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短链氯化石蜡的环境迁移与转化研究进展

袁渊 ,  姜岩 ,  夏斌 ,  王玮璐 ,  张贤明

现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (7) : 40 -44.

PDF (1883KB)
现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (7) : 40-44. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.07.008
技术进展

短链氯化石蜡的环境迁移与转化研究进展

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Research progress on environmental migration and transformation of short-chain chlorinated paraffin

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摘要

综述了SCCPs污染现状和SCCPs转化降解技术发展进展,并指出了SCCPs污染分布特征以及SCCPs修复技术的发展新方向。重点阐述了SCCPs在不同环境介质如大气、水体、土壤、沉积物、生物体中赋存分布和迁移路径,提出了SCCPs环境循环规律。以期更加全面地了解SCCPs的环境归趋,为深入开展SCCPs的污染控制提供科学依据。

Abstract

This paper reviews the current status of short-chain chlorinated paraffin (SCCPs) pollution,examines the advancement in SCCPs transformation and degradation technologies,and proposes new directions for understanding the distribution characteristics of SCCPs pollution as well as strategies for its remediation.Furthermore,the occurrence,distribution,and migration pathways of SCCPs in various environmental media,including the atmosphere,aquatic system,soil,sediments,and biological organisms,are highlighted.In addition,the mechanism governing the environmental cycling of SCCPs is proposed.It is aiming at giving a more comprehensive understanding of the environmental trends associated with SCCPs and supplying a scientific basis for the further advancement of SCCPs pollution control.

Graphical abstract

关键词

短链氯化石蜡 / 控制技术 / 迁移循环 / 污染成因

Key words

short-chain chlorinated paraffin / control technology / migration cycle / cause of pollution

Author summay

袁渊(2000-),男,硕士生。

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袁渊,姜岩,夏斌,王玮璐,张贤明. 短链氯化石蜡的环境迁移与转化研究进展[J]. , 2025, 45(7): 40-44 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.07.008

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短链氯化石蜡(short chain chlorinated paraffins,SCCPs)属于氯化石蜡(chlorinated paraffins,CPs),是一类化学合成的直链正构烷烃氯代物衍生物,分子式为CxH(2x-y+2)Cly,其中x取值范围为10~13,y取值范围为1~13,氯化程度在16%~78%。由于氯原子在碳链上取代位置和数目的多样性以及碳链长度和结构差异,导致短链氯化石蜡是一类结构十分复杂的混合物,预估其异构体数量超过10 000种[1-2]。环境中的SCCPs单体一般在 C10Cl5~C13Cl10范围内,其中C10H16Cl6和C12H17Cl7是2种最为典型SCCPs同系物。由于SCCPs具有独特的物理性质,通常在润滑油、冷却液和金属加工液中广泛应用[1]。据《2020年中国生态环境统计年报》统计,2020年我国的CPs产量已达到22.6万t,成为全球CPs生产和出口最大国家[2]。与此同时,SCCPs的环境污染和风险也受到更多的关注。由于SCCPs具有持久性、长距离迁移性、毒性以及生物蓄积性的特征被欧盟经济委员会(UNECE)和美国环境规划署认定为持久性有机污染(POPs),在国际社会引起了广泛的关注,并在2017年将其正式列入《斯德哥尔摩公约》附件A受控POPs清单中[3]。我国作为该公约文书制定和首批签约国家,为更好地体现大国责任以及坚决向SCCPs污染宣战理念,在2022年也将其正式列入《重点管控新污染物清单》[2]。因此,加强对SCCPs的研究已经成为我国污染控制的重要任务,本文中论述了SCCPs的污染成因和环境行为与控制等,以期为SCCPs的环境行为和防控提供借鉴。

1 短链氯化石蜡的污染现状

短链氯化石蜡的环境分布与人类经济活动紧密相关,目前尚未发现能持续释放短链氯化石蜡的自然源,因此环境中的短链氯化石蜡全部来源于人类活动,以工业排放为主[4]。有研究表明,我国排放SCCPs最为主要的行业为机械制造(冷却液、润滑油保护剂、金属切削液),此类含有SCCPs的产品在生产使用过程及其有关废弃物的后续处理处置过程都可能向环境中释放大量的SCCPs[5]。例如,电子垃圾的拆卸分解回收过程同样也会导致SCCPs向周围的土壤和地表水渗透;润滑油和金属加工保护液及其废弃产品中的SCCPs在金属加工、机械制造过程中能够以扩散、吸附吸收等多种形式进入环境。此外,大量研究表明城市环境基础设施单位是 SCCPs向环境释放的一个突出排放源,例如,城市污水处理厂、垃圾填埋场、固废回收站等均是SCCPs向环境释放的重要排放源[6]。Zeng等[7]通过测定北京高碑店污水处理厂的进出口水样、以及活性污泥中SCCPs的含量,发现活性污泥能够高效吸附污水中的SCCPs,并且SCCPs还能够通过食物链在下游的水体生物体内富集。

2 短链氯化石蜡的环境迁移

短链氯化石蜡的物理化学性质决定了其环境行为,其物理化学性质如表1所示。SCCPs在自然环境难以通过水解、光降解的途径进行自然降解,能够长期存在于各种环境介质中[8]。据报道,SCCPs在自然水体和海洋沉积物中有氧环境下的半衰期分别为1 630、450 d,而在厌氧环境下推测其半衰期超过50 a[9]。SCCPs与含氯杀虫剂的亨利常数变化范围十分相似,说明SCCPs不仅可以随着大气沉降从空气环境长距离迁移到水中或湿润的土壤,还能从地表环境二次释放到大气环境中[1]。此外,较低的溶解度以及较高的辛醇-水分配系数(log KOW)表明SCCPs易于挥发能够吸附在大气中的悬浮颗粒,在气流和洋流迁移等各种因素作用不同的环境介质间经历多次沉降和蒸发,从而实现长距离、宽范围的迁移扩散。值得注意的是SCCPs的log KOW>5还表明它具备生物富集的潜力。以上环境持久性、长距离迁移性以及生物蓄积性特征表明SCCPs具备在大气、水体、土壤、沉积物以及生物有机体广泛赋存的潜力。进一步探究SCCPs在各种环境介质中的循环情况,有助于更加深入厘清SCCPs在环境中的迁移转化过程和SCCPs污染带来的生态安全挑战。

2.1 大气迁移

大气迁移是半挥发性有机物在环境中迁移的重要途径,SCCPs的易挥发性和持久性使其能够借助大气环流和海洋洋流、沉降-蒸发交换等途径广泛传播。此外,SCCPs的迁移表现为温度依赖型特征,夏季温度较高,SCCPs更容易蒸发进入大气环境。Wang等[10]发现北京夏季大气中SCCPs浓度(112~332 ng/m3)普遍高于冬季(1.9~33 ng/m3)。该研究结果与Wang等[11]报道的结果相似,珠江三角洲地区大气中SCCPs分布差异与季节温度变化趋势一致(夏季2.01~106 ng/m3,冬季0.95~26.5 ng/m3)。除此之外,在中低纬度或高温地区,从土壤环境溢出的SCCPs蒸发量高于大气环境沉降量,但在高纬度地区或低温地区与之相反,大气环境中的SCCPs不易沉降能够实现更远距离的迁移,因此在部分极地地区和高海拔的山区也能够发现SCCPs的足迹。此外,在自由大气的西风作用下我国东部沿海地区的SCCPs易在海岸附近形成向东扩散的烟云,当邻近海岸带的近海陆地土气循环和水气循环都未达到动态平衡状态时,SCCPs表现为从大气向地表或海水表面沉降的特征。以上研究成果表明大气中的SCCPs在不同的环境介质中实现迁移循环,其中温度是控制SCCPs大气传输的关键因素。

2.2 土壤迁移

SCCPs具有较强的亲脂性和环境持久性,易与有机质结合并长期存储在土壤中。因此,土壤被广泛认为是SCCPs一个重要的储存库和二次污染源[12]。沉积在土壤中的SCCPs主要来源于本地的工业活动释放以及通过大气沉降以水土交换等途径迁移至此的SCCPs。已有研究表明,土壤中SCCPs污染程度与当地工业发展水平存在一定的关联性[3,13]。张贝贝等[5]研究发现,距离工业活动较远的上海城区土壤中的SCCPs水平(1.70~615 ng/g)远低于距离工业活动更近郊区水平(52.58~237.56 ng/g)。这可能是距离工业活动更近的郊区土壤直接吸收了来自工业生产过程中释放的SCCPs,土壤积累了更高水平SCCPs。而远离工业活动的城区土壤中的SCCPs可能来源于通过大气沉降或地表径流的形式迁移至此的SCCPs,SCCPs在土壤中积累水平较低。这种推测在一项关于天津市表层土壤SCCPs调查中得到了检验[14]。简言之,城市区域的土壤SCCPs污染水平与经济发展水平呈现负相关。不仅如此,土壤SCCPs的污染程度还与氯化石蜡的生产制造相关。江苏、河南作为氯化石蜡的主要生产地区,环境中的短链氯化石蜡显著高于周边地区[15]。Li等[16]分析了5个河南氯化石蜡产业较为发达城市的60份土壤样本,所有样本均被检测出SCCPs并分布在较高的浓度水平,且该浓度均值高于大多数并不生产制造氯化石蜡地区土壤的SCCPs污染数据。此类研究表明,土壤SCCPs污染水平与氯化石蜡的生产活动呈现正相关。值得注意的是,土壤中短链氯化石蜡的环境排放因子还存在地域差异,即经济发达的东部地区高于经济较为落后的中西部地区。

2.3 水体迁移

SCCPs可以通过产污单元直排、大气沉降和地表径流等作用迁移至水体中。相比于其他的持久性有机污染物,SCCPs具有较高的溶解性,但溶解度又与碳链长度和氯原子数密切相关,随着碳链的长度和取代氯原子的数量增大而降低。因此,SCCPs的溶解度拥有一个非常宽泛的范围,一般认为在 0.02~50.12 μg/L之间。SCCPs在自然水体中的溶解特性决定了其低碳链和低氯数异构体的占比明显高于在土壤或大气环境中,进而可以借助水流作用实现环境迁移。Iino等[17]研究了日本本土3条入海地表径流中的SCCPs分布,结果表明SCCPs同系物主要以C10~11Cl4~6的异构体构成。据报道,水体环境中部分SCCPs能够在水力运输作用下最终汇入海洋环境[18]。Zhao等[19]报道了通过地表径流进入渤海湾的工业排放的SCCPs是导致渤海湾潮间带表层沉积物中SCCPs含量高于附近沿岸土壤的重要原因。此外,大气降水、生活污水和工业废水携带的SCCPs通过市政官网系统汇入污水处理厂,这也导致污水处理厂成为SCCPs的一个重要释放源。有趣的是,沉积在污水处理池中的活性污泥能够大量吸附污水中的SCCPs,显著降低出水水质中的SCCPs含量,具有净化水质功能。与污水处理厂中的活性污泥沉积物类似,自然界中的沉积物也存在相同的SCCPs吸附能力。
水体中的SCCPs除了通过蒸发作用、水力迁移、水土交换3种迁移途径来实现在各种环境介质中的迁移循环以外,还能通过自然沉降的形式将水体中的SCCPs沉积固定在河床下层的沉积物中,该途径是构成完整水体SCCPs迁移循环的重要组成部分。因此,沉积物中的SCCPs组成变化在一定程度上能够反映不同地域中CPs产业发展历程以及该地区SCCPs迁移循环路径。Zhang等[20]对中国9个湖泊沉积物中的SCCPs进行时空分布研究,结果表明湖泊沉积物中的SCCPs含量与同时期市场 SCCPs生产量变化趋势呈现正相关。此外,高度工业化以及城镇化的地区沉积物中SCCPs的水平也会高于发展相对落后地区的SCCPs水平。Glüge等[21]研究成果表明,不同国家、不同地区的表层沉积物中SCCPs的含量也不尽相同,其中中国沉积物中SCCPs的水平高于日本、韩国、加拿大和法国。以上研究表明,修复沉积物中SCCPs的关键在于控制地表径流中的SCCPs,以及控制河流水体周边的SCCPs排污企业。综上研究结果表明,SCCPs广泛存在于各种环境中的沉积物中以及沉积物是SCCPs自然循环的不可或缺的环境归宿之一。

2.4 生物体富集

在Li等[22]近期的一项研究中发现青藏高原地区土壤、植物、高原鼠兔、鹰以及鹰的肠道中SCCPs的营养放大因子(TMF)为0.37,表明SCCPs在该陆地食物链属于营养稀释特征。Cao等[23]测定了临近陆地和水生环境中生物体内SCCPs的含量,发现陆地生物和水生生物的SCCPs浓度分别为18.6~87.3、21.4~93.9 μg/g,且陆地食物网的 SCCPs营养放大因子(1.73~3.27)显著性高于水生食物网(1.32~2.67),但两者均存在生物放大的现象,这种差异可能与不同生态系统中食物网结构差异和不同野生动物对SCCPs代谢差异有关。综上研究结果表明,不同的生态系统中SCCPs生物富集和生物放大存在明显差异,因此对于不同生态系统的SCCPs防控也应将生态系统差异纳入考量范围。此外,大量研究表明,SCCPs生物富集的对象并不是只局限于动植物有机体,在人体也存在生物富集的情况。SCCPs可以通过呼吸吸入、皮肤吸附、食物链传递等途径进入人体,是人体健康潜在的威胁因子[23]。
综上所述,环境中SCCPs的迁移路径见图1。部分SCCPs可能来源于生产环节,随着产品的消费以及后续废物处理的差异以不同的形式或途径向不同的环境介质中释放。释放到地表的SCCPs可沉降到地下水中或挥发到空气中,进入到水域的 SCCPs可沉降到底泥中或挥发到大气中,大气中的SCCPs也不会永久停留在大气中,在一定的条件下沉降到各种环境介质中。经过这样的多次重复挥发沉降使SCCPs能分布到世界各地,并且进入环境中的SCCPs还能随着食物网在各种生物体内富集,最终危害人类健康。

3 短链氯化石蜡的转化降解研究现状

针对SCCPs在不同环境中的赋存和迁移,人们发现其具备发生光降解、热化学转化和生物转化的消除特征。

3.1 光降解技术

据报道,SCCPs能够在紫外线、光敏剂和过氧化氢的协同作用下分解为长链烷烃,半衰期迅速提高到0.7~12.8 h[24]。随后Friesen等[25]通过改进光芬顿反应条件[Fe(Ш)+H2O2+UV],在3 h内能对SCCPs达到80%的降解率。该研究结果进一步提高了光降解法对SCCPs的去除效率。此外,随着材料科学的迅速发展,借助新型合成材料独特的催化特性来提高SCCPs的光降解效率也陆续被报道。Chen等[26]将一种还原氧化石墨烯+Co-Fe2O4+Ag纳米复合材料添加到SCCPs光降解体系中,发现SCCPs能够在12 h实现91.9%的降解率,且最终产物为无二次污染的H2O、CO2、HCl。此类研究成果表明,利用光催化法消除SCCPs具有良好的应用前景,开发更多高效、安全、绿色的催化剂可能是该领域的一个重点研究方向。

3.2 热化学转化技术

热化学转化也是一种去除SCCPs污染物的有效技术,但对其转化机制的认知依旧不足。Xin等[27]研究典型CPs工业品CP-52在热处理过程中的转化机制,研究结果表明,氯化程度更低的CP-52的热分解反应温度区间为220~330℃,在分解过程中涉及内环化、交联、裂解、断链、异构化等多种反应过程。且在温度达到800℃时,还会产生PCBs、PCNs等毒性更强的氯代多环芳香烃。此外,Ryu等[28]研究发现CPs的废弃物往往还含有金属元素,如Cu、Fe等金属元素的存在能够催化CPs的热分解过程,然而在此催化过程中还会产生二𫫇英等制癌物质,严重危害人体健康安全。因此,SCCPs热分解转化产物及其转化的分子机制仍需进一步完善,从而为SCCPs热化学转化技术的优化提供理论指导。

3.3 生物转化技术

SCCPs在食物链或食物网中存在生物稀释和营养稀释的现象。这些异常的营养转移行为很大概率与高营养级生物体中SCCPs生物转化有关。目前已有大量关于SCCPs微生物降解的研究报道,即在特定培养条件下一些微生物具有转化降解SCCPs的潜力,并且降解能力还与SCCPs同系物的碳链长度和氯化程度紧密相连。Qian等[29]测定了Escherichia coli 2在加压反应器中对SCCPs的降解性能,结果表明在0.15 MPa纯氧条件下该菌通过C—Cl和C—C断裂能将SCCPs分解为长链烷烃,并在7 d内实现初始浓度为20 mg/L SCCPs 85.61%的去除率。此外,部分研究报道了植物可以通过根系组织吸收土壤中的SCCPs或通过叶片吸附大气中的 SCCPs。Chen等[30]研究了悬浮水稻细胞在SCCPs水环境中的生物转化特性,结果表明大约有79.53%的1,2,5,6,9,10-C10H16Cl6和40.70%的MCCPs(氯化52%)被悬浮水稻细胞降解。综上研究表明,环境中SCCPs存在光降解、热化学转化和生物转化等多种转化降解途径,并且SCCPs同系物总体表现为氯化程度越低和碳链越短越容易被降解;然而这些转化过程的研究依旧欠缺。因此加强对SCCPs在环境中的迁移循环和转化降解研究刻不容缓,以期为开展其环境污染控制提供基础依据。

4 结语

(1)环境中的SCCPs来源广泛,分布差异与区域经济发展水平和工业布局紧密相关。
(2)CPs产品在生产环节、产品使用和废物处理等过程会导致SCCPs以不同的途径进入环境,并能够借助大气传输/沉降、水土交换、蒸发、自然沉积和生物富集等形式在各种环境介质中迁移循环。其中,大气运输是环境中SCCPs实现长距离迁移的主要途径并随着温度、风向的变化在大气、土壤、水体、沉积物中多次迁移,部分SCCPs还能通过食物网在生物体和人体富集,危害人类健康。
(3)当前光降解、热化学转化和生物转化技术在SCCPs污染治理方面虽取得了一定成效,但这些转化过程的具体分子机制尚不明确。仍需加强 SCCPs转化降解的研究,更加全面地了解SCCPs的环境归趋,为深入开展SCCPs的污染控制提供科学依据。

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