进一步氧化为CO2的过程中起到了关键作用。Xiao等[12]采用高温原子捕获法(Pt1/CeO2-AT)和热冲击法(Pt1/CeO2-TS)分别制备了2种具有不同Pt配位环境的Pt1/CeO2催化剂。Pt1/CeO2-TS具有不对称Pt1O3构型并被稳定的表面羟基包围,其表面晶格氧活性显著高于Pt1/CeO2-AT,HCHO催化氧化活性也更高(T100=60℃),证实了通过高温稳定的羟基优化局部环境可以调控Pt单原子催化剂的催化性能。

1.2.2 Pd基催化剂

相比Pt和Au,Pd基催化剂在甲醛氧化方面的研究较少。载体的形貌和Pd金属的价态影响Pd基催化剂的性能。Chen等[13]通过水热法和沉积-沉淀法制备了不同形貌的Pd/CeO2催化剂,讨论了金属Pd比例、Pd颗粒尺寸和分散性以及氧空位浓度对反应活性的综合影响。Pd/CeO2-C(质量分数0.64% Pd)催化剂在室温下能够高效氧化甲醛。Pd与CeO2-C间界面相互作用维持金属态Pd和高分散性,适度氧空位促进表面活性氧的形成,提高了催化活性。Pd/CeO2-R催化剂表面过多的缺陷和氧空位导致Pd易氧化,活性降低。

1.2.3 Au基催化剂

自Haruta等[14]开创性地发现,过渡金属氧化物负载的高度分散的金纳米颗粒在低温下表现出优异的CO氧化活性,Au催化的研究显著增加。在Au基催化剂中,CeO2是研究最广泛的载体,Au/CeO2催化剂具有优异的低温甲醛氧化性能。其活性与催化剂的预处理和制备方法、Au价态、分散度、颗粒尺寸等有关。Chen等[15]研究发现,沉积-沉淀法制备的Au-CeO2催化剂在室温下可完全氧化甲醛。使用尿素作为沉淀剂时,Au和CeO2之间形成强的相互作用,导致Au3+和Ce3+的生成,有利于生成更多表面氧物种,提高催化反应活性。Au/CeO2催化剂的高效率归功于Au颗粒的良好分散、Au3+的存在。Chen等[16]通过氧化还原蚀刻沉淀法(REP)在CeO2特定晶面上成功实现了单原子Au选择性固定,单原子Au倾向于固定在CeO2的非极性晶面(111)和(110),而不是极性晶面(100)。Au和CeO2间协同作用稳定了作为活性位点的带电Au,产生了更多的氧空位和活性氧物种。反应条件WHSV=60 000 mL/(g·h),cHCHO=100×10-6,RH=50%下,负载0.4% Au/r-CeO2催化剂可在85℃时将HCHO 100%转化。Li等[17]证明了同时负载Au纳米团簇和Au单原子的CeO2催化剂在室温下能够显著提升甲醛氧化性能。一些实验研究了载体的类型和性质,如CeO2晶面、氧空位等对反应的影响。Bu等[18]对比了商用CeO2[主要暴露(111)面]、纳米棒CeO2[主要暴露(110)面和(100)面]及其相应的Au/CeO2催化剂在室温HCHO氧化中的催化性能,发现Au/CeO2纳米棒比商用CeO2更加稳定和高效,其高反应活性和稳定性是由于暴露具有较低氧空位形成能的(110)和(100)晶面。Au与CeO2纳米棒之间的强相互作用促进了界面附近氧空位和Au3+的产生,促进甲酸盐的形成和转化。

1.2.4 Ag基催化剂

Ag/CeO2催化剂在高温(>200℃)下可完全去除甲醛,但在低温或室温条件下,对甲醛的催化氧化活性较低,无法使甲醛100%转化。许多研究者通过对催化剂结构的调控,开发低温下催化性能更高的银催化剂。Ou等[19]发现Ag/CeO2催化剂的活性受煅烧温度和H2还原预处理的影响。在573 K煅烧并在473 K用10% H2/N2还原的6% Ag/CeO2催化剂在333 K和高空速(GHSV=24 400 h-1)下实现了400×10-6甲醛的100%转化。均匀分散Ag颗粒能吸附氧气并生成表面活性氧物种,有助于低温下甲醛的氧化。Ag颗粒尺寸和分散度是影响甲醛氧化催化性能的主要因素。可通过调控CeO2载体的形状来调节Ag/CeO2催化剂的催化活性。Yu等[20]通过水热和浸渍方法制备了具有不同CeO2形貌的Ag/CeO2催化剂。催化剂在HCHO氧化中表现出明显的载体形态依赖性的催化活性,Ag/r-CeO2纳米棒比纯CeO2、Ag/p-CeO2纳米颗粒和Ag/c-CeO2纳米立方体表现出更高的催化活性。更多的表面氧空位、表面晶格氧物种以及Ag和CeO2相互作用产生的晶格缺陷,共同促成了Ag/r-CeO2优异的催化性能。Ma等[21]通过掺杂碱金属Na来提升Ag/CeO2纳米球催化剂的低温甲醛催化活性。掺杂的钠以NaHCO3和Na2CO3化合物的形式存在,显著增加了催化剂表面的OH浓度,可直接与吸附的HCOO-反应生成CO2和H2O,在76℃时实现90%的HCHO转化率。

1.2.5 Ru基催化剂

Ru/CeO2催化剂的研究相对较少。Qin等[22]发现质量分数1% Ru/CeO2催化剂的活性显著优于Ru/Al2O3催化剂,在90℃和100 000 mL/(g·h)的空速下,实现了130×10-6 HCHO的完全转化。CeO2和Al2O3载体与Ru的相互作用不同,影响了Ru的分散性、颗粒尺寸和氧活化能力,从而影响了催化活性。Qin等[23]继续对比不同CeO2形貌的Ru/CeO2,其中Ru/CeO2-NR纳米棒在低温下表现出比Ru/CeO2-NC纳米立方体更高的甲醛催化活性。Ru/CeO2-NR上的活性RuOx是高活性的原因所在。

1.3 复合过渡金属氧化物铈基催化剂催化甲醛氧化反应

过渡金属氧化物催化剂因优良的稳定性、原料的丰富性以及成本效益而备受青睐,用于甲醛催化氧化反应的催化剂主要有MnOx、CeO2、CoOx、TiO2等。然而,其低温催化活性通常不及贵金属催化剂。而且单一CeO2的催化性能不佳,可通过2种或多种氧化物复合,将过渡金属与CeO2组合制备多组分的Ce基氧化物,如Mn-Ce、Co-Ce等复合氧化物催化剂以提高催化性能。过渡金属具有良好的氧化还原性能和可变价态,与CeO2相互作用,促进铈基催化剂表面活性氧和氧缺陷的形成以提高催化氧化效率。
锰-铈混合氧化物在甲醛氧化反应中表现出高活性和稳定性,Mn的掺入大大提高了铈氧化物的储氧能力以及氧迁移率。过渡金属的添加比例对铈基复合氧化物催化剂活性有显著影响。Guan等[24]研究了MnO2(x)-CeO2去除甲醛,通过调整Mn/Ce的比例,优化了锰氧化物与铈氧化物之间的相互作用,形成固溶体。在60℃和120 000 mL/(g·h)的条件下,MnO2(1.5)-CeO2实现了甲醛的100%转化,低于MnO2(130℃)和CeO2(170℃)。MnO2(1)-CeO2和MnO2(1.5)-CeO2的Mn3+/Mn、Oads/Olatt比值、氧空位相对浓度高于其他MnO2(x)-CeO2催化剂,促进了氧迁移率和晶格氧向表面吸附氧的活化,增强了甲醛去除活性。Li等[25]合成了具有不同暴露晶面的MnOx-CeO2催化剂,与(110)和(001)相比,暴露(111)晶面的MnOx-CeO2甲醛氧化活性更高。氧空位在(111)晶面上高度稳定,其高迁移率的体相晶格氧可以补充表面晶格氧的消耗。MnOx-CeO2-111催化剂被放大用作家用空气净化器的过滤基底。在RH=68%和T=27.5℃的环境条件下,现场试点测试中,启动空气净化器后,甲醛浓度达到了香港室内空气质量目标的优秀等级(30 μg/m3,相当于8 h平均24×10-9)。Lu等[26]通过溶胶-凝胶柠檬酸法制备了MnOx-Co3O4-CeO2混合氧化物并用于甲醛消除。当Mn/Co/Ce的摩尔比为16/19/1时,催化剂可在100℃的温度下完全消除HCHO。MnOx的加入提高了Co3O4-CeO2的分散性并增加比表面积,增强还原性和表面活性氧,提高催化活性。

2 铈基催化剂催化甲醛氧化反应机理的研究进展

深入了解甲醛氧化反应机理,理解催化剂结构-性能关系的本质规律,有助于甲醛催化氧化高效催化剂的理性设计与筛选。催化氧化动力学、原位在线分析和理论计算模拟是研究催化剂催化甲醛氧化反应机理的有效手段。VOCs完全催化氧化反应主要有3种典型的反应机理[2]:Mars-van Krevelen机理(MVK,晶格氧机理,也被称为氧化还原机理)、Langmuir-Hinshelwood机理(L-H,即双分子反应机理)和Eley-Rideal机理(E-R,即单分子反应机理)。甲醛催化氧化主要遵循MVK机理或L-H机理,反应中间体有亚甲二氧基(DOM)、甲酸盐、碳酸盐等。然而,机理的有效性和适用性、反应中间体的类型,很大程度上取决于催化剂的种类和性质,很难一概而论。

2.1 二氧化铈催化甲醛氧化反应机理

Chang等[6]提出了CeO2催化剂上甲醛氧化可能的反应机制。表面羟基通过氢键稳定了催化剂表面吸附的甲醛分子,而表面氧能够迅速将HCHO氧化为中间体亚甲二氧基(DOM)和甲酸盐,这些中间体进一步氧化生成CO2和H2O。Teng等[27]通过密度泛函理论(DFT)计算,系统研究了不同氧物种和空位对甲醛在CeO2(111)表面吸附和氧化的影响。相比化学计量的CeO2(111)表面,还原的CeO2(111)表面和O2吸附的还原的(111)表面(O2/Ov物种)上,甲醛的C—H键断裂能垒明显降低。甲醛在不同表面上经历C—H键的断裂,最终形成CO2、CO、H2O或H2并脱附。Gao等[7]通过理论计算理解碱金属掺杂对活性氧物种生成及其在甲醛氧化过程中的作用。研究了CeO2(110)和K-CeO2(110)上甲醛氧化反应循环,羟基辅助的甲醛氧化反应路径与其他路径不同,OH促进了甲醛氧化过程,整个反应过程的能垒降低。

2.2 贵金属铈基催化剂催化甲醛氧化反应机理

2.2.1 Pt-CeO2催化剂

Zhang等[11]通过实验发现Pt1/CeO2上甲醛转化的速率控制步骤是HCOO氧化为CO2,而不是DOM或HCOO的初始形成。Pt1/CeO2上的蒸气处理可以激活表面晶格氧,在Pt附近生成2个相邻的活性羟基,促进了DOM和HCOO中间体的氧化。理论计算解释了在OH存在的Pt1/CeO2(111)-2OH表面上甲醛氧化的详细机理,其中速率决定步骤是O2与HCOOlattice反应生成OOH基团,并将CO2释放到气相中的过程。

2.2.2 Pd-CeO2催化剂

Chen等[13]根据MVK机制和原位DRIFT结果的分析,提出了Pd/CeO2-C催化剂上可能的甲醛氧化反应机制。HCHO首先吸附在催化剂表面,随后被表面的活性氧原子攻击,形成DOM物种。DOM进一步转化为更稳定的甲酸盐。同时,O2分子在Pd纳米颗粒上活化并分裂,补充表面活性氧。甲酸盐物种进一步降解产生H2O和CO,最终CO在Pd上氧化为CO2。保持Pd纳米颗粒在CeO2-C表面的金属态并提高分散状态以促进活性氧物种的形成,是提高催化性能的关键。

2.2.3 Au-CeO2催化剂

Chen等[16]通过原位DRIFTS研究了Au1-CeO2催化剂上甲醛催化氧化的反应机理。HCHO首先吸附在CeO2上,并被表面羟基(-OH)激活,随后被晶格氧(Olatt)氧化为二氧亚甲基(H2CO2)。亚稳态的H2CO2通过氢转移异构化为HCOOH。HCOOH被Olatt深度氧化为碳酸盐(H2CO3/HCOO-/$\mathrm{CO}_{3}^{2-}$)。通过引入H2O,碳酸盐分解为CO2,并恢复表面-OH。分子氧(O2)被Au原子解离以补充因Olatt消耗而产生的氧空位。H2O有利于表面-OH的保存和CO2的解吸。Li等[17]结合DRIFTS、HAADF-STEM、XPS、H2-TPR、O2-TPD和活性分析的结果,提出了含有Au纳米团簇和Au单原子的Au/CeO2催化剂可能的HCHO氧化反应机制。在单原子Au位点,HCHO与表面氧物种反应形成DOM。O2在Au纳米团簇上被活化。随后,DOM被O2氧化生成甲酸盐,再进一步氧化为不稳定的碳酸盐。碳酸盐迅速分解为CO2和H2O产物。随后,CO2和H2O脱附并生成氧空位。最后,O2在氧空位上吸附,补充消耗的活性表面氧物种,实现催化剂的再生。本课题组Jing等[28]通过密度泛函理论(DFT)和微动力学模拟研究了Au-CeO2不同晶面上甲醛催化氧化反应机理,探讨结构敏感性以及Au掺杂和氧空位的作用,如图1。在化学计量比的AuCe1-xO2(111)、(110)和(100)催化剂表面上,甲醛氧化遵循MVK机理,涉及吸附的HCHO和表面晶格氧的参与,反应经历HCHO吸附,两步C—H键断裂,CO2脱附,O2吸附和解离,H2O的形成和脱附。在缺陷的AuCe1-xO2(110)和(100)表面上,HCHO氧化遵循 L-H和MVK机理的共同作用,HCHO和O2共同参与,并通过移除晶格氧实现表面还原。氧空位上吸附的O2物种有利于整体甲醛催化氧化活性,缺陷表面比化学计量表面更有利于甲醛氧化。无论是化学计量表面还是缺陷表面,(110)表面对甲醛氧化活性最高,其速率决定步骤的能垒最低,其次是(111)表面,最后是(100)表面。掺杂的Au原子激活了表面氧,并降低了氧空位形成能。与CeO2相比,Au降低了AuCe1-xO2(111)、(110)和(100)表面上关键反应步骤的能垒。

2.2.4 Ag-CeO2催化剂

Ma等[21]认为Ag/CeO2纳米球催化剂上甲酸盐物种(HCOO-)与表面活性氧的反应为速控步。OH可直接与甲酸盐反应,路径与晶格氧参与的路径不同。Ou等[19]提出了表面OH存在下Ag/CeO2催化剂催化甲醛氧化的可能路径。CeO2纳米颗粒提供了大量的表面羟基,而分散在CeO2纳米颗粒上的小金属Ag颗粒促进氧吸附并形成活性氧物种。HCHO与Ag颗粒上吸附的活性氧物种反应,形成甲酸盐,并最终形成CO2和H2O。表面羟基通过2种方式协助甲醛氧化:①通过氢键稳定吸附在催化剂表面的HCHO分子;②从吸附的甲醛或甲酸盐中间体中吸引质子。

2.3 复合过渡金属氧化物铈基催化剂催化甲醛氧化反应机理

Wu等[29]通过DFT+U计算,得出甲醛在化学计量比和缺陷的Mn-CeO2(111)表面上分别通过MVK和L-H机理进行氧化。Mn的存在促进了CeO2表面氧空位的产生。缺陷表面上,甲醛氧化反应具有更低的反应能垒和更快的反应速率。Song等[30]采用DFT结合微观动力学模拟分析,探索不同Mn掺杂量对Mn-CeO2催化剂催化甲醛氧化的影响。单原子掺杂的Mn-CeO2催化剂更有利于甲醛催化氧化。当Mn掺杂量较低时,Mn原子倾向于分散在催化剂表面。当Mn掺杂量增加时,Mn原子在催化剂表面聚集。聚集的Mn-CeO2催化剂不利于C—H键的断裂、氧空位的生成以及活性氧物种的吸附。

3 总结

综述了一系列用于甲醛催化氧化的铈基催化剂,总结得出影响甲醛催化氧化反应性能的主要因素,包括催化剂的制备方法、载体的结构与性质、贵金属和过渡金属的种类及结构、金属-载体相互作用、反应条件等。CeO2的性质,如形貌、暴露晶面、比表面积、颗粒尺寸和氧空位等,显著影响催化活性。暴露不同晶面的CeO2具有不同的表面几何结构和原子排列,影响催化剂对反应物和产物的吸附、反应、脱附性能影响表面金属物种的存在状态,影响催化剂表面氧空位的形成,从而进一步影响催化性能。合理地设计和制备出形貌可控、暴露表面可控、氧空位可控的二氧化铈纳米晶体是调控铈基催化剂催化性能的有效措施。贵金属铈基催化剂在室温下具有优异的甲醛催化氧化性能,其活性受到金属种类、存在状态、分散度、粒径、表面价态、载体的性质以及金属与载体间相互作用的影响。然而,其高昂成本及易团聚失活限制了实际应用,如何解决这一问题是众多研究的重点。过渡金属氧化物催化剂资源储量丰富且成本较低,尽管低温或常温催化性能不佳,但可与其他过渡金属复合以提升催化性能。复合过渡金属氧化物铈基催化剂的活性受到过渡金属的种类、价态、表面氧物种和载体的性质等因素的影响。碱金属(Na+、K+、Ca2+)的加入可提升催化剂表面氧物种的活性,增加羟基-OH含量,显著改善铈基催化剂的性能。反应氛围中湿度或水蒸气的含量也影响甲醛氧化反应,水蒸气在催化剂表面解离形成羟基,有利于HCHO的吸附和反应。通过表征技术和计算模拟研究甲醛在铈基催化剂表面的化学吸附、反应中间体及深度氧化过程,深入分析甲醛氧化反应机理,对高效催化剂的设计和研发具有重要作用。
铈基催化剂催化甲醛氧化的研究需要关注低温或室温高效催化体系开发、稳定性提升及实际应用。在材料设计上,可通过对影响反应的关键因素和反应机理的理解,结合AI和大数据应用,理性设计和大规模筛选高效催化剂,减少实验试错成本。在应用方面,加速铈基催化剂从实验室走向实际应用,为室内空气净化及工业废气治理提供可持续解决方案。

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