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二氧化碳加氢制甲烷镍基催化剂的研究进展

张倩 ,  薛鹏 ,  郝永杰 ,  李奕川 ,  董斌 ,  刘宾 ,  于英民 ,  柴永明

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (6) : 19 -24.

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现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (6) : 19-24. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.06.004
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二氧化碳加氢制甲烷镍基催化剂的研究进展

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Recent advances on Ni-based catalysts for methanation of CO2 by hydrogenation

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摘要

阐述了镍基催化剂在二氧化碳加氢制甲烷反应中的作用机理，系统总结了近年来镍基催化剂在该领域的研究进展，通过分析金属-载体相互作用、助剂调控及制备方法优化对催化剂甲烷化性能的提升作用，多尺度揭示了催化活性提升的本质规律，为镍基催化剂的高效构筑提供理论参考与设计策略，助力推动二氧化碳加氢制甲烷技术的工业化应用进程。

Abstract

The mechanism of nickel-based catalysts in the reaction of carbon dioxide hydrogenation to methane was described.The research progress of nickel-based catalysts in this field in recent years was systematically summarized.By analyzing the metal-support interaction，promoter regulation and preparation method optimization，the improvement of methanation performance of catalysts was revealed.The essential law of catalytic activity improvement is revealed at multiple scales，which provides theoretical reference and design strategy for the efficient construction of nickel-based catalysts and promotes the industrial application process of carbon dioxide hydrogenation to methane technology.

Graphical abstract

关键词

二氧化碳加氢 / 甲烷 / 镍基催化剂 / 高效

Key words

CO2 hydrogenation / methanation / Ni-based catalysts / high efficiency

Author summay

张倩（2001-），女，硕士生，研究方向为工业催化，。

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张倩,薛鹏,郝永杰,李奕川,董斌,刘宾,于英民,柴永明. 二氧化碳加氢制甲烷镍基催化剂的研究进展[J]. 现代化工, 2026, 46(6): 19-24 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.06.004

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由于农业、工业、交通、建筑及土地利用等不同行业的大量排放，大气中CO2含量不断增加。CO2的过量排放加剧了地球温室效应，引发极端天气频繁出现，对全球生态系统和人类社会经济活动造成严重影响。为了应对这一情况，可以采取以下3种途径进行碳减排：一是从源头进行控制的“无碳技术”，重点在于大力发展绿色可再生能源，例如氢能、风能以及绿色碳汇；二是从过程进行控制的“减碳技术”，旨在提高现有工业和消费过程的能效，减少排放；三是从末端进行控制的“去碳技术”，通过CO2的捕集封存与利用技术来实现减排，目前已得到广泛应用，并且碳捕集后的利用尤其重要。CO2资源化利用主要包括矿化利用、生物利用、化学利用，其中化学利用可以生成具有高经济价值与广泛应用前景的化学品及燃料，是CO2资源化利用的有效途径[1]。如今全球能源向清洁化、低碳化发展，发展氢能产业成为当前世界能源技术变革的重要方向，采用绿电电解水制绿氢技术日益成熟，绿氢产能日渐增加。因此将CO2加氢转化为化学品及能源，如甲醇、甲烷、甲酸及其他高附加值产品具有良好潜力[2]，其中，CH4具有储存氢气的功能以及可以利用现有管道运输、作为天然气成分应用广泛等优势，引起广泛关注[3]。因此，CO2加氢制甲烷（CO2甲烷化）是实现“双碳”目标十分有前景的途径，而这个过程最重要的因素是催化剂。
1902年，法国化学家Paul Sabatier首次发现镍粉可以催化CO2转化为甲烷（被称为Sabatier反应），此后CO/CO2加氢制甲烷经历了100多年的研究，已经形成了一套相对比较成熟的催化体系。CO2加氢制甲烷反应会大量放热，因此低温有利于反应进行，但动力学限制了其低温活性。因此，开发设计低温高甲烷化活性与稳定性的催化剂具有重要意义。目前研究较多的催化剂有贵金属催化剂Ru、Rh、Pt、Pd、Au等和非贵金属催化剂Ni、Co、Fe、Mo等[4]。贵金属催化剂活性较高，能够高效地促进各类化学反应的进行。然而其价格高昂，在自然界中的储量极为稀少，严重限制了它们在大规模工业生产中的应用。而非贵金属催化剂由于价格低廉、储量大得到了广泛应用，尤其是Ni基催化剂，展现出极高的甲烷化活性和选择性，能够高效地推动甲烷化反应的进行，是工业上最常用的甲烷化催化剂。然而Ni基催化剂在甲烷化过程中高温易烧结和失活，低温下活性差，这在一定程度上限制了Ni基催化剂进一步的应用，针对这些问题，本文中对目前Ni基催化剂的CO2加氢甲烷化反应路径进行了介绍，为提高催化剂的低温性能，重点阐述了改善催化剂性能的方法，包括载体、助剂以及制备方法，并对Ni基催化剂的设计与优化进行了展望。

1 CO2甲烷化反应机理

甲烷化反应的进行必须先活化CO2、解离H2。然而，CO2是C的最高氧化态，C—O键能高达803 kJ/mol，因此活化CO2需要大量能量，通常情况下，必须借助特定的催化剂才能有效促进CO2转化。由于催化剂的活性和成本限制，甲烷化工业化应用受到一定的限制，深入理解CO2加氢甲烷化的反应机理对于优化催化剂设计以及改进甲烷化工艺至关重要。CO2加氢甲烷化反应的机理复杂，受多种因素的影响，包括催化剂的类型、助剂、载体、反应温度和晶粒尺寸等。热力学表明较低的反应温度更有利于CO2加氢甲烷化，然而，低温动力学限制了CO2加氢甲烷化反应的速率。因此，开发具有低温高活性、高稳定性的催化剂是CO2转化为甲烷高效进行的关键。
目前CO2加氢甲烷化反应的机理可以分为2种，第一种为CO途径，即活化的$\mathrm{CO}_{2}^{*}$可以解离成CO*和O*，形成的CO*进一步解离成C*，H2吸附在活性金属的活性位点上形成活化$\mathrm{H}_{2}^{*}$，随后解离为活化H*原子，C*继续和活化H*原子生成CH4，而O*可以与H*反应生成H2O。第二种为甲酸途径即活化的$\mathrm{CO}_{2}^{*}$首先转化为HCOO*，然后氢化为甲酸（HCOOH），最后加氢形成CH4。可能的反应途径如反应（1）和（2）所示。
$\mathrm{CO}_{2} \longrightarrow \mathrm{CO}+\mathrm{O} \longrightarrow \mathrm{CH}_{4}+2 \mathrm{H}_{2} \mathrm{O}$
$\begin{array}{c} \mathrm{CO}_{2}+\mathrm{H}_{2} \longrightarrow \mathrm{HCOOH} \longrightarrow \mathrm{HCOO}+\mathrm{H} \longrightarrow \\ \mathrm{CH}_{4}+2 \mathrm{H}_{2} \mathrm{O} \end{array}$
Machado-Silva等[5]研究了负载在海泡石上镍铈基催化剂的甲烷化反应机理，研究发现，在无Ce催化剂中，甲烷化通过CO2解离成CO物种进行，这些中间体在H2引入后直接氢化为CH4。Xu等[6]证实了Ni/ZrO2催化剂上的CO2甲烷化遵循甲酸盐途径，CO*是副产物而不是中间产物，在H2/CO2混合气体下，150℃以下形成了碳酸氢盐物种，随着温度的升高，碳酸氢盐物质随着HCOO*的形成而消失，之后HCOO*的峰在310℃时完全并消失形成了CH4物种。该结果表明CH4的形成是由HCOO*物质在Ni/ZrO2催化剂上进行CO2甲烷化而产生的。而CO*倾向于在Ni/ZrO2表面形成，然后随着反应温度的升高而释放，而不是作为中间体进一步加氢成CH4，该过程如图1所示。

2 负载型Ni基催化剂

目前Ni基催化剂多为负载型催化剂，常见的载体有氧化物载体、碳基载体以及新型载体。其中氧化物载体有Al2O3、CeO2、SiO2、TiO2、ZrO2等，碳基载体有碳纳米管，新型载体有MOFs材料、水滑石材料、沸分子筛及膨润土等。

2.1 氧化物载体

由于氧化物独特的结构和电子特性，被广泛用于催化剂载体材料。Al2O3具有多孔性结构，能提供充足的活性表面，从而大幅提升反应速率，且具有价格低廉、比表面积大等优点，这些特性使得氧化铝成为理想的催化剂载体材料。Li等[7]将不同尺寸的Ni纳米颗粒封装在γ-Al2O3壳结构中制备了一系列Ni@Al2O3-n催化剂，如图2所示。结果发现具有中等尺寸Ni纳米颗粒（平均尺寸为7.6 nm）的催化剂在260℃时CO2完全转化，并表现出优异的抗积碳性能。
CeO2中的Ce具有独特的电子层结构，Ce3+和Ce4+可以在一定条件下相互转化，这使得CeO2具有较强的氧化还原能力，能够在反应中提供丰富的活性位点，从而提高催化反应效率。Tang等[8]发现一锅法制备的由Ce-MOF前驱体衍生的Ni/CeO2催化剂在CO2加氢甲烷化反应中表现出卓越的催化活性。Ni可以部分嵌入到铈晶格中形成Ce1-xNixO2-y固溶体和氧空位，从而显著提升了催化剂的甲烷化性能。350℃时，Ni负载量为质量分数15%的催化剂具有最大数量的氧空位，CO2转化率为82%，CH4选择性接近100%。
SiO2作为一种常见的无机材料，来源广泛且成本较低，平均孔径和比表面积易于调节。赵玺乐等[9]采用柠檬酸络合法制备了一系列NiO-La2O3/SiO2催化剂，发现这些催化剂均表现出较高的甲烷化反应活性，其中Ni负载量为质量分数10%的催化剂在450℃下，CO2转化率和CH4选择性分别为59.3%和60.8%，表现出最佳的甲烷化反应性能。ZrO2因表面丰富的活性位点、碱性位点以及Zr4+与O2-构成的酸碱电子对和氧空位，展现出较高的催化活性、良好的热稳定性及抗积碳等优异性能。Zhou等[10]合成了一种反相ZrO2/Ni催化剂，见图3。该反相催化剂中大量的Ni提供了较强的H2解离能力以及氢溢出效应，产生了更多的氧空位，低温下具有非常优异的催化性能，在200℃时实现了92%的CO2转化率和100%的CH4选择性。

2.2 碳基载体

近年来，碳纳米材料因独特的导热性和稳定性以及可调的表面化学结构而受到关注。其中，碳纳米管是一种新型碳材料，具有比表面积大、孔隙结构丰富的特点，能够提供更多的活性位点，并且展现出卓越的导热性能，能够在CO2加氢甲烷化等放热反应中实现热量的高效传递。此外，碳纳米管还可以与贵金属形成复合材料，表现出良好的协同效应，有利于进一步提升催化性能，是CO2加氢生产甲烷的理想载体。Romero-Sáez等[11]探究了Ni/Zr/CNT催化剂在CO2甲烷化反应中的反应性能，发现该催化剂在甲烷化反应中表现出较高的活性，350℃时CO2转化率为50%，且在50 h内保持恒定，没有明显的失活，CH4的选择性也保持不变，约为95%。TEM发现，NiO纳米颗粒沉积在ZrO2纳米颗粒的表面或旁边，增加了Ni-ZrO2界面的范围，从而提高了催化性能。

2.3 新型载体

新型载体主要有MOFs材料、水滑石材料、分子筛及膨润土等，这些材料可以使金属活性组分高度分散，进而提高催化剂的活性和稳定性。水滑石具有层状结构，经过适当的热处理（如煅烧）后可以形成具有高比表面积的多孔材料，提高活性组分的分散性，从而提高了催化剂的催化活性。
Ren等[12]设计了4种不同形态的水滑石衍生的Mg-Al载体。结果表明，具有“玫瑰状”结构的Mg-Al水滑石负载的Ni催化剂具有较高的碱度和良好的Ni分散性，表现出优异的CO2转化率（83.5%）和较高的CH4选择性。此外，泡沫镍和泡沫铜等新型材料具有高导热性、丰富的通道等优点，可以减缓反应中局部热点的产生，防止催化剂失活。Tang等[13]以泡沫镍为载体制备了CeAlOx/Ni/Ni-foam反相催化剂，CeAlOx/NiO复合材料在泡沫镍骨架上呈现蜂窝状纳米片外观。该催化剂在低温下表现出优异的甲烷产率，还显示出优异的耐水性，在240℃下具有超过80%的CO2转化率以及超过98.6%的CH4选择性，如图4所示。另外，其他性能优异的催化剂如表1所示。

3 催化剂性能的优化策略

3.1 载体效应

通常，载体对催化剂活性的影响体现在金属-载体相互作用（MSI）的强度以及载体的碱度与氧空位上。适当的MSI可以稳定活性金属，提高金属氧化物的还原性，丰富的碱性位点及氧空位可以促进反应分子的吸附与活化，提高CO2加氢甲烷化效率。Li等[21]发现，适当强度的金属-载体相互作用可以提高催化剂CO2加氢甲烷化反应的催化性能，Fe与CeO2的强相互作用促进了CO2的活化，但H2的活化较弱，从而导致CO2的加氢活性较差，而Ni/CeO2上弱的金属-载体相互作用有利于H2的活化，进而促进了CO2的加氢甲烷化活性。
载体的颗粒尺寸以及活性金属纳米颗粒或载体的形态特征均对催化剂中金属-载体相互作用强度具有显著的调控作用。Pu等[22]研究了不同形貌Ni/CeO2催化剂的强金属-载体相互作用（SMSI）。实验结果表明，不同形貌的催化剂在甲烷化反应中表现出不同的催化性能，具有纳米八面体和纳米立方体结构的CeO2负载的Ni颗粒受强相互作用影响最大，CO2加氢活性最高。此外，Zhang等[23]通过在催化剂中加入La来调节CeO2载体的中等强度碱性位点来促进Ni基催化剂上的CO2甲烷化。结果发现引入La物种会在La-Ce-O固溶体表面生成La2O2CO3，相比未掺杂La的Ni/CeO2催化剂，提高了载体表面碱性位点和氧空位的含量，增强了吸附活化CO2的能力。因此从催化剂载体角度优化催化剂性能是一个重要的方式，通过选择富含碱性位点与氧空位的载体材料、精确调控孔结构、优化金属与活性组分的相互作用强度以及开发新型复合载体等策略，能够显著提升催化剂的活性和稳定性。

3.2 助剂

在Ni基催化剂中添加助剂也是优化催化性能的重要策略，不仅可以有效改善活性组分在催化剂表面的分散，还可以调控金属与载体之间的相互作用，从而提高催化剂的甲烷化性能。目前，Ni基催化剂体系常用的助剂主要有碱土金属（如Mg、Ca）、过渡金属（如Mn、Fe）及稀土金属（如Ce、La）等。金属助剂及其化合物可以通过改变Ni的分散程度和周围电子环境提高催化剂CO2甲烷化反应活性和稳定性，且能够在较温和的反应条件下进行催化反应，这使得它们在工业催化领域得到了广泛应用。郭潇东等[24]将Mn作为助剂掺入Ni/Sm2O3-CeO2/Al2O3催化剂，结果发现MnOx的引入使催化剂在低温（225℃）下表现出更优异的性能，CO2转化率达到68%，CH4选择性达到100%，且在100 h内具有良好的稳定性。这主要是由于MnOx加入形成的复合助剂结构MnOx-Sm2O3-CeO2具有强相互作用，增加了催化剂氧空位和碱性位点的浓度，促进了CO2的吸附和活化。Daroughegi等[25]研究了助剂（Zr、Ce、La和Mo）对Ni/Al2O3催化剂CO2甲烷化反应活性的影响。其中，Ce的加入最大程度上提高了Ni在Al2O3载体上的分散程度，且Ce可以向活性组分Ni提供电子，使其d轨道电子云密度增加，增强对反应物H2的吸附与活化能力，显著提高了催化剂的性能。在350℃下，25% Ni-5% CeO2/Al2O3催化剂的CO2转化率为76.4%，CH4选择性达到99.1%。此外，Fu等[26]发现在Ni/CeO2催化剂中引入Al显著提高了催化剂的低温CO2甲烷化性能。当Al/Ce摩尔比为0.1时，催化剂在240℃时的CO2转化率和CH4选择性分别为88.83%和99.96%。适量Al的加入不仅增加了催化剂的比表面积，而且使金属Ni载体之间保持了中等强度的相互作用，从而促进了活性金属Ni物种的形成。此外，Al的加入使得氧空位浓度增加，促进了大量羟基的产生，从而促进了CO2的活化和H2的解离。
除了上述助剂外，乙二胺（EDA）也能够提高催化剂的甲烷化活性。乙二胺能够与Ni2+发生络合反应形成稳定的配合物，从而在催化剂的制备过程中稳定Ni2+，防止发生团聚，有利于维持活性组分的分散性。Zhao等[27]通过络合法制备了一系列Ni/CeO2催化剂，发现该催化剂在低温下具有优异的甲烷化性能。在225℃下，Ni/CeO2-EDA催化剂表现出优异的催化性能，CO2转化率高达84%，CH4选择性高达98%。乙二胺的引入有效减小了Ni颗粒的尺寸，提高了Ni在载体上的分散性，从而显著提高了催化剂的反应性能，如图5所示。通过准确筛选助剂种类、调控其电子效应与几何效应以及优化掺杂量，实现活性、选择性与稳定性的协同提升，为高效催化剂的开发提供理论指导与技术支撑。

3.3 制备方法

催化剂的不同制备方法会影响活性金属的分散性和金属与载体之间的相互作用，进而导致催化性能的差异。常见的催化剂制备方法有浸渍法、共沉淀法、溶胶-凝胶法、水热法和沉积-沉淀法等。Ullah等[28]比较了微流控合成方法与简单共沉淀方法制备的催化剂的催化性能，结果表明，微流控合成方法制备的Ni/CeO2催化剂CO2转化率为80%，显著超过简单共沉淀方法制备的催化剂的9.14%。微反应器技术促进了Ni更均匀分散，从而减小了粒径，改善了Ni-CeO2的相互作用，并且该技术合成的催化剂碱性位点和氧空位数量增加，具有更好的性能。
此外，在催化剂的制备过程中引入等离子体辅助技术能够显著提升催化剂在甲烷化反应中的性能。Nguyen-Quang等[29]利用该技术辅助制备了一系列Ni15Fe1（Mg，Al）Ox@3P123催化剂，如图6所示。研究表明等离子体处理可以显著提高催化剂活性金属的分散度，使催化剂在160℃时表现出85.5%的转化率和接近100%的选择性，具有优异的低温甲烷化活性。Zhang等[30]开发了双金属NiFen/（Mg，Al）Ox催化剂，结果发现，在等离子体催化系统中，较高的外加电压、较低的气体流速和较高的气体比有利于CO2选择性加氢为CH4，从而有力提升了催化剂的催化活性，其中，NiFe0.1/（Mg，Al）Ox-800催化剂具有良好的性能，CO2转化率高达84.7%，CH4选择性接近100%。由此可见，催化剂的制备方法直接影响活性组分的分散性，是调控催化剂性能的关键环节。通过精准调控活性组分的分散状态、载体的物理化学性质（如孔结构、比表面积）及活性中心的构建方式，且采用等离子体或其他辅助技术可显著提升催化剂的活性、选择性与稳定性，为工业化催化剂的设计提供新思路。

4 结论与展望

将CO2转化为甲烷对于碳减排具有重要意义，但此过程需要消耗大量能量，无论是提高CO2的转化率还是增加CH4的产量，研发高性能催化剂已然成为当下亟待解决的问题。本文中以CO2加氢甲烷化的反应机理为起点，阐述了目前CO2加氢甲烷化反应在Ni基催化剂上的机理，旨在加深对甲烷生成机制的理解，为构筑高效稳定的催化剂体系奠定坚实的理论基础。然后，总结了不同载体负载的Ni基催化剂在CO2甲烷化中的应用。最后，重点指出了催化剂反应性能的优化策略，旨在为构筑低温高效的Ni基催化剂提供有效的途径。
一方面，通过选择富含碱性位点与氧空位的载体材料并对载体结构与缺陷进行调控，可以有效增强活性组分的分散性以及对反应物的吸附活化能力。另一方面，结合助剂性质合理选择助剂种类，通过调控负载量与分散度，实现对活性中心电子结构的调控，并辅以科学先进的制备方法与辅助技术等策略，能够显著提升催化剂的活性与稳定性。
综上所述，为了推动CO2甲烷化技术的持续进步，未来的研究应聚焦于催化剂合成策略的优化，旨在开发出具有更高活性、选择性和长期稳定性的催化剂，以推动CO2的资源化利用，助力全球能源结构的绿色转型。

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基金资助

国家自然科学基金项目(22278440)

国家自然科学基金项目(52274308)

国家自然科学基金项目(U22B20144)

山东省重大科技创新工程项目(2024CXGC010408)

山东省重大科技创新工程项目(2025ZLGX08)

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