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油脂加氢脱氧催化剂研究进展

姜雯书 ,  宋雪风 ,  吴志杰 ,  范煜

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (7) : 34 -39.

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现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (7) : 34-39. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.07.007
技术进展

油脂加氢脱氧催化剂研究进展

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Research advances in hydrodeoxygenation catalysts of lipid

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摘要

综述了油脂HDO的反应机理与催化剂体系,明确脱羧(DCO2)、脱羰(DCO)和直接HDO为主要脱氧路径,后者碳原子经济性更优。催化剂体系中,贵金属催化剂加氢活性高但成本高,且多倾向DCO/DCO2路径;过渡金属催化剂成本低,经负载优化、双金属协同等设计可实现高的转化率与选择性,碳化物、磷化物和氮化物等过渡金属催化剂还能有效规避硫化物催化剂的硫流失问题。最后指出未来需开发低成本非贵金属催化剂、深化机理研究并拓展实际应用,助力能源转型。

Abstract

This review summarizes the reaction mechanisms and catalyst systems of lipid hydrodeoxygenation (HDO),identifying decarboxylation (DCO2),decarbonylation (DCO),and direct HDO as the primary deoxygenation pathways,with the latter exhibiting superior carbon atom economy.In catalyst systems,noble metal catalysts exhibit high hydrogenation activity but are constrained by high cost and a propensity to favor DCO/DCO2 pathways;transition metal catalysts are cost-effective and can achieve high conversion efficiency and product selectivity via structural optimizations,such as support modification and bimetallic synergy.Additionally,transition metal carbides,phosphides,and nitrides effectively mitigate the sulfur loss issue associated with sulfide catalysts.Finally,this review outlines key future research directions:the development of low-cost non-noble metal catalysts,in-depth investigation of reaction mechanisms,and expansion of practical applications—all aimed at facilitating the global energy transition.

Graphical abstract

关键词

油脂 / 加氢脱氧 / 催化剂

Key words

lipid / hydrodeoxygenation / catalysts

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姜雯书,宋雪风,吴志杰,范煜. 油脂加氢脱氧催化剂研究进展[J]. 现代化工, 2026, 46(7): 34-39 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.07.007

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受人口增长与经济发展影响,全球能源需求持续攀升,化石能源在全球能源消费结构中占比超 3/4,燃烧产生的CO2占全球温室气体排放的20%以上[1]。鉴于全球气候变化的严峻挑战、化石能源成本的波动以及资源的渐趋枯竭,开发经济环保的绿色可再生资源意义重大。油脂因结构特殊、资源丰富、可再生等特点,成为最具潜力的石油替代能源。
目前,油脂转化主要有酯交换反应、裂化反应及加氢脱氧(HDO)工艺[2]。HDO技术凭借产物热值高、低温流动性优且可兼容现有石油基设施的优势,成为生物燃料绿色升级的研究热点。因此,以油脂为原料,通过HDO技术制备液体燃料,替代传统石化产品生产燃料及高附加值化学品,成为碳中和目标下的核心技术路径。
催化剂是保障油脂HDO高转化率与高选择性的关键,研发低成本、环境友好、高活性与高稳定性的“绿色催化剂”是亟待解决的难题[3]。本文中综述了油脂加氢脱氧的反应机理,重点介绍了各类催化剂体系,并展望未来方向,旨在为高效HDO催化剂的开发与油脂转化技术的工业化应用提供参考。

1 油脂及其加氢脱氧的概述

油脂是甘油与脂肪酸酯化形成的天然有机物,来源广泛,为生物体重要储能物质与细胞膜组分;其元素以C、H、O为主,碳含量平均78.46%,主要成分为脂肪酸甘油三酸酯,其性质由脂肪酸种类决定。脂肪酸可分为饱和脂肪酸和不饱和脂肪酸。常温下,饱和脂肪酸含量高的油脂多呈固态,反之呈液态。不同来源油脂的脂肪酸组成差异显著。动物脂肪以棕榈酸、油酸为主,植物油则以油酸、亚油酸为主[4](具体组成见表1)。各类脂肪酸碳链长度主要集中在C16~C18区间,与石化柴油理想碳链分布高度匹配。此外,油脂中杂原子S、N含量较低,经脱氧、异构化等工艺处理,可转化为石化燃料的绿色替代品[5]。
加氢脱氧是核心油脂提质工艺,通过催化加氢脱除含氧化合物的氧,转化为高能量密度的烃类燃料[6]。该技术通常在高温高压下进行,常用负载型金属、硫化物及碳化物等催化剂。HDO主要包含含氧化合物吸附活化、氢气解离与C—O键断裂3个关键步骤,产物为直链或异构烷烃,副产水或少量CO/CO2。近年来,通过催化剂与工艺优化,HDO选择性与经济性不断提升,成为生物质向高附加值燃料转化的核心路径之一。

2 油脂加氢脱氧机理

当前,油脂加氢脱氧催化剂种类多样,机理各异。研究机理对提升转化率、优化产物选择性及设计催化剂至关重要。加氢脱氧的主要挑战在于适配原料选催化剂并优化参数与路径。脱羰(DCO)、脱羧(DCO2)与直接加氢脱氧(HDO)是油脂主要的脱氧路径。其中,DCO和DCO2路径通过释放CO、CO2去除氧原子,生成的烷烃比原料少1个碳原子;HDO路径直接生成与原料碳数相同的烷烃,副产物为2分子水。尽管DCO和DCO2路径消耗氢气较少,但HDO路径的碳利用率更高,且不产生温室气体。此外,DCO和DCO2路径生成的CO、CO2可能参与水煤气变换[式(1)]及甲烷化[式(2)、式(3)]等副反应。HDO路径因能完整保留原料碳链并避免产生温室气体,在碳源高效利用与环保性上展现出相较于脱羰、脱羧路径的显著优势。
$\mathrm{CO}_{2}+\mathrm{H}_{2}=\mathrm{CO}+\mathrm{H}_{2} \mathrm{O}$
$\mathrm{CO}_{2}+4 \mathrm{H}_{2}=\mathrm{CH}_{4}+2 \mathrm{H}_{2} \mathrm{O}$
$\mathrm{CO}+3 \mathrm{H}_{2}=\mathrm{CH}_{4}+\mathrm{H}_{2} \mathrm{O}$

3 催化剂体系

加氢脱氧催化剂需具备较高活性、选择性、耐腐蚀性、化学稳定性,且成本较低。如图1所示的设计框架,目前用于油脂加氢脱氧的催化剂主要分为贵金属和非贵金属2类。贵金属可精准调控反应路径;非贵金属储量优势明显,通过结构优化能满足多样反应需求,且与其掺杂的非金属可通过界面作用、电子效应,为催化剂构建新的活性位点。

3.1 贵金属催化剂

贵金属催化剂凭借卓越的加氢活性及对C=O键的特异性吸附能力,在油脂加氢脱氧反应中表现出极高本征活性。目前研究以负载型贵金属为主,其性能发挥依赖金属与载体的协同作用,核心为“氢解离-氢溢出”机制:纳米金属解离氢气,活性氢经载体表面羟基或氧空位传递,与底物反应,见图2[7]。在脂肪酸HDO反应中,含氧底物通过羧基/酯基氧与载体氧空位结合实现吸附活化,随后活性氢物种迁移至吸附位点,引发C—O键断裂并生成水分子,这一机制为不同负载型贵金属催化剂的活性差异与路径选择提供了理论基础。
相同条件下,不同贵金属催化剂活性与选择性差异显著。硬脂酸转化活性顺序为Pt/C>Ru/C>Pd/C>Rh/C,Pt基活性最高且倾向DCO/DCO2路径。Jeong等[8]研究Pt/Al2O3在380℃下催化棕榈油加氢脱氧,结果显示DCO/DCO2路径占主导,C15+C17烷烃质量收率达68.0%,HDO路径生成的C16+C18烷烃质量收率仅7.0%~10.2%。Sánchez-Cárdenas等[9]用Pt/γ-Al2O3催化油酸,n-C17产率超95%,进一步证实Pt基催化剂对DCO/DCO2路径的偏好。Pd、Ru基催化剂活性略低于Pt,但DCO路径优势明显。Mohammed等[10]采用Pd/AC催化油酸HDO,转化率超90%,n-C17产率达85%~90%。Cao等[11]制备Pd/γ-Al2O3催化剂,产物中HDO/DCO比例<0.1,表明Pd基脱氧路径以DCO为主。Ali等[12]发现Ru负载于亲水介孔碳载体上时,对脱羰过程的C—C键断裂选择性高,催化微藻油总烷烃收率达99.6%,其中十七烷收率达92.8%,且气体产物中检测到的甲烷,经反应机理推测源于脱羰生成的CO经甲烷化副反应转化,进一步证实Ru催化剂通过DCO路径实现脱氧的反应本质(图3)。
载体性质对贵金属催化剂的分散性、活性位点分布及路径选择性具有关键调控作用,合理设计载体可进一步优化催化性能。Ma等[13]设计并制备SAPO-11、TiO2-MoOx、ZIF-67/5A复合载体负载Pt催化剂,用于微藻油加氢脱氧。其中ZIF-67/5A复合载体展现出协同增效作用:ZIF-67高比表面积与丰富孔结构保障Pt纳米颗粒均匀分散,沸石5A的择形吸附能力与酸性位点则精准调控反应物活化与产物选择性(图4),二者协同使催化剂在320℃、2 MPa条件下,对油酸/棕榈酸的转化率达95%,C17烷烃选择性稳定在91%~94%。
活性组分负载量也会显著影响催化性能。Fangkoch等[14]系统研究了Pt负载量对Pt/MoO2催化剂催化甘油三酸酯HDO性能的影响:低负载量(质量分数0.5%)时,活性位点不足导致反应速率慢、中间产物积累多,柴油馏分收率仅为38.2%;高负载量(质量分数2%)会使Pt颗粒团聚、堵塞载体孔道、酸位点过强,引发异构化副反应,柴油馏分收率降至45.6%。综合来看,1% Pt/MoO2为最佳负载量,在适度酸位点作用下,甘油三酯转化率达100%,柴油和汽油馏分总收率为56.4%,且连续反应50 h后活性无明显衰减。
此外,金属氧化物助剂修饰可进一步优化贵金属的电子结构与反应路径。Cao等[15]制备MoOx-Ru/C催化剂,利用MoOx对Ru的电子修饰作用构建Mo-Ru界面,促进氢溢流,降低C—O键断裂能垒,同时,MoOx表面的Brønsted酸促进脱水,与Ru加氢协同强化HDO路径,催化硬脂酸甲酯实现77%的C18选择性。

3.2 过渡金属催化剂

以Ni、Co、Mo为代表的过渡金属催化剂,凭借成本优势及可调变的催化特性,在加氢脱氧领域具有重要应用潜力。

3.2.1 还原态过渡金属催化剂

还原态过渡金属催化剂以零价金属(如Ni0、Co0)或低价金属氧化物为核心活性组分,主要通过金属位点的加氢活性与载体/助剂的酸性位点协同,实现油脂中C=O键、C—O键的断裂,优势在于无需预硫化处理,产物无硫污染风险,是当前过渡金属HDO催化剂的主流研究方向。
Ni是研究最广泛的单金属组分,兼具高加氢活性与经济性。Papageridis等[16]研究表明,Ni基催化剂的性能与载体密切相关:在Ni/ZrO2、Ni/γ-Al2O3、Ni/SiO2催化剂中,ZrO2因具有四方相结构与氧空位,对NiO的分散性最优(Ni颗粒粒径约 8 nm),表面含弱、中、强3类酸位点,高效活化棕榈油中的C=O与C—O键,实现棕榈油转化率96%、C15~C18烷烃收率88%,催化效果显著优于另外2种载体。Torres-Bujalance等[17]研究Ni负载量的影响,随Ni负载量从质量分数5%增至8%,Ni颗粒因团聚分散性下降(晶体尺寸从10 nm增至14 nm),但强金属-载体相互作用使部分弱酸转化为强酸。当Ni负载量为8%时,因活性位点总量增加,液体产物总收率提升至73.1%,且异构烷烃/正构烷烃比值达0.92,更符合柴油燃料对低温流动性的要求。
此外,制备方法也会影响催化剂性能,廖正江[18]采用浸渍法制备Ni/γ-Al2O3催化剂,因Ni颗粒分布不均,月桂酸甲酯转化率仅77.50%,烷烃总选择性71.0%(其中主产物C11烷烃选择性50.10%);而Chen等[19]采用柠檬酸辅助浸渍法,利用螯合作用抑制颗粒团聚,同时通过脱铝作用调控孔结构与酸性,提高活性位点数量与利用率,月桂酸甲酯转化率提升至82.87%,烷烃总选择性达77.0%,C11烷烃选择性提升至60.02%。
除Ni外,Co基催化剂抗烧结稳定性突出,Li等[20]设计的Co@NC核壳结构催化剂,通过多孔碳层对Co纳米颗粒的包覆(图5),凭借碳层的疏水保护抑制Co的烧结与氧化,同时多孔碳载体表面的Lewis酸性位点与Co0活性中心形成协同促进加氢脱氧与加氢脱羧反应,总烷烃选择性超90%。
双金属协同可通过电子效应、几何效应与协同吸附提升催化活性与选择性,接近贵金属水平。郭效博等[21]制备的Ni-Fe合金中,Fe使Ni的d带中心下移,电子从Fe向Ni转移,增强C—O吸附与氢解离活性,并增加表面L酸位点,使硬脂酸催化中C18烷烃选择性达93.5%,远超单金属Ni的62%。Guo等[22]发现γ-Al2O3与Ni-Fe合金形成强SMSI效应,260℃温和条件下实现硬脂酸完全转化,C17烷烃选择性达96.2%,优于其他载体。Zhao等[23]开发的NixMoy/ZrO2催化剂,Mo向Ni转移电子强化C—O键断裂,同时ZrO2氧空位活化底物,协同促进直接HDO路径,棕榈酸甲酯转化率达99.4%,烷烃选择性95.0%,MPA的加氢脱氧路径如图6所示。该催化剂还可用于热解油提质,产物接近生物柴油标准。
非负载型过渡金属催化剂可减少载体与活性组分间不良相互作用的特性,是重要研究方向。孙伟倩[24]制备的Ni2Nb0.7催化剂,Nb以NbOx形式均匀分散,有效抑制Ni颗粒团聚,同时NbOx提供适度Brønsted酸促进脂肪醇脱水,与Ni加氢协同强化HDO,棕榈酸甲酯转化率达99.94%,连续反应100 h 无明显失活。Qian等[25]开发Ni1Co1-600合金催化剂,Ni与Co间的电子转移使双金属位点对羧基形成双齿桥构型吸附(图7),通过协同配位羧基中的2个O原子,显著削弱C—O键,提升羧基活化效率。在220℃、2 MPa H2的条件下,该催化剂催化棕榈酸转化率达99%,烷烃选择性97%。

3.2.2 硫化物过渡金属催化剂

硫化态过渡金属催化剂在高温高压下具有出色的稳定性,其“金属-硫”协同位点可同步促进氢解离和C—O键断裂,这种双功能特性是多数非硫化催化剂不具备的。
Long等[26]制备的Ni/MoS2@BNC催化剂中,MoS2纳米片垂直生长于BNC表面,其边缘作为HDO活性中心,高效解离H2并活化C—O键;而Ni通过与MoS2形成Ni-Mo-S活性相,调控Mo电子态,提升氢传递效率,实现脂肪酸C18烷烃选择性94.6%。即使在无Ni的MoS2@BNC催化剂中,脂肪酸转化率仍达96.45%,证实硫化态催化剂的高本征活性。然而,硫化物催化剂存在硫流失导致失活及H2S污染风险,因此,开发无需预硫化、无硫流失风险的替代催化剂,成为推动其在绿色柴油生产中可持续应用的重要方向。

3.2.3 碳化物、磷化物和氮化物过渡金属催化剂

过渡金属碳化物、磷化物与氮化物是极具潜力的非贵金属催化剂。它们不仅规避贵金属成本瓶颈,凭借独特电子作用与晶体调控,兼具高活性、稳定性与抗中毒性,还能有效避免硫化物催化剂易出现的硫流失问题,保障反应持续性与产物纯度。
碳化物过渡金属催化剂中碳插入金属晶格提升d轨道电子密度,呈现类贵金属性能。1973年 Michel Boudart团队[27]证实碳化钨表面电子结构经碳修饰后,对H2的解离能力与Pt相当,为碳化物在催化领域的应用奠定基础。Tirumareddy等[28]研究发现,NiMo碳化物中由于碳掺杂提高了活性位点分散与稳定性,诱导生成高活性β-Mo2C相,通过Mo—C键降低Mo的d带中心密度,既增强C—O键断裂活性,又削弱金属对硫的吸附强度,最终实现生物原油脱氧效率65.2%,C15~C18正构烷烃占液体产物的80%以上。
过渡金属磷化物性能源于“金属加氢位点”与“P-OH酸位点”的协同,其中镍磷化物是研究最深入的体系。在Ni2P催化剂中,Ni0位点解离H2,P-OH基团形成Brønsted酸位点活化含氧有机物;同时,活性氢物种可减少积碳,避免催化剂失活。金属比例影响活性位点的分布,Zhang等[29]发现SiO2负载CoxNi1-xP催化剂中,Co/Ni=3/5时,Ni的高加氢活性与Co对C—C键的稳定作用形成最佳协同,最终油酸转化率达98%,柴油馏分(C15~C18)选择性92%;而当Co/Ni>1或<0.5时,均因加氢活性与选择性失衡导致目标产物收率下降。
过渡金属氮化物通过金属-氮强相互作用调控d电子态,表面氮空位为高效脱氧位点,氮原子优化晶格结构,增强抗积碳能力。Zhao等[30]制备的Ni2Mo3N催化剂,氮原子占据晶格间隙抑制颗粒团聚,增加活性位点暴露,同时N与Ni、Mo电子相互作用增强H2解离,抑制中间体聚合。实现棕榈酸甲酯转化率95.4%,十六烷选择性85.3%,60 h连续反应后转化率仅下降13%,积碳量仅3.5%,展现出优异的长期稳定性。

4 总结与展望

在全球能源转型及“双碳”目标驱动下,油脂凭借资源丰富、碳链适配等优势,成为石油替代能源的重要选择,而加氢脱氧技术产物性能优异,成为油脂制备生物燃料的核心工艺。本文中综述了油脂HDO的反应机理与催化剂体系,明确脱羧(DCO2)、脱羰(DCO)和直接加氢脱氧(HDO)为主要脱氧路径,其中HDO路径因碳原子经济性高和环境友好型更具优势。催化剂体系中,贵金属催化剂(如Pt、Pd、Ru基)虽加氢活性高,但成本较高且多倾向DCO/DCO2路径;过渡金属催化剂(如Ni、Co、Mo基)成本低,通过负载优化、双金属协同(如Ni-Fe、Ni-Mo)及非负载型设计,可实现高转化率与选择性,其中硫化物催化剂存在硫流失问题,而碳化物、磷化物、氮化物催化剂则兼具高活性与稳定性,有效规避上述缺陷。
未来研究需聚焦3方面:一是开发低成本、高稳定非贵金属催化剂,进一步优化双金属协同及载体调控策略;二是深化反应机理研究,精准调控催化剂活性位点,推动HDO路径主导反应;三是拓展催化剂在实际复杂油脂原料中的应用,结合工艺优化,实现生物燃料的绿色、高效规模化生产,助力全球能源转型。

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