现代化工

现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (2) : 27-31. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.02.006

技术进展

导电水凝胶的制备及其应用研究进展

刘国龙 ¹ ,
毕成龙 ¹ ,
刘慧 ¹ ,
杨宇 ¹ ,
王超 ¹^,² ,
刘玉 ¹ ,
姜炜坤 ¹^,^*

作者信息 +

Research progress on preparation and application of conductive hydrogel

Guo-long LIU ¹ ,
Cheng-long BI ¹ ,
Hui LIU ¹ ,
Yu YANG ¹ ,
Chao WANG ¹^,² ,
Yu LIU ¹ ,
Wei-kun JIANG ¹^,^*

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摘要

对导电水凝胶的制备方法、设计策略进行了系统综述,对其在传感、储能、医疗等领域的应用研究进行了重点阐述,并对面临的问题与挑战进行了展望。

Abstract

The preparation methods and design strategies for conductive hydrogels are systematically reviewed,and the research on their application in sensing,energy storage,medical treatment and other fields is emphatically described.The problems and challenges faced by them are predicted.

关键词

水凝胶 / 柔性电子材料 / 传感 / 导电材料

Key words

hydrogel / flexible electronic material / sense / conductive material

Author summay

刘国龙(2000-),男,硕士生。

引用本文

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刘国龙,毕成龙,刘慧,杨宇,王超,刘玉,姜炜坤. 导电水凝胶的制备及其应用研究进展[J]. , 2025, 45(2): 27-31 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.02.006

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相较于传统的刚性导电材料,柔性导电材料因具有优异的机械性能、导电性能在人们的日常生活中得到广泛应用。导电水凝胶作为一种具有三维网络结构的柔性导电材料具有优异的生物相容性,在可穿戴人机交互、智能传感、生物医药和健康监测^[1-2]等领域展示出潜在的应用前景。当前,在导电水凝胶制备方法、设计策略及其相关应用等方面的研究被大量报道,但综述性文章鲜有报道。为此,本文中对当前一些具有代表性的导电水凝胶制备方法、设计策略进行了详述,包括基于导电纳米颗粒/纳米线/纳米片(NPs/NWs/NSs)、导电有机聚合物、导电二维材料以及液态金属添加等策略的水凝胶制备方法。同时,也对导电水凝胶在传感、储能、生物医学等领域的应用研究进展进行了介绍,期望能够为新型水凝胶的绿色制备及其功能拓展提供指导。

1 导电水凝胶的设计策略

如表1所示,通过将水凝胶与一些导电材料如金属纳米材料、碳材料、导电有机聚合物、无机盐、导电二维材料(MXene)和液态金属(EGaIn)等相结合,是赋予水凝胶导电性的主要设计策略。

1.1 引入金属纳米材料的导电水凝胶

常见的金属纳米材料为Ag、Au、Cu的纳米颗粒或纳米线,由于具有特殊的导电性和独特的结构而引起学者们的广泛关注,将其引入到水凝胶体系中能够有效地提高水凝胶的导电性能。Liang等^[3]通过简单的生物响应方法制备了PU@PDA@Ag水凝胶,PDA通过多巴胺自聚合修饰在PU表面提供大量的活性位点,可原位将Ag⁺还原为Ag NPs,在PDA层表面形成致密的导电鞘,电导率为1.24 S/m。此外,Jia等^[4]将Ag NPs引入海藻酸钠水凝胶基质中,制备了一种新型的海藻酸银钠纳米复合材料电活性致动器,其电导率随Ag NPs的加入而增加,最高可达0.136 S/m。与此同时,Park等^[5]提出了一种由聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)、2-羟乙基丙烯酸酯(2-HEA)和金涂层二氧化钛纳米线(Au-TiO₂NWs)组成的可拉伸离子热电水凝胶(ITE)电解质,电导率可达0.376 mS/cm。尽管在水凝胶中引入金属纳米材料可以提高导电性,但由于价格昂贵,不适于大规模用于水凝胶中,阻碍了其在导电领域的应用。

1.2 引入碳材料的导电水凝胶

典型的碳材料有碳纳米管(CNT)、氧化石墨烯(GO)和碳纤维(CF),具有优异的导电率、环境稳定性和生物相容性,因此被认为是一种具有发展前景的导电材料,能够被应用到水凝胶体系中赋予其优异的电导率。与金属纳米材料相比,碳材料在潮湿的环境中具有更高的稳定性。有学者发现,在水凝胶中引入CNF可以增加微分子链的氢键位点,进而提高水凝胶的导电性和机械强度,并且CNF还被用作导电物质的分散剂,在复合材料中CNF为离子和电子传输提供通道,Zhang等^[6]将CNT引入到CNF@PDA、PVA体系中制备导电水凝胶,与未引入CNT相比,添加CNT使电导率(0.4 S/m)高出近3倍。此外,Huang等^[7]将CF引入到聚丙烯酰胺(PAM)中开发了一种具有高导电性能的水凝胶。由于添加了CF,所获得的PAM/PDA/CF水凝胶具有优异的电导率0.394 S/m。通过将上述碳材料引入到水凝胶中,既可以赋予水凝胶优良的导电性能,也改善了水凝胶的物理化学性能。

1.3 引入导电聚合物的导电水凝胶

导电聚合物(conductive polymer,CP),又称导电高分子,目前有代表性的导电聚合物有PEDOT∶PSS、聚苯胺(PANI)、聚吡咯(PPy)等,将它们添加到水凝胶中,可以使水凝胶具有良好的导电性。Yang等^[8]制备了一种兼具高电导率和优异力学性能的新型PVA/PAM/SF/PEDOT∶PSS双层导电水凝胶,并且在PEDOT∶PSS含量为5%时,电导率可达5.21 S/m。此外,也有学者制备了在低温下仍具有较高电导率的水凝胶,Zhang等^[9]通过在甲基丙烯酸磺基甜菜碱(SBMA)和丙烯酸(AA)基质的共聚物中原位聚合ANI单体来制备两性离子导电水凝胶,其中PANI赋予了水凝胶稳定的电导率2.23 S/m,即使在-18℃的环境下,电导率仍维持在1.89 S/m。利用多巴胺对有机导电聚合物进行修饰,也可以提高水凝胶的电导率,Cui等^[10]通过化学和物理交联制备了一种新型自修复PVP/PAM/LiCI凝胶膜,并采用原位聚合方法将多巴胺修饰的PPy材料沉积在PVP/PAM/LiCl凝胶电解质的两侧,制备了自愈一体式柔性超级电容器,离子电导率高达84 mS/cm。

1.4 引入无机盐的导电水凝胶

无机盐(NaCl、LiCl、AlCl、FeCl等)可以通过配位作用与水凝胶均匀络合,随后通过无机盐离子的传输来赋予水凝胶导电性。与添加金属或碳材料相比,添加无机盐的水凝胶具有稳定的交联结构,不易产生相分离现象,因此该策略得到了广泛应用。Duan等^[11]将半乳甘露聚糖、硼砂、NaCl以及聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAM)混合制备水凝胶前驱体,随后置于含Fe³⁺的溶液中浸泡,得到了一种电导率高达4.40 S/m的导电水凝胶。Yang等^[12]报道了一种由PVA、木质素磺酸钠(LS)、氯化锂(LiCl)和乙二醇(EG)共混的水凝胶,其中LiCl的添加赋予水凝胶优异的导电性,高达24.29 S/m。此外,Qin等^[13]通过金属离子配位效应提高双网络水凝胶导电性能的策略制备了一种金属盐离子浸渍型PAM/SA/Mxene水凝胶,该水凝胶经含有Ca²⁺、Cu²⁺、Fe³⁺的溶液浸泡后,电导率分别提高到6.55、8.06、8.65 S/m,在柔性电子皮肤和界面相互作用等领域展示出应用潜力。

1.5 引入MXene的导电水凝胶

MXene是一种新型的二维材料,这类材料由过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物构成,因优异的电学性质成为了研究的热点。MXene在水凝胶领域具有广泛的应用,将MXene作为水凝胶增强剂,可以制备出具有优异导电性能和机械强度的水凝胶。Guo等^[14]采用机械拉伸法制备了PAM/SA/MXene/AlCl₃/FeCl₃的各向异性水凝胶,并基于其各向异性结构表现出各向异性的电化学性能,即含MXene的各向异性水凝胶沿平行拉伸方向的电导率(0.096 S/m)优于沿垂直拉伸方向的水凝胶和各向同性水凝胶的电导率,并表现出增强的应变传感性能。

1.6 引入液态金属的导电水凝胶

液态金属(liquid metal,LM)是一种无序、亚稳态的金属材料,熔点接近或低于室温,具有固态、金属和玻璃的独特性能,被广泛用于储能、催化、电子和生物医学工程等领域,尤其在柔性电子领域,将其引入到水凝胶中可以有效提高导电性,展示出广阔的应用前景。Jiao等^[15]将LM与海藻酸钠(SA)、氯化钾(KCl)、明胶(GEL)和氯化钙(CaCl₂)复合,制备了一种电导率为2.43 S/m的水凝胶,作为软印刷电路展示出优异的性能。LM在水凝胶中容易氧化和合金化对水凝胶的性能造成不良影响,因此一些学者在抑制LM的氧化方面做了一些工作。Ma等^[16]开发了一种氨基功能化MXene包封LM纳米液滴(LM@A-MXene)的方法,随后将其与PNIPAM复合,制备了一种原位共聚水凝胶,该水凝胶具有致密的导电网络和高孔隙结构,在智能软机器人领域展示出潜在的应用。

综上所述,金属纳米材料具有优异的导电性能、化学稳定性和耐久性,但价格较昂贵。碳材料密度小、强度和刚度高,能够增强复合材料的力学性能,但制备成本高,使用过程中易团聚。导电有机聚合物具有优异的导电性、较高的柔性和可塑性,可以有效传导电荷,广泛用于柔性可穿戴电子设备领域。无机盐可以通过配位作用与水凝胶均匀络合,不易产生相分离,在可拉伸水凝胶中可以通过离子的传递来实现导电性。MXene纳米片表面含有丰富的亲水性官能团(—OH、—F、=O等),可以很好地分散在溶液中,并与聚合物链纠缠形成连续的导电网络。液态金属在水凝胶领域有一定的应用潜力,但毒性和腐蚀性较高,处理和使用时需要谨慎。此外,液态金属的稳定性和耐久性也需要进一步研究和改进。因此,根据导电水凝胶的不同要求选用合适的导电材料在其发挥用途中至关重要。

2 导电水凝胶的应用

目前,柔性电子器件面临着生物相容性差、易在基体上脱落、设备故障率高等问题,而导电性水凝胶可以通过原位聚合反应快速制备,加之其具有柔韧性、黏附性和生物相容性等特点,可以根据电阻或电容的变化将外界刺激转换为可识别的电信号,被广泛用作柔性电子器件的设计,在传感、储能、生物电子等领域得到应用。

2.1 传感领域

导电水凝胶可以将外界刺激(如机械形变、湿度、温度等)转化为自身的电阻、电流等信号,应用于电子皮肤、健康监测、人体运动传感等领域。Chen等^[17]利用导电水凝胶开发了一种具有可调机械性能的超韧电子皮肤,不仅可以监测日常生理活动,还可以用于水下复杂的活动和消息加密/解密,对未来人机交互、VR/AR等领域应用具有意义。随着人们健康意识的提高,可穿戴设备在日常保健和人体生理活动监测中占有重要地位,Luo等^[18]将导电水凝胶设计成一种摩擦电传感器(TES)来监测危险的驾驶行为,即在PVA水凝胶中掺杂NaCl溶液,并在电极和摩擦层之间引入弯曲的接触面,使传感器的性能分别提高了约9.99倍和3.58倍,并开发了智能颈环来构建驾驶员状态监控感知系统,对驾驶员的疲劳程度、注意力集中水平以及健康情况进行实时判断。Yang等^[12]制备了具有黏附性能的自修复水凝胶作为冬季运动的传感器,在-18℃的环境中依旧可以监测人体的运动,对于手腕、手指和膝盖的3个相似的弯曲运动,其捕捉到了不同的波形和波动幅度。在湿度传感领域,Khan等^[19]报道了一种可拉伸导电自修复有机凝胶,该有机凝胶用于湿度传感,在相对湿度为10%~30%和40%~90%范围内的个体灵敏度分别为0.89和0.55,同时在鼻子和口腔的呼吸监测过程中展示了不同的湿度信号。此外,Zhang等^[20]还拓展了导电水凝胶在温度传感等领域的应用。

2.2 储能领域

导电水凝胶在储能领域具有广泛的应用前景,可以为超级电容器、电池等储能设备的性能提升和创新提供新的可能性。

电容器是一种能量储存装置,具有功率密度大、充放电效率高和循环寿命长的特点。随着储能装置向可持续性和多功能性发展,导电水凝胶基电容器成为学者们研究的重点。Wan等^[21]采用溶剂辅助法制备了Mxene/纤维素/苄基三甲基氢氧化铵(MCB)水凝胶,将其与2个活性炭(AC)布电极组装成三明治结构的超级电容器(MCBS),并且经过5次切割-愈合循环后,比电容仍能保持91.2%,表明其具有高度的可恢复性和良好的稳定性。Wang等^[22]使用一种新的外周八甲基取代镍(Ⅱ)酞菁(NiMe₂Pc)基纳米复合材料作为全固态SCs的电极材料构建了电容器,在0.25 A/g时的比电容最高为330.5 F/g,在35 000次循环后电容保持率为95.4%,可应用于高性能柔性电子应用。

随着人们对柔性可穿戴电子产品需求的日益增加,电子产品的供电问题是面临的一个挑战,而导电水凝胶具有优异的导电性能和良好的物理化学性质,使其在柔性电池的开发和应用等方面具有广阔的前景。Yan等^[23]基于多价钒离子氧化还原化学的柔性水凝胶电池的发展,制备了同时用作阴极和阳极的对称复合水凝胶电池。水凝胶基质中丰富的纳米级孔隙率和通道有利于钒离子和H⁺离子的渗透/扩散,从而实现高的面负载质量(13 mg V/cm²)和大的面容量(0.99 mAh/cm²),在10 mA/cm²下提供令人满意的11 MW/cm²功率密度。Quan等^[24]制备的含有纤维素水凝胶电解质(Con-CMC)的Zn/Zn电池可以承受25 mAh/cm²的极大面积容量,并且在500次循环中平均库仑效率达到99.54%。此外,组装的袋式锌/聚苯胺全电池提供了很高的倍率能力、优越的可循环性、缓慢的自放电率,以及出色的承受外力的能力。

2.3 生物医学领域

水凝胶具有类似于细胞外基质(ECM)、组织和器官的固体和液体双重特性,在生物医学领域有着广泛的应用。伤口愈合和抗感染是临床关注的焦点,没有皮肤保护的伤口容易受到细菌感染,严重阻碍自发愈合,甚至导致持续发热。Qu等^[25]通过将聚离子液体链引入二元聚合物链中,合成了一种光热调控的智能导电水凝胶,实现了药物的可视化传递、人体体温的实时监测、人体关节康复检测和伤口状态的监测。与此同时,Liu等^[26]结合3D打印和水凝胶的优点,制备了具有优异物理化学性能的3D打印水凝胶。基于其良好的溶解性、营养渗透性和可调节的模量,在医疗领域得到广泛的应用,可用于药物载体的制备、疾病诊断图像、人工血管、癌症、神经退行性疾病等临床疾病的治疗。

2.4 其他领域应用

除上述应用外,导电水凝胶往往还具有良好的抗拉伸、弯曲或压缩等变形能力,可以准确有效地协调物理电信号,在诸多领域也得到广泛应用^[27]。Xu等^[28]设计了一种锂离子触发的凝胶化策略以获得具有触变性的导电分子水凝胶,锂离子充当离子桥来构建超分子纳米组件和电荷载流子以赋予离子电导率,将其制成表面电容式触摸面板时,实现了实时传感和可靠的触摸定位能力。另外,Zhou等^[29]基于水凝胶的摩擦纳米发电机(TENG)在可穿戴电子设备中具有广阔的应用前景,制备了一种基于LM/PVA水凝胶的摩擦纳米发电机(LP-TENG),性能优于大多数先进的TENG系统,已成功实现多功能应用,包括人体运动检测、手写识别、能量收集、信息传输和人机交互,为可穿戴电子、柔性皮肤和智能机器人领域的先进材料和设备的制作提供了重要的前景。

3 结论与展望

通过向水凝胶基质中引入金属纳米材料、碳材料、导电有机聚合物、无机盐、MXene或液态金属等导电介质可以合成具有导电性能的水凝胶材料。不同的水凝胶基质和导电材料能赋予水凝胶独特的结构与性能,因此选择合适的水凝胶基体和导电介质是设计导电水凝胶不同应用途径的关键。近年来,国内外诸多学者利用导电水凝胶优异的物化性能,如出色的柔韧性、黏附性和生物相容性等特点,将导电水凝胶用作柔性电子器件的设计,使其在传感、储能、生物电子等领域得到应用。

然而,导电水凝胶还存在一些挑战,需要在以下方面实现性能的提升:①在力学性能方面,传统水凝胶材料容易在低应变下发生断裂,拉伸强度和断裂应变较低,在导电水凝胶中引入纳米复合材料、构建双重或者多重的水凝胶交联网络可以提高力学性能。②在导电性能方面,赋予水凝胶导电性的方法已经被多次报道,但是电导率仍有待提高,继续开发新型水凝胶导电介质,提升水凝胶的导电率依旧需要学者们长期探索与努力。③在极端环境下,如何提升水凝胶的环境耐受性能也是未来亟需突破的关键问题。④实现水凝胶材料的绿色制备或赋予水凝胶材料环境可降解性对于满足双碳形势下的要求也具有重要意义。

参考文献

原文顺序 | 出版日期 | 本文引用

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