现代化工

现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (2) : 32-36. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.02.007

技术进展

基于煤炭地下气化的大颗粒块煤热解研究进展

黄艺膑 ¹ ,
赵云鹏 ¹^,²^,^* ,
吴法鹏 ¹ ,
仇乐乐 ¹ ,
肖剑 ¹ ,
柳方景 ¹ ,
曹景沛 ¹

作者信息 +

Research progress on pyrolysis of large particle lump coal based on underground coal gasification

Yi-bin HUANG ¹ ,
Yun-peng ZHAO ¹^,²^,^* ,
Fa-peng WU ¹ ,
Le-le QIU ¹ ,
Jian XIAO ¹ ,
Fang-jing LIU ¹ ,
Jing-pei CAO ¹

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摘要

基于大颗粒块煤的热解过程探讨了温度、粒径、升温速率、气氛和压力等热解条件对大颗粒块煤热解行为的影响,论述了大颗粒块煤热解动力学特征及其影响机制,并对未来大颗粒块煤的研究方向进行了展望。

Abstract

The influences of pyrolysis conditions,such as temperature,particle size,heating rate,atmosphere and pressure,on the pyrolysis characteristics of large particle lump coal are discussed based on the pyrolysis process in detail,and the pyrolysis kinetic characteristics and its influence mechanism for large particle lump coal in the pyrolysis process are elaborated.In addition,the research direction in the future is prospected.

Graphical abstract

关键词

大颗粒块煤 / 热解动力学 / 地下气化 / 热解机理

Key words

large particle lump coal / pyrolysis kinetics / underground gasification / pyrolysis mechanism

Author summay

黄艺膑(1999-),男,硕士生。

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黄艺膑,赵云鹏,吴法鹏,仇乐乐,肖剑,柳方景,曹景沛. 基于煤炭地下气化的大颗粒块煤热解研究进展[J]. , 2025, 45(2): 32-36 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.02.007

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据统计,2022年我国能源消费总量54.1亿t标煤,预计2025年煤炭消费仍占能源消费总量的50%^[1]。基于我国“富煤、缺油、少气”的能源资源禀赋,煤炭在较长的一段时间内仍将是我国的主体能源^[2]。坚持绿色低碳的发展方向,提升煤炭清洁高效利用水平,有助于促进煤炭消费转型升级和实现“碳达峰碳中和”目标。

煤炭地下气化(underground coal gasification,UCG)是一种利用原煤热解以及化学反应对深层地下煤炭进行原位转化,从而产生H₂、CO和CH₄等可燃性气体的技术^[3-4]。依据气化通道不同区域的温度高低和化学反应特征,可以将UCG过程划分为氧化区、还原区和干燥热解区^[5]。从反应特性来看,不同的反应区域之间并不存在严格的界限,仅是氧化、还原、热解反应的相对强弱程度有所不同,在氧化区和还原区也同样存在着热解反应。地下煤层与注入井通入的各种气化剂发生反应,逐渐形成空腔,随着煤层不断被消耗,许多大颗粒块煤会从空腔热顶板上剥落下来^[6],在UCG的中低温区域进行热解反应。因此UCG中热解反应的煤块尺寸远大于地面热解,研究大颗粒块煤的热解行为及传热特性有助于促进煤炭地下气化技术发展。

近年来,煤热解研究多集中在小颗粒粉煤的热解,对涉及诸如兰炭生产、煤地下热解、固定床气化和地下气化初始阶段等大颗粒块煤的热解过程研究较少。与粉煤相比,大颗粒块煤在热解时的传热阻力明显增强。研究发现,随着煤颗粒尺寸增大到一定阈值时,内部传热将成为热解过程主要的速率调节机制^[7],且在不同的热解条件下大颗粒块煤的热解行为及传热特性会受到显著影响。因此,有必要系统地研究大颗粒块煤热解过程的影响因素以及动力学影响机制,为大颗粒块煤热解工艺的优化设计提供理论依据。本文中阐述了热解温度、粒径、升温速率、气氛和压力对大颗粒块煤热解行为的影响,探讨了大颗粒块煤热解动力学的影响机制及其热解动力学特性,以期为大颗粒块煤热解特性研究和工艺开发提供理论指导。

1 大颗粒块煤热解影响因素

1.1 温度

UCG中的煤层热解会受到地压、传热温差和渗流阻力等因素的影响。具体而言,煤的热解过程主要受到温度和压力的调节。而压力的改变对初次热解反应影响较小,同时干燥热解区的环境温度保持在600℃以下。因此,可以视为该区域的煤热解过程在相当长一段时间内主要受温度影响。在煤热解过程中,随着反应温度的升高,煤中羧基首先分解释放出小分子化合物,当温度升高到400℃,煤大分子结构中的共价键开始断裂,形成一次焦油与小分子化合物,挥发分的析出速率加快,但过高的热解温度会导致挥发分二次反应加剧,从而使焦油的产率降低、气体产率和积碳产率增加。相比于煤粉,大颗粒块煤在热解时存在着传热阻力的影响,导致颗粒中心周围的温度梯度显著增大,使得颗粒内部的热解反应存在一定的滞后性,从而在整个颗粒内部形成明显的产物分布差异。因此温度是影响大颗粒块煤热解过程的重要因素,不同的热解温度决定了块煤热解的程度,同时决定了热解产物的分布规律。苏倩倩等^[8]采用300 mm的和顺贫煤及蒙东褐煤进行热解,发现块煤中的温度场以裂隙为中心呈抛物线形扩展。块煤内部裂隙的发育会影响特征温度线以及热解干燥线的移动速率。Meng等^[9]利用拉曼光谱和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析块煤热解半焦,发现半焦表面与中心的交联密度和芳环结构在热解温度作用下呈现显著差异。当温度从室温升高到600℃,煤大分子结构受热分解,导致缩合芳环的含量显著降低。同时,与芳核相连的脂肪族侧链以及芳环取代基发生了断裂,并在芳环断裂位置形成新的自由位点,这些高反应性的裸芳香族取代位点与其他自由位点或自身之间发生反应,从而生成了更多的缩合芳香族环以及交联键。Yang等^[10]考察了大颗粒煤在鼓泡流化床的热解行为,发现较高的温度会导致热解过程中大颗粒煤内部的温度梯度增大,在内部压力以及热应力作用下,大颗粒煤则会破碎成块,同时煤颗粒内部会形成许多裂隙,使得颗粒内部的挥发分更容易释放出来,减少二次反应的发生。热解产生的挥发分需要通过煤颗粒的孔隙到达外表面,在这个迁移过程中可能会发生破裂、凝集和聚合,同时会伴随一些碳的沉积,如图1所示。因此温度对大颗粒煤热解挥发分产物分布具有重要影响。

1.2 粒径

当UCG干燥热解区温度升高时,煤气在该区域内会进行扩散并不断流动,煤层在热应力作用下会产生大量裂隙,干燥初期煤块首先形成裂纹,在热解过程中由于煤的收缩裂纹会进一步扩展,煤层裂隙连接处的小块煤就会剥落下来进入中低温区发生热解反应。不同温度下的煤层破碎试验表明^[11-12],当煤层温度达到400℃时,煤层将被破碎成块,尺寸约为10 cm,如图2所示。在热解过程中,块煤颗粒中心的产物需要通过扩散才能逸出。然而,这些产物在扩散时可能会参与二次反应,同时还可能会出现碳的沉积。随着颗粒尺寸的增大,碳的沉积量也随之增加,导致热解挥发性产物的产率减少^[13]。随着粒径的增大,煤中的传热阻力显著增强,这使得热量在颗粒内部的传递时间变长。大颗粒煤热解过程中的传热速率同样会受到粒径的影响,从而决定挥发分在煤内部的停留时间,热解产物分布也会随之受到影响^[14]。Kühn等^[15]对20、30、40 mm 3种不同粒度的大颗粒煤进行热重分析,发现挥发分产率随着颗粒尺寸的增大而减少,同时随着尺寸增大引起的颗粒破碎也会影响挥发分产率。粒径的增大抑制了热量从颗粒表面向颗粒中心的传递,伴随发生的颗粒破碎则会使煤内部的挥发分及时逸出,减少挥发分的二次反应。Zhou等^[16]模拟了3种不同粒径大颗粒煤的热解过程,考察了粒径对煤热解传热和挥发分产率的影响。研究表明,随着粒径的增加,初始挥发分的释放时间延迟,释放速率的峰值增大,这可能是由于颗粒内部传热起主要作用的是热传导,而非热对流和热辐射。

1.3 升温速率

UCG属于一个自热平衡过程,通过煤的燃烧释放出大量的热,在地下气化炉内建立一个稳定的温度场,而在UCG试验过程中,导热的差异会使煤层在不同范围和温度下发生热解反应。气化过程中工况的改变必然会引起温度场发生改变,另外煤层会受到渗流阻力与传热温差的影响,所以UCG热解过程实际上是变温条件下的热解^[17]。UCG煤层受沉积作用及地壳沉降的影响以大块体形式赋存于地下,气化过程发生在致密的地下煤层中,因此一般情况下,UCG工作面在移动速度方面极其缓慢,导致煤炭地下气化的热解升温速率远低于常规煤炭地面热解。

大颗粒块煤的热解挥发分受升温速率的影响,升温速率越快,每一温度点上的停留时间就越短,热解程度就越不充分,产生的热滞后效应会进一步影响煤热解过程中挥发性产物的演化过程。Valdés等^[18]为了探究焦炭结构随升温速率的变化关系,在3种不同升温速率下对大颗粒煤进行了快速热解。结果表明,升温速率越快,脱挥发分作用持续时间就越短。颗粒内部压力的增大导致挥发分从颗粒内部向外发生迁移,伴随着大颗粒破碎以及表面剥落现象的出现,导致挥发分析出时间大大缩短。Gneshin等^[19]在不同升温速率下对大尺寸烟煤进行热解,发现当热解升温速率达到10℃/min时,会发生与煤结构的塑性膨胀、变形有关的孔隙发育,而在0.1℃/min的升温速率下,无论最终热解温度如何,煤结构均未出现孔隙的发育。在煤炭地下气化过程中,升温速率(每天几度左右)可能极其缓慢,在慢速升温下烟煤的孔隙系统能够适应挥发分的传质过程,不会发生膨胀与变形,所以热处理过程中的地下传质模型可以利用原生煤的大孔隙来研究整体传质过程。

1.4 气氛

UCG反应可能同时存在多个气化反应,因此热解过程至少在2种及以上的气氛[O₂、CO₂、H₂O(g)等]进行反应。通过在注入井中使用不同的气化剂,可以显著影响气化产物的成分差异。热解气氛对大颗粒块煤热解产物分布和性质有重要影响。Zhang等^[20]对20~30 mm的块煤分别在氮气和过热水蒸汽下进行热解,研究了不同气氛对热解残渣化学结构的影响。结果表明,在过热水蒸汽气氛下更有利于脱除固体残渣中的脂肪族结构,同时芳香族C—H基团的含量有所增加。比传统热解相比,过热水蒸汽条件下更有利于脱除挥发性组分。Valdés等^[21]发现大颗粒煤热解半焦的物理化学性质及其燃烧特性在很大程度上取决于反应气氛。Chang等^[22]将神府煤在CO₂和N₂气氛下进行快速热解,并利用FT-IR对半焦进行了分析。结果表明,用CO₂替代N₂可以加速甲基基团的裂解和环化,促进脂肪烃的分解。Bai等^[23]利用FT-IR和XRD研究了块煤在Ar和CO₂气氛下热解气体释放特性和半焦结构变化,相比于Ar气氛,在CO₂气氛下得到的半焦中含有更多的羟基、脂肪C=C双键和芳香C=C基团,而Ar气氛更有利于煤加压热解过程中半焦的石墨化。

1.5 压力

UCG浅部煤层的气化压力低,热量损失大,产出的煤气质量较差。地层压力会随着煤层的深度增加不断增大,同时减少围岩渗透率和孔隙度,能够有效减少UCG过程中煤气和气化剂的损失量,煤气中C、H含量也会增加,从而改善煤气的质量。热解过程中大颗粒块煤内部的传质过程会受压力的影响,升高压力可以延长挥发分在煤表面的停留时间,有利于挥发分产物二次反应的进行。同样的,压力的升高会增加煤焦油的反应停留时间,促进焦油进一步裂解转化为气体,提高热解气体以及半焦的产率。Luo等^[24]在不同的压力气氛下对5~8 mm大颗粒块煤进行热解,并对不同压力下得到的热解产物进行了分析。结果表明,焦油和气体产率随压力的变化呈现不同的变化趋势,而半焦产率对压力的变化不敏感。无论是在CO₂气氛还是N₂气氛,焦油中酚类化合物含量均随压力的升高而增加。在挥发分释放阶段,当煤颗粒外表面压力增加时,挥发性前驱物在孔隙中的扩散会逐渐变慢,传质速率的降低会导致热解停留时间的延长以及热裂解反应的发生,从而影响焦油的产率。Bai等^[23]利用FT-IR和XRD研究了块煤在4种不同压力下热解过程中的气体释放特性。结果表明,热解对气氛和压力有显著依赖性,在0.5 MPa范围内压力对—CH₂的形成具有促进作用(Ar与CO₂气氛中)。提高热解压力有利于官能团向轻质气体的转化,在较高的压力下,煤中芳烃和烷烃组分会发生裂解。压力不仅会对大颗粒块煤的内部结构产生影响,还影响煤的热解产物分布。随着压力的升高,大颗粒块煤内部的产物逸出受到阻碍,传质阻力的增加抑制了挥发分的形成。

2 大颗粒煤热解的动力学研究

煤热解过程的反应机制受多方面因素控制,包括煤颗粒内部与外部的传热、热解动力学以及颗粒内部之间的传质,如图3所示。Misra等^[25]为了预测热解过程中热解时间与温度、粒径的变化关系,构建了单步动力学和挥发分扩散逸出的非稳态传热模型,以此确定了在不同控制机制下的挥发性产物逸出速率所对应的粒径范围。研究表明,当颗粒粒度小于 50 μm时,热解动力学成为挥发分逸出的控制机制,而扩散控制为次要因素;粒度在50~2 500 μm时,起主要作用的是颗粒的热传递,动力学作用随着粒度的增加而减小,成为次要因素;当粒度大于 2 500 μm,挥发性产物的逸出主要受扩散控制。

目前有关煤热解反应动力学及其参数的研究多以小粒径煤或<0.01 mm煤粉为主,而对1 mm量级的大颗粒块煤的热解反应动力学研究较少。相比于煤粉颗粒,地下煤层颗粒尺寸较大,通常在几厘米到几米之间,煤层结构较为致密。此外,其导热率和渗透率较低,因此热解时的加热速率较为缓慢。对于大颗粒块煤,传热是煤热解的关键。由于块煤的颗粒粒径较大,导热系数低,颗粒内部往往会出现较大的温度梯度,因此传热是大颗粒块煤热解的限制因素^[26]。大颗粒块煤热解过程中,煤层受热会产生热解气体,热量在煤层中以热传导的形式进行传递,同时又通过扩散形式随着气体传递到相邻煤层。一些学者结合煤颗粒内部的传热提出了大颗粒块煤热解的数学模型,对煤热解挥发分的析出规律以及热解的传热传质过程进行研究,认为传热与反应动力学是控制整个反应的主导机制。霍海龙等^[27]建立了鲁奇炉大颗粒煤热解的数学模型,并利用该模型研究了大颗粒煤在热解过程中的升温特性、挥发分各组分的释放特性以及鲁奇炉干馏段内挥发分各组分的浓度分布特性。结果表明,对于直径为20 mm的单颗粒煤,热传导为煤热解的限制性环节,煤粒内外温差由最初的67℃逐渐减小,加热1 h后的温差仅为1.71℃。Zhou等^[16]将挥发分释放动力学模型与传热模型相结合,建立了一个预测温度变化与挥发分产率的大颗粒煤综合模型,研究了Maltby煤热解过程中的挥发分产率与传热之间的相互作用。研究发现,在初始加热阶段,煤颗粒表面与中心存在明显的温度梯度,煤内部温度分布不均匀,使煤颗粒表面与中心挥发分的释放不同步。随着颗粒尺寸的增大,大颗粒内部温度的升高则需要更多的时间,挥发分的释放时间变长,大颗粒煤的导热系数低,传热成为煤热解的主要限制因素。Meng等^[28]为了描述大颗粒煤(14~22 mm)的内部传热和热解行为,建立了基于分布活化能模型(DAEM)的大颗粒热解模型,用来预测颗粒内部的传热和挥发分的演化过程,并利用该热解模型,探讨了热解温度以及颗粒大小对煤颗粒内残余密度演化的影响。结果表明,较高的热解温度和较小的颗粒尺寸会加速残余密度的变化。Wang等^[29]结合传热模型构建了描述颗粒煤热解的宏观动力学反应模型,用于预测在鼓泡流化床下煤颗粒的传热反应。该模型将传热模型与DAEM相耦合,预测了煤粒内部的质量分数、残留物和温度分布,通过TG/DTG分析得到热解动力学参数。研究表明,颗粒内部的传热和反应之间存在强烈的耦合关系。大颗粒煤内部的传热阻力显著降低了反应的升温速率,导致加热时间延长,进而增加了煤热解直至完全时需要的时间。

以上多种研究表明,对于小颗粒煤而言,热解反应主要受到动力学的控制;当煤颗粒较大时,并且温度升高到一定程度时,传热成为热解反应的主要控制机制;对于中等颗粒的煤,传热和反应动力学同时主导着热解反应。混合机制的出现与煤的类型以及操作条件有关,并且相比于热传导,煤中的传质反应更为迅速。因此,颗粒内部挥发分传质不会影响热解反应的挥发分释放过程,释放速率主要由颗粒内部的传热来控制。

3 结语与展望

系统阐述了温度、粒径、升温速率、气氛和压力等热解条件对大颗粒块煤热解过程的影响;探讨了大颗粒块煤热解过程中的传热特性以及热解动力学的控制因素。基于大颗粒块煤热解的研究现状以及最新进展,今后的工作应注重以下研究内容。

(1)相比于小颗粒粉煤,大颗粒块状煤热解过程中的传热以及扩散阻力都会显著增强,煤中有机质的解离过程以及半焦结构演变规律都会发生改变,从而影响热解油气品质和半焦物化结构特征。以往研究多集中于小颗粒粉煤热解,而对大颗粒块煤的慢速热解过程很少,大颗粒块煤的热解行为在不同的热解因素下会受到显著影响。低加热速率和中低温条件下二次反应对大颗粒块煤热解的影响,以及大颗粒块煤热解半焦的物化结构的独特性有待进一步研究。

(2)煤热解过程挥发分逸出规律和热解机理一直是研究热点,但主要依赖于热解产物的分析或模型化合物的热解推测煤中桥键断裂或官能团分解机理,从煤中固有有机质组成和结构特征出发研究大颗粒煤热解规律和机理未见报道。探索焦油中主要组分与煤中内在有机质的关系,煤中可溶有机质对块煤热解特性的影响,揭示大颗粒煤中有机质热解过程中的转移规律和解离机理,对深入揭示大颗粒块煤热解机理和调控煤炭地下气化等涉及大颗粒煤热解的煤炭转化过程具有重要意义。

参考文献

原文顺序 | 出版日期 | 本文引用

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