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矿井水中有机污染物管控技术的研究进展与展望

王小龙 ,  胡嘉敏 ,  包一翔 ,  李杰

现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (6) : 36 -41.

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现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (6) : 36-41. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.06.007
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矿井水中有机污染物管控技术的研究进展与展望

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Research progress and prospects of control technologies for organic pollutants in coal mining water

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摘要

总结了矿井水中有机污染物赋存水平的研究现状,阐述了4种常见水处理技术(吸附法、高级氧化技术、膜分离技术和电絮凝技术)对有机污染物的去除效果,进一步分析了不同技术在实际水处理应用中的优劣势,探讨了其在矿井水处理领域去除有机污染物的应用前景。展望了我国煤矿矿井水中有机污染物的未来发展方向,提出了可行研究路径,为相关政策和标准的出台提供科学支撑。

Abstract

The research status about the occurrence level of organic pollutants in coal mining water is reviewed,and the removal effects of four kinds of common water treatment technologies (adsorption method,advanced oxidation process,membrane separation technology,and electrocoagulation technology) on organic pollutants are expounded.The advantages and disadvantages of different treatment technologies in practical water treatment applications are further analyzed,and their application prospects in the field of mining water treatment to remove organic pollutants are explored.The coming development direction of organic pollutants in coal mining water in China is discussed,and feasible research paths are proposed to provide scientific support for the formulation of relevant policies and standards.

Graphical abstract

关键词

矿井水 / 管控技术 / 赋存水平 / 有机物

Key words

coal mining water / control technology / occurrence level / organic pollutants

Author summay

王小龙(1988-),男,硕士,高级工程师,研究方向为节能减排、生态保护,。

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王小龙,胡嘉敏,包一翔,李杰. 矿井水中有机污染物管控技术的研究进展与展望[J]. , 2025, 45(6): 36-41 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.06.007

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我国是“富煤、贫油、少气”的国家,煤炭长期在我国能源结构中占据主体地位。煤炭开采过程中会产生大量矿井水,每开采1 t煤平均会产生约2 t矿井水,目前矿井水的平均利用率仅为35%,矿井水浪费问题十分严峻[1]。近些年,我国对矿井水的综合利用提出了高标准要求,切实提高矿井水的综合利用率已成为我国重要发展战略。2021年12月,国家发改委、水利部、住建部、工业和信息化部及农业农村部5部门联合发布了《关于印发黄河流域水资源节约集约利用实施方案的通知》,提出“推进陇东、宁东、蒙西、陕北、晋西等能源基地的煤炭矿井水综合利用。在矿井水水质符合《农田灌溉水质标准》(GB 5084—2021)前提下,具备条件地区可推广用于农业灌溉。到2025年,黄河流域矿井水利用率达到68%以上”。
矿井水是矿区生产和居民生活饮用的重要来源,其中含有悬浮物、盐分、重金属和硫酸盐等常规污染物,还赋存着多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)、苯类和酯类等有机污染物,威胁着矿区的生态环境和居民的身体健康[2-3]。研究表明,矿井水中的有机污染物具有致癌、致畸、致突变的“三致”效应,主要来源于井下大型综采机械设备用润滑油和乳化液泄漏、煤层中有机化合物释放、原煤和矸石物质溶出等[4-5]。何昱鹏等[3]采用层次分析法建立起矿井水中优先有机污染物的评估体系,筛选出13种持久性物质、8种生物累积性物质和1种急性毒性物质,其中卤代烃的持久性最强,PAHs的生物累积性最强。目前十分缺乏矿井水中有机污染物赋存水平的普遍调研和去除技术研究,矿井水中有机污染物的污染和防治问题尚未引起矿井水保护与利用领域的足够重视,亟需补充完善相关研究。
基于国家重大发展战略并结合煤矿实际,厘清矿井水中有机污染物的研究现状具有重要意义,有助于推进矿井水的资源化利用。本文中详细综述了矿井水中有机污染物的赋存水平,总结了矿井水中有机污染物的常见管控技术,展望了矿井水中有机污染物的未来治理方向,为矿区有机污染物的削减和治理提供了思路参考。

1 矿井水中有机污染物的赋存水平

不少研究证实矿井水中赋存着多种有机污染物。表1总结了我国部分煤矿矿井水中有机污染物的赋存情况。由表1可知,目前矿井水中有机污染物的相关研究主要集中于江苏徐州矿区和安徽淮南矿区,有机污染物种类大多为挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)和半挥发性有机物(semi-volatile organic compounds,SVOCs),包括PAHs、低碳卤代脂肪烃类、取代苯类和酯类等。陈琳[4]采集了徐州矿区旗山、权台、孔庄、张小楼、新河和张双楼6座煤矿矿井水进行PAHs检测,发现16种优先PAHs总含量为0.71~172.69 μg/L,主要来源于原煤物质溶出,且权台煤矿矿井水中的苯并(a)芘超出地下水质量中规定的Ⅳ类水标准。高波[6-7]先后对徐州权台煤矿和旗山煤矿,以及徐州、淮南、淄博、峰峰、兖州等典型矿区矿井水中有机污染物的赋存水平进行研究,结果表明,矿井水中含有二氯甲烷、四氯化碳、对溴氟苯、邻苯二甲酸二乙酯和苯并(a)芘等有机物。此外,矿井水作为矿区生产和居民生活饮用的重要水源,其中含有的部分有机污染物属于我国严格管控的新污染物(emerging contaminants,ECs)范畴,具有较强的持久性和生物毒性,对矿区生态和居民的身体健康存在着潜在威胁。目前鲜有研究关注矿井水中有机污染物的赋存水平和暴露风险评价,未来亟需开展相关研究,为相关政策和标准的制定提供数据支撑。

2 矿井水中有机污染物的管控技术

2.1 吸附法

吸附法的核心是向水中投加具有较强吸附能力的吸附剂来实现对有机污染物的去除,如活性炭、生物炭、碳纳米管、羟基磷灰石和活性氧化铝等。徐佳瑞等[8]采用浸渍法制备出负载铁改性煤质活性炭,发现其对市污水厂二级出水中的溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)去除率为50.0%~63.5%。此外,煤矸石、粉煤灰等煤基固废材料对矿井水中的有机污染物也具有一定的吸附能力。蒋斌斌等[9]验证了煤矸石对矿井水中DOM的吸附能力,发现煤矸石对DOM的吸附主要发生在煤矸石表面,且吸附过程符合Thomas吸附模型。
尽管吸附法可有效去除水中的有机污染物,但吸附剂的吸附容量有限,在实际水处理工艺中需不断向水中投加吸附剂,从而增加了吸附法的水处理成本。为解决这一问题,吸附法通常会与其他技术联合形成耦合技术来强化吸附剂对有机污染物的去除能力。董莞莞[10]发现电吸附技术可有效增强对药物类有机物的去除效果,经过5 μm聚丙烯(polypropylene,PP)棉滤芯、1 μm PP棉滤芯、正电吸附活性炭滤芯和负电吸附活性炭滤芯四级过滤后,对左氧氟沙星、罗红霉素和甲氧苄啶的最高去除率分别为99.8%、99.9%和95.5%,且连续运行30 h后对有机物的去除能力并未明显衰减,具有较好的长期稳定性。
吸附法对有机污染物的去除机理通常涉及物质间的多种相互作用。以生物炭为例,如图1所示,吸附剂主要通过π-π键间的相互作用、氢键作用、静电作用、疏水作用和孔隙填充等来实现对水中有机污染物的去除[11]。梅家龙[12]以剩余污泥为生物质原料,通过热解法制备铁基污泥生物炭,发现其对硝基苯、2,4-二氯苯酚的吸附容量可达9.37、8.46 mg/g,氢键和π-π键间的相互作用在吸附过程中起到重要作用。
在探究吸附剂对水中有机污染物的吸附机制时,常用吸附动力学模型和吸附热力学模型对吸附数据进行拟合。吸附动力学模型可表征吸附质向吸附剂运动的快慢,反映动力学传质机理,其中准一级吸附动力学和准二级吸附动力学最为常见。准一级吸附动力学可模拟以分子间范德华力和扩散作用为主的物理吸附;准二级吸附动力学模型主要受吸附剂和吸附质间化学性质影响,可模拟化学吸附过程,表达式分别见式(1)、式(2)[13]:
$q_{t}=q_{\mathrm{e}}(1-e^{-tk_{1}})$
$q_{t}=(k_{2}q_{\mathrm{e}}^{2}t)/(1+k_{2}q_{\mathrm{e}}t)$
式中,qt为t时刻的吸附量,mg/g;qe为平衡吸附量,mg/g;k1为准一级吸附动力学平衡速率常数,min-1;k2为准二级吸附动力学平衡速率常数,g/(mg·min)。
吸附热力学模型可用于解释吸附剂对有机污染物的吸附机制,常见的吸附热力学模型主要包括Henry模型、Freundlich模型和Langumuir模型。其中,Henry模型是线性模型,涉及范德华力、静电力和疏水作用等吸附机制;Freundlich模型假设吸附剂内的不同活性位点可对有机物进行多层吸附;Langumuir模型用于模拟吸附剂和有机物间的单层化学吸附过程,表达式分别见式(3)~(5)[13]:
$q_\mathrm{e}=KC_\mathrm{e}$
$q_\mathrm{e}=K_\mathrm{F}C_\mathrm{e}^{1/n}$
$q_\mathrm{e}=q_\mathrm{m}K_\mathrm{L}C_\mathrm{e}/(1+K_\mathrm{L}C_\mathrm{e})$
式中,qe为平衡吸附量,mg/g;K为分配系数;Ce为吸附平衡时有机物浓度,mg/L;KF为Freundlich模型吸附常数;n为Freundlich模型指数;qm为Langumuir模型估算的最大吸附量,mg/g;KL为Langumuir模型吸附常数。

2.2 高级氧化技术

高级氧化技术(advanced oxidation processes,AOPs)的核心是产生羟基自由基(·OH)、超氧自由基(·$\text{O}_{2}^{-}$)和硫酸根自由基($\text{SO}_{4}^{-}$·)等强氧化基团,可进一步将水中的有机污染物氧化为CO2和H2O等小分子物质。根据外加手段的不同,可将AOPs分为Fenton氧化、臭氧氧化、超声氧化、湿式氧化、超临界水氧化和光催化等。
Fenton氧化是最常见的高级氧化技术,传统Fenton氧化在实际水处理应用中受到诸多限制,所需药剂投加量大、成本高、pH适用范围小。近些年不少学者开发了类Fenton氧化技术对传统Fenton氧化进行改进,包括电Fenton氧化、声Fenton氧化和光Fenton氧化等,其中电Fenton氧化技术具有高效、环保的特点,解决了传统Fenton氧化技术中的诸多问题。图2是4种常见的电Fenton氧化技术反应机理,分别为阴极电Fenton氧化技术(EF-H2O2)、牺牲阳极电Fenton氧化技术(EF-Feox)、Fe2+循环电Fenton氧化技术(EF-Fere)以及阴离子和Fe2+循环电Fenton氧化技术(EF-H2O2-Fere),反应方程式见式(6)~(8)[14]:
$ \mathrm{O}_{2}+2 \mathrm{H}^{+}+2 \mathrm{e}^{-} \longrightarrow \mathrm{H}_{2} \mathrm{O}_{2}$
$ \mathrm{Fe}-2 \mathrm{e}^{-} \longrightarrow \mathrm{Fe}^{2+}$
$ \mathrm{Fe}^{3+}+\mathrm{e}^{-} \longrightarrow \mathrm{Fe}^{2+}$
如图2(a)所示,EF-H2O2体系中需额外添加Fe2+,H2O2在阴极形成;图2(b)是基于牺牲阳极法在电Fenton体系中产生Fenton试剂(Fe2+/H2O2)来实现对污染物的去除,在这种情况下无需向体系中投加Fe2+和H2O2,节省了药剂投加成本,但由于铁阳极的消耗量大,易在底部产生铁泥;图2(c)中的EF-Fere体系需同时添加Fe2+和H2O2,在阴极表面形成Fe2+-Fe3+-Fe2+循环,减少Fe2+投加量和铁泥;图2(d)中的EF-H2O2-Fere体系兼具EF-H2O2和EF-Feox体系的优势,可同时降低Fenton试剂投加量和铁泥产生量。
研究发现,高级氧化技术对水中有机污染物去除起到关键作用的是·OH、$\text{SO}_{4}^{-}$·、·$\text{O}_{2}^{-}$和单线氧(1O2)等氧化基团,且中酸性条件下(pH=3.0~7.0)体系对有机污染物的氧化效果更好[15-16]。此外,高级氧化技术也广泛应用于矿井水中有机污染物的去除。田云福等[17]研究了不同催化剂对臭氧的催化能力及其对矿井水的处理效果,发现催化剂的催化效果排序为Cu基<Zn基<Fe基<Ni基<Co基,其中Co基催化剂/臭氧氧化体系可将矿井水中的COD从135.5 mg/L降至5 mg/L,COD去除率为96.3%。丁永红等[18]采用臭氧氧化/活性炭吸附/混凝组合工艺对矿井水中的微量乳化油进行处理,处理前后矿井水中的乳化油浓度(以石油类计)分别为0.4~0.8、0.05 mg/L,乳化油去除率可达90%以上。

2.3 膜分离技术

膜分离技术主要包括微滤(microfiltration,MF)[19]、超滤(ultrafiltration,UF)[20]、纳滤(nanofiltration,NF)[21]、反渗透(reverse osmosis,RO)[22]、正渗透(forward osmosis,FO)[23]和电渗析(electrodialysis,ED)[24]等,其优缺点及实际应用见表2。由表2可知,膜分离技术处理效果好、占地面积小、操作简单,主要缺点为运行成本高、膜污染严重。金海洋等[23]将FO膜进行AgCl表面改性,发现改性后的FO膜可有效去除水中全氟类化合物,对全氟辛酸和全氟辛烷磺酸的去除率分别为96.2%和95.7%。目前,在矿井水处理领域,膜分离技术主要用于高矿化度矿井水的脱盐处理,十分缺乏对矿井水中有机污染物的去除研究,未来亟需开展矿井水专用膜的开发和研制,强化膜分离技术对矿井水中有机污染物的去除能力。
近些年来,高级氧化耦合膜分离技术受到国内外学者的广泛关注,具有强化去除有机污染物和缓解膜污染的能力。根据膜表面负载物质和催化氧化手段,可将高级氧化耦合膜分为光催化膜、Fenton氧化膜、臭氧催化膜、电催化膜和过硫酸盐活化膜等,其中光催化耦合膜分离技术催化效率高、无二次污染,是高级氧化耦合膜技术中的研究热点。二氧化钛(TiO2)是常见的光催化剂,可负载在膜上形成TiO2-光催化耦合膜,强化污染物降解和自清洁机制见图3[25]。如图3所示,紫外光照射TiO2-光催化耦合膜,TiO2中的价带(valence band,VB)电子被激发,电子从VB迁跃至导带(conduction band,CB),在VB形成电子空穴(h+),h+在膜表面与H2O反应生成·OH,电子在膜表面与O2反应生成·$\text{O}_{2}^{-}$、·OH和·$\text{O}_{2}^{-}$,氧化基团进一步攻击有机污染物和膜表面附着的微生物将其降解为CO2和H2O,从而实现对水中有机污染物的去除和膜的自清洁。

2.4 电絮凝技术

电絮凝技术是在外加电场的影响下,阳极溶解产生金属阳离子,水解后形成金属氢氧化物作为絮凝剂,通过吸附电中和与共沉淀作用将水中的有机污染物包裹;阴极同时发生析氢反应产生氢气,将悬浮在水中的絮体推移至水面,从而实现对水中有机污染物的去除[26]。在电絮凝体系中,电极排布设计和极板距离是影响最终处理效果的关键因素。图4给出了3种不同电絮凝体系的电极排布方式[26]。由图4可知,电极排布方式主要包括单极并联(MP-P)、单极串联(MP-S)和双极串联(BP-S),其中MP-S可降低阳极位点,被认为是能耗小、成本低、效率高的连接方式。电极板间的最佳距离通常为0.50~3.00 cm,较小的极板距离可降低溶液的电阻,并减少能耗和反应时间,以确保电极间的传质效率。电流密度也是影响电絮凝体系处理效果和能耗的重要参数。根据法拉第定律可计算出处理单位体积废水的极板损耗量和能耗,由式(9)、式(10)可知,随着电流密度的增大,极板损耗和能耗均会增加,电絮凝技术的运行成本随之提升。此外,溶液pH、电导率、反应时间和温度等因素也会影响电絮凝技术的处理效果。因此,在实际工程中,应综合考虑水处理效果和能耗,设计合理的电絮凝反应器和反应条件。
$m=(I\times t\times M)/(z\times F)$
式中,m为阳极溶解的质量,g;I为电流强度,A;t为反应时间,s;z为参加反应转移的电子数;M为阳极材料的摩尔质量,g/mol;F为法拉第常数,取96 485 C/mol。
$E=(U\times I\times t)/V$
式中,E为能耗,kWh/m3;U为电压,V;I为电流密度,A;t为反应时间,h;V为废水体积,m3。
近些年一些学者将电絮凝技术用于水中有机污染物的去除。谭昭[27]发现电絮凝技术对润滑油再生废水中油和COD的去除率分别为60.06%和18.48%,去除机制主要包括电荷中和、网捕卷扫、吸附架桥和气浮等。在矿井水处理工艺中,电絮凝技术常被用于去除铁锰等金属离子,十分缺乏对矿井水中有机污染物的去除研究,未来应广泛开展电絮凝体系在矿井水领域的应用,并开发耦合技术强化对有机污染物的去除效果。

3 展望与建议

目前十分缺乏矿井水中有机污染物的赋存水平和管控技术研究,未来可从以下4个方面开展相关研究,以填补该领域的研究空白。
(1)对我国典型煤矿矿区矿井水进行调研采样,建立矿井水中有机污染物的标准检测方法,广泛开展矿井水中有机污染物赋存水平的检测工作,构建矿井水领域有机污染物的物质库和污染地图。
(2)基于矿井水中有机污染物的赋存水平,构建矿区生态暴露风险和人体健康暴露风险模型,对矿井水中的优先有机污染物进行评估研究,并积极开展矿井水中优先有机污染物的生物毒理学研究。
(3)针对有机污染物的持久性、难降解性和生物累积性,考察不同管控技术对矿井水中有机污染物的去除效果,开发多技术耦合强化工艺,提高对有机污染物的去除率,深入研究有机污染物的去除机制;积极开展矿井水中有机污染物去除技术的中试放大试验,完善相关工程参数。
(4)基于现有地表水和地下水质量评价标准,结合矿井水中有机污染物的风险评价和毒理学研究结果,将优先有机污染物纳入矿井水水质指标,建立矿井水领域有机污染物的水质标准体系。

4 结论

本文详细综述了矿井水领域有机污染物赋存水平和管控技术的研究现状,并展望了未来的可能研究方向。目前,矿井水中有机污染物的赋存水平研究主要集中于江苏徐州矿区和安徽淮南矿区,检测出的有机污染物类别主要为多环芳烃、低碳卤代脂肪烃类、取代苯类和酯类等VOCs和SVOCs,其他矿区矿井水中有机污染物的赋存水平不清。吸附法、高级氧化技术、膜分离技术和电絮凝技术是水处理中的常用技术,可有效去除水中的有机污染物,但矿井水领域的相关研究仍十分缺乏。未来亟需加强矿井水领域有机污染物的管控技术研究,并开发出适用于矿井水水质的耦合工艺。

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