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生物质光发酵制氢技术研究进展

屈皓 ,  李玉霞 ,  刘玉香

现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (1) : 56 -61.

PDF (1877KB)
现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (1) : 56-61. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.01.011
技术进展

生物质光发酵制氢技术研究进展

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Research progress in biomass photo-fermentative hydrogen production technology

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摘要

回顾了生物质光发酵制氢的最新研究进展,对生物质预处理技术、制氢过程优化和工艺整合进行了总结分析,在此基础上,从提升制氢效率同时降低能耗方面对生物质光发酵制氢技术的未来发展做出展望。

Abstract

This article dives into the latest research advancements in photo-fermentative hydrogen production from biomass,summarizes and analyzes the biomass pretreatment technologies,hydrogen production process optimization,and integration strategies.From this foundation,the development of this technology in the future are outlined from enhancing hydrogen production efficiency while minimizing energy consumption.

Graphical abstract

关键词

生物质制氢 / 过程优化 / 生物质预处理 / 光发酵制氢

Key words

biomass to hydrogen / process optimization / biomass pretreatment / photo-fermentative hydrogen production

Author summay

屈皓(1997-),男,硕士生,研究方向为生物质废弃物资源化利用及微生物技术,。

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屈皓,李玉霞,刘玉香. 生物质光发酵制氢技术研究进展[J]. , 2025, 45(1): 56-61 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.01.011

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在化石燃料日益枯竭以及实现碳中和目标的时代背景下,开发利用绿色清洁能源已成为我国乃至全球亟待解决的问题。氢气由于具有无污染、热值高(120 MJ/kg)以及燃烧产物只有水的优异特性,在能源产业的发展中脱颖而出[1-2]。氢气可以通过多种方法制备,目前常见的制氢方法有化石燃料制氢法、电解水制氢法、甲醇转化法和生物制氢法等,但通过化石燃料的转化仍是当前主要的商业制氢方式[3]。化石燃料转化不仅消耗大量不可再生能源,还会增加碳排放,加剧温室效应。因此对环境更为友好的生物制氢工艺展现出独特的优势。
生物制氢工艺可分为不需要光的微生物电解池和暗发酵以及需要光的生物光解和光发酵技术。其中,暗发酵和光发酵是利用各种生物质制氢最广泛使用的技术。这2种技术的突出优势在于,发酵微生物在常温常压下利用各种生物质制取氢气,与传统化学制氢工艺相比,不仅能耗低,还能同时实现生物质废弃物的资源化处理,极大地缓解废弃物带来的环境压力,降低产氢成本,消除在制氢过程中危险化学品使用所带来的风险[4]。由于光发酵的理论产氢率(12 mol/mol)高于暗发酵(4 mol/mol),且不会产生有机酸类的副产物,光发酵制氢也因此成为生物质制氢技术中的研究热点。但目前光发酵制氢仍处在实验室探索和发展阶段,主要原因是光发酵细菌不能利用大分子有机物进行产氢,在实际工业应用中,光发酵制氢会受底物限制。本文中对生物质光发酵制氢的最新研究进展进行综述,并从生物质预处理和光发酵制氢过程优化以及工艺整合方面进行分析并提出建议,为相关技术的发展提供参考和借鉴。

1 生物质光发酵制氢研究现状

生物质作为仅次于煤炭、石油和天然气的第四大能源,被视为未来能源开发的重要原材料[4]。中国每年理论上可产生82亿t以上的农产品加工废弃物,其中秸秆类废弃物占比高达75%,如果将这些秸秆废弃物都能转化为氢气,产生的能量相当于1.7亿t标准煤[5]。广义上的生物质包括所有的植物、微生物以及以它们为食物的动物及其产生的废弃物,其中作为发酵制氢底物的典型生物质主要有农林作物及其废弃物、动物粪便、食品加工业残渣以及部分垃圾[6]。由于富含氢化合物,生物质也被认为是微生物发酵制氢先进技术的优质底物。
光发酵生物制氢是在外界光源照射下,光合细菌在厌氧条件下利用光能将生物质中的有机物(部分小分子酸和糖类)转化为氢气和二氧化碳的过程。目前对光合细菌研究集中于紫色非硫细菌(PNSB),包括沼泽红假单胞菌、硫化红杆菌、红色红螺旋体、球形红杆菌、荚膜红杆菌等。光合细菌含有菌绿素和类胡萝卜素,通过光合系统(PSI)吸收光能,光能传递到光反应中心激发产生高能电子,固氮酶利用高能电子、质子和ATP产生氢气[7](生物质光发酵制氢机理如图1)。生物质的使用也增加了光合细菌利用有机质进行生物制氢的广泛适用性,特别是木质纤维素类生物质底物,被视为生物质发酵制氢的绝佳候选底物。
木质纤维素类生物质作为光发酵生物制氢中最广泛利用的生物质底物之一,来源广,数量多,价格低廉且富含碳水化合物,同时还具有可再生性以及不存在食物来源竞争的优势,也因此被视为生物制氢中的关键底物[4,8]。但木质纤维的结构组成非常稳定,微生物对其分解能力有限,底物利用率低导致产氢率较低,这也是扩大生物制氢规模的主要挑战之一;尤其对于光发酵制氢,光合细菌不能直接利用大分子有机物进行产氢,因此对木质纤维素类生物质底物进行预处理,是其通过光发酵制氢的必要手段,也是促进生物质转化的重要途径[9]。

2 生物质预处理

糖化和发酵是生物质底物转化为氢气的2个主要步骤。生物质中的木质纤维素首先被预处理水解成单体糖,然后再由光合细菌进行光发酵制氢。木质纤维素由纤维素、半纤维素和木质素组成,它们是糖类或酚类物质的聚合物,分子间和分子内由氢键或共价键连接,形成能够抵抗水解的复杂网状结构[4]。光发酵制氢中常用的木质纤维素类生物质底物及其各组分含量见表1。木质纤维素的复杂性阻碍了其进行光发酵生物制氢,为去除木质素聚合物,提高发酵转化率,研究人员开发了多种预处理工艺,可分为物理、化学、生物和联合处理方法[8](各种预处理方法对比见表2)。

2.1 物理法

物理法预处理主要是通过改变生物质的物理结构,增加反应的比表面积促进水解,主要有机械粉碎、热预处理、微波辐射、超声波预处理等方法。Li等[10]用焙烧预处理提高玉米秸秆的酶解糖化和光发酵制氢效果,经200℃焙烧预处理后,玉米秸秆的最大还原糖产率为427.86±19 mg/g TS,光发酵产氢率为123.72 mL/g TS,分别提高了46.41%和70.79%,同时焙烧预处理还缩短了产氢滞后时间,比对照提前0.65~2.90 h。物理法操作简单不会造成污染,但需要增加额外的能耗,对木质纤维素的分解也不够完全,应将物理预处理法视为其他预处理方法的基础和辅助性方法,与其他方法结合提高产氢效果。

2.2 化学法

化学预处理法包括酸/碱预处理、离子液预处理、有机溶剂预处理和氧化剂预处理等。化学法主要是利用各种化学物质降低木质纤维素组分的聚合度及其结晶度,从而达到去除木质素,破坏其稳定结构,增强纤维素和半纤维素水解,促进光发酵制氢效果的目的,是目前应用最广泛的预处理方法[11]。Zhou等[12]采用深度共熔溶剂(DES)预处理玉米芯进行光发酵制氢,最终在50℃条件下预处理12 h获得的最大累积产氢量677.45 mL,比未处理的玉米芯产氢量高2.72倍。Li等[11]进一步对比了酸性、中性和碱性3种DES对玉米秸秆进行预处理的效果,结果表明,酸性DES预处理的玉米秸秆产氢效果最好,最大累积产氢量和产氢率分别为403 mL和107 mL/g,说明木质素的去除能促进产氢。但化学法预处理存在成本较高和对发酵制氢过程以及环境产生有害副产物的弊端,需要后续研究进行优化完善。

2.3 生物法

生物预处理法被认为是自然的预处理方法,利用微生物产酶使木质纤维素间化学键断裂,促进水解。生物预处理可分为真菌、细菌、微生物联合体和酶处理[5]。真菌是目前应用较多的生物预处理菌种,主要由白色、棕色和软腐真菌分解半纤维素、木质素。但单个菌株的降解能力有限,为提高效率,一般采用多菌种组合或直接提取酶对生物质进行预处理。Li等[13]将褐腐菌与DES结合,对马尾松进行预处理,与单独预处理相比,联合预处理释放还原糖的最高含量达到510.3 mg/g底物,能有效提高马尾松的酶解糖化效果。生物预处理法具有能耗低、无污染、反应条件温和等优点,但构建混合降解菌群较为困难并且需要的降解时间很长。对于光发酵制氢而言,采用生物预处理底物还需考虑预处理菌群与光合细菌之间能否产生协同效应,因此开发能高效降解木质纤维素同时对光发酵制氢有促进效果的降解菌群显得尤为关键。

2.4 联合预处理法

由于单一的预处理方法存在效率低、能耗高等问题,运用2种或多种预处理方法协同作用,可以有效提升预处理效果。随着研究的深入,研究人员开发出多种联合预处理方法,如碱和稀酸的组合处理、稀酸和蒸汽爆破的组合处理、超声波和碱组合处理以及生物联合预处理等。Zhang等[14]利用超声波和离子液联合预处理芦竹,使脱木素的作用增强,光发酵产氢量提升至77.2 mL/g TS,较未处理的提高了1.5倍,能量转换效率提升了46.4%。联合预处理工艺是生物质降解利用的未来发展趋势,若能平衡其成本费用和处理效果间的关系,同步实现低成本、高效率处理,将能极大地推动生物质发酵制氢技术迈向商业化。

3 过程优化和工艺整合

生物质光发酵制氢是一个复杂的生化过程,受温度、pH、光照度、氢气分压、添加剂等多种因素的影响,对这些影响因素进行优化以达到最佳的产氢效果,是推动生物质发酵制氢技术发展的关键。同时能够利用小分子酸进行产氢是光合细菌的突出特点之一,而暗发酵过程会产生副产物挥发性脂肪酸,因此将光发酵与暗发酵进行工艺整合既能解决副产物污染环境的问题,又能提高生物质底物的利用率,增强产氢效果,一举两得。

3.1 影响因素

3.1.1 温度

温度是影响生物质光发酵制氢的重要因素之一,不同的光合细菌有着不同的最佳产氢温度,并且对温度变化非常敏感;温度的变化会引起底物利用率、代谢途径等变化,进而引起产氢量的变化。研究发现中温条件更适合发酵制氢。大多数的光合细菌生长代谢的最适温度为25~35℃。当发酵温度低于20℃时光合细菌基本不进行产氢代谢;在20~25℃时,光合细菌需要较长时间去适应环境,细胞生长缓慢,膜流动效率低,产氢延迟期长;而当温度高于35℃后,容易引起蛋白质变性,产氢相关的酶失去活性[15]。Basak等[16]通过三维流体力学研究球形红杆菌在光生物反应器(PBR)中的产氢过程,发现反应器温度均匀分布在30~32℃时取得不错的产氢效果。在实际操作中,对温度的控制会增加额外的费用,因此培育对温度具有广泛适应性的光合细菌或开发具有控温功能的光发酵生物反应器,使光发酵制氢能在自然温度环境下高效进行,对推动生物质光发酵制氢商业化生产具有重要意义。

3.1.2 酸碱度(pH)

pH是影响生物质光发酵制氢的另一个重要因素,它影响与生物制氢代谢相关的酶的表达和活性、微生物代谢途径的转化以及微生物的形态结构等。初始最佳pH取决于发酵微生物和所用底物的特性。通常光合细菌的最佳代谢pH在6.5~8.0。Jiao等[17]探究不同初始pH对烟草种植加工残留物光发酵制氢性能的影响时发现,随着初始pH的增加,产氢量先增加后减少,在初始pH为8时的产氢量和产氢速率最高,分别为257.7 mL和6.15 mL/h,酸性初始pH严重限制了光发酵生物制氢能力。

3.1.3 光照

光照是影响光发酵制氢效果的关键因素,因为它是光合细菌产生电子传递、ATP和氢气的主要能源[18]。光合细菌可以利用较宽的光谱制氢。Shui等[19]研究了光扰动对芦苇光发酵产氢性能的影响,当光照强度从3 000 lux增加到6 000 lux时,24 h的累积产氢量为123 mL/g TS,较无扰动时产氢量提升了19.6%。Jiang等[20]则直接通过控制明暗交替的方式来提升芦竹光发酵制氢的效果,在24 h暗、24 h光交替条件下得到390.9 mL/g TS的最大产氢量,比连续光照条件提升6.7%。Zhang等[21]在利用玉米芯光发酵产氢时发现随着光强的增加,产氢量先增加后降低,这是因为过低的光照强度会使ATP和光合色素合成相关的酶活性变低,不能满足光合细菌的代谢要求,而高光照强度会引起光合系统的光抑制。

3.1.4 氢气分压

氢气的分压也会影响生物质光发酵制氢。生物发酵制氢代谢对氢气浓度非常敏感,发酵过程中产生的氢气会在反应器顶部空间不断积累,导致整个体系的压力增加,进而增加了氢气在液体中溶解,抑制氢气从发酵液中析出,并会阻碍整个制氢代谢的过程。Xiang等[22]研究了生物反应器顶部空间压力调节对玉米秸秆光发酵制氢的影响,发现随着反应器顶部空间压力(100~10 kPa)的降低,累积生物氢气产量先增加后减少,在30 kPa的顶部空间压力下获得546.57 mL的最大氢气产量。这项研究表明较低的氢气分压有利于加快反应过程,缩短系统的产氢延迟时间,但过低的压力又会抑制光发酵制氢过程中微生物的代谢,导致氢气产率较低。可以采用惰性气体吹扫来缓解氢气分压带来的影响。

3.1.5 添加剂

各种添加剂对生物质光发酵制氢的影响也非常显著,同时在发酵系统中直接加入添加剂是一种操作简单、成本较低的提高生物制氢效率的方法,也是近年来加强生物质发酵制氢的主要方法之一。用于提升发酵制氢效果的添加剂主要可以分为金属类添加剂和化学类添加剂,这些添加剂可以从提高电子传递效率、促进电子转移、提高酶活性、促进微生物生长等方面优化生物质发酵制氢的效果。Yang等[23]研究了3种钛酸盐光催化剂(TPC)对玉米秸秆光发酵产氢的影响,添加MgTiO3的实验组效果最好,在3 g/L MgTiO3时,总产氢量为344 mL(68.8 mL/g TS),比空白组提高了48.3%,产氢延迟期也缩短了33.2%。Wang等[24]则通过添加消泡剂来去除泡沫对制氢的负面影响,在最佳添加量下使玉米秸秆光发酵制氢产率提升了23%。Zhu等[25]在豆渣和玉米秸秆光发酵中添加抗坏血酸和零价铁,当抗坏血酸浓度为150 mg/L,零价铁浓度为400 mg/L时,产氢量最大为664.0±5.3 mL,最大产氢速率为34.6±0.1 mL/h,分别比对照组提高10.1%和11.5%。应对不同的生物质底物和光合细菌如何选择合适的添加剂、添加剂的用量,以及添加剂的成本问题,仍是目前需要研究的重点。

3.2 暗光联合发酵

将光发酵与暗发酵制氢进行工艺整合,形成暗光联合发酵制氢工艺是目前生物质发酵制氢的前沿技术。暗光联合制氢研究进展见表3[26⇓-28],暗发酵制氢是异养型厌氧细菌在没有外界光照射的情况下利用生物质中的有机质生成氢气和液相代谢产物(小分子酸和乙醇)的过程[4]。暗发酵生物制氢产生可溶性代谢副产物挥发性脂肪酸(VFAs),如乙酸、丁酸等,而光发酵细菌能够将小分子有机酸用作碳源进行产氢代谢[29]。并且暗、光发酵微生物之间几乎不存在底物竞争,而是对底物进行梯级代谢的关系。
暗光联合发酵在有机化合物完全氧化的情况下理论产氢量高达12 mol/mol葡萄糖[式(1)~(3)],氢气产量高于单独的暗发酵和光发酵工艺。
暗发酵:
$\mathrm{C}_{6} \mathrm{H}_{12} \mathrm{O}_{6}+2 \mathrm{H}_{2} \mathrm{O} \longrightarrow 4 \mathrm{H}_{2}+2 \mathrm{CO}_{2}+2 \mathrm{CH}_{3} \mathrm{COOH}$
光发酵:
$\mathrm{CH}_{3} \mathrm{COOH}+2 \mathrm{H}_{2} \mathrm{O} \longrightarrow 4 \mathrm{H}_{2}+2 \mathrm{CO}_{2}$
暗光联合发酵:
$\mathrm{C}_{6} \mathrm{H}_{12} \mathrm{O}_{6}+6 \mathrm{H}_{2} \mathrm{O} \longrightarrow 12 \mathrm{H}_{2}+6 \mathrm{CO}_{2}$
暗光联合发酵可分为顺序(两步法)和共培养(一步法)2种模式(如图2[30])。
Masihi等[28]以食物垃圾为底物进行暗光联合发酵制氢,并通过加入金属纳米颗粒提升产氢效果,24 h的最大累积产氢量为3 748 mL,产氢率为213 mL/g。Policastro等[27]使用半连续管式光生物反应器,利用未灭菌的奶酪乳清进行暗光联合发酵制氢,在最佳条件下可产生87 mL/(L·d)的氢气;这项研究为扩大联合发酵制氢规模提供了基础。
虽然暗光联合发酵具有产氢量高、生物质底物利用率高、对环境友好等众多优势,但共培养发酵制氢体系平衡难以维持,顺序发酵的暗发酵液需经复杂处理才能满足光发酵要求,构建和维护生物反应器的成本问题等成为其发展阻碍,因此攻克这些重点问题,才能使生物质暗光联合发酵制氢走向商业化。

4 结语

综述了当前生物质光发酵制氢技术的最新进展,并对光发酵制氢的生物质底物的预处理和制氢过程的优化进行了总结分析,在此基础上,进一步对生物质发酵制氢技术做出如下展望。
(1)同种生物质在光发酵制氢中不仅可以作为底物,还可能成为微生物固定化材料、制氢体系的缓冲剂等,尽可能挖掘生物质在发酵制氢中的不同作用,对提升产氢效果和生物质利用率具有重要意义。
(2)在现有光发酵生物制氢研究中,绝大多数都是利用照明设备提供光照,增加额外能耗,开发一种能够高效利用自然阳光同时应对自然天气环境变化的发酵反应器,能够推动生物质发酵制氢向商业化、规模化更进一步。
(3)通过基因技术开发产氢性能高、抗逆性强的光合细菌,可以从源头上提升生物质发酵制氢效率,同时,培育高性能的混合菌群对暗光联合发酵制氢的发展有着重要意义。
(4)对生物质光发酵制氢的后续处理,包括生物氢气的纯化和收集、添加剂的回收再利用以及发酵尾液的处理,也是今后需要加强关注和研究的重点。

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