现代化工

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (4) : 129-134. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.04.022

科研与开发

Pt负载硫改性氧化铝用于乙烯低温催化氧化研究

李雨凡 ¹ ,
王晨 ¹ ,
卢静 ¹ ,
郭武杰 ² ,
康雪 ³^,^*

作者信息 +

Research on low-temperature catalytic oxidation of ethylene over Pt supported on sulfated alumina

LI Yu-fan ¹ ,
WANG Chen ¹ ,
LU Jing ¹ ,
GUO Wu-jie ² ,
KANG Xue ³^,^*

Author information +

文章历史 +

Received		Published
2025-11-19		2026-04-20
Issue Date	Revised Date
2026-04-16	2025-11-19

PDF (2020K)

摘要

Pt基催化剂具有低温乙烯氧化能耗低、效率高的特点,可降低乙烯对环境与健康的危害。然而,Pt/γ-Al₂O₃因载体表面化学惰性而常表现出不足的低温活性。通过硫酸改性氧化铝载体并负载Pt,系统考察其对低温乙烯氧化的影响与原因。结果表明,硫以硫酸根形式分散于载体表面,同时不改变载体的孔结构与晶相骨架。原位红外光谱表明硫酸根促进乙烯氧化的本质在于表面硫酸盐显著抑制甲酸盐等中间体的积累。另外,Pt/Al-2.3S表现出长时稳定以及对水汽扰动的可逆恢复能力,为在惰性载体上实现Pt催化剂的低温高效乙烯氧化提供了改性策略。

Abstract

Pt-based catalysts exhibit low energy consumption and high efficiency in low-temperature ethylene oxidation,which can reduce their hazards to the environment and human health.However,Pt/γ-Al₂O₃ often shows insufficient low-temperature activity due to the chemical inertness of the support surface.In this study,alumina support was modified with sulfuric acid,followed by Pt loading,and the effects and underlying mechanisms of this modification on low-temperature ethylene oxidation were systematically investigated.The results demonstrate that sulfur is dispersed on the support surface in the form of sulfate ions,without altering the pore structure and crystalline framework of the support.In-situ Fourier transform infrared (FT-IR) spectroscopy reveals that the essential role of sulfate ions in promoting ethylene oxidation lies in the significant inhibition of the accumulation of intermediates such as formate species by surface sulfates.Additionally,the Pt/Al-2.3S catalyst exhibits long-term stability and reversible recovery capability against water vapor disturbance.This work provides a modification strategy for achieving efficient low-temperature ethylene oxidation over Pt catalysts supported on inert carriers.

Graphical abstract

关键词

乙烯 / 硫酸改性 / 氧化铝 / Pt / 低温催化

Key words

ethylene / sulfuric acid modification / aluminum oxide / Pt / low-temperature catalysis

引用本文

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李雨凡,王晨,卢静,郭武杰,康雪. Pt负载硫改性氧化铝用于乙烯低温催化氧化研究[J]. , 2026, 46(4): 129-134 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.04.022

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挥发性有机物(VOCs)是一类重要的大气污染物,对环境质量和人体健康均构成严重威胁^[1-3]。其中,乙烯广泛应用于工业生产过程中,但低浓度下的乙烯也会造成环境污染和资源浪费^[4-6]。乙烯氧化方法通常需要在高能耗条件下实现乙烯的有效去除^[7],低温催化氧化法被认为是在现实条件下去除乙烯较为高效且绿色环保的技术途径^[8-10]。

铂(Pt)贵金属催化剂因其优异的催化活性而受到广泛研究^[11-12]。Pt基低温乙烯催化剂乙烯去除遵循MvK(Mars-van Krevelen)机理^[13-14]。其中氧空位是活化氧的活性位点,Pt是乙烯的吸附位点且促进氧的活化,从而促进C—H键的断裂。因此,Pt负载到活性载体(比如CeO₂或者MnO₂载体)表面后,发现其具有优异低温乙烯催化活性。Wei等^[15]研究了负载Pt的改性八面体CeO₂的催化氧化性能,发现其在25℃条件下能维持99.9%的乙烯转化率50 h。然而,Pt与这些活性载体之间可能形成强金属-载体相互作用(SMSI),从而导致Pt物种被包埋,减少其暴露表面积并降低催化效率。

为提高贵金属的利用率,将Pt负载于惰性载体(如Al₂O₃载体)以抑制包埋效应是一种行之有效的做法。但问题在于,由于氧化铝缺乏活性氧物种或氧空位,Pt/Al₂O₃体系通常在室温下表现较低的乙烯催化活性^[16-17]。为此,发展适用于惰性载体的新型改性策略成为提升Pt/Al₂O₃低温催化性能的关键突破口。近年来,研究表明通过硫改性能够引入表面酸性位点或调控电子结构,从而在一定程度上促进氧气活化与C—C/C—H键的断裂反应^[18-19]。Dun等^[18]研究了硫酸浸渍法改性SmMn₂O₅表面的Pt⁰-MnSO₄活性中心,将90%丙烷转化的反应温度由318℃下降至225℃,C-C键断裂促进了丙烷的转化。Xu等^[19]研究了负载Pt的AlSO_x载体,加强氧气在Pt位点上活化能力,使丙烷的表观活化能从112.4 kJ/mol降低到72.0 kJ/mol。然而,目前鲜有研究报道了Pt负载到含有硫酸盐氧化铝用于低温乙烯催化氧化。因此,系统考察Pt负载于含硫酸根的氧化铝,不仅可拓展硫改性策略的应用边界,还能在保留惰性载体抑制包埋与高分散优势的同时弥补其活性氧不足,为Pt/Al₂O₃低温乙烯催化氧化提供一条可行的新路径。

为此,本文通过不同浓度硫酸溶液处理γ-Al₂O₃,得到具有不同硫含量Al₂O₃载体,并通过2% Pt浸渍获得Pt基硫酸改性Al₂O₃催化剂。通过X射线荧光(XRF)确定负载的硫含量;通过TG和离位红外确定硫酸盐赋存形式,通过乙烯评价设备测试催化剂活性。研究表明Pt负载到硫改性氧化铝上具有优异的活性及抗水能力,具有较好的应用潜力。

1 实验部分

1.1 实验原料

商用γ-Al₂O₃(工业级,无锡威孚力达环保),浓硫酸(分析纯,成都市科隆化学品有限公司),Pt(NO₃)₂溶液(贵研铂业股份有限公司)。

1.2 催化剂的制备

本研究通过改变硫酸溶液浓度,从而实现不同硫含量的Al₂O₃载体目标。将3组5 g Al₂O₃粉末分别加入到0.2、1 mol/L和2 mol/L的100 mL稀硫酸溶液中,在同一条件下搅拌12 h。上述样品经离心分离后,用去离子水洗涤数次,100℃干燥12 h,并于500℃马弗炉中焙烧3 h,得到不同硫含量的硫酸改性Al₂O₃载体。未经硫酸改性的Al₂O₃载体命名为Al-0S,硫酸改性后的载体根据硫含量分别命名为Al-1.2S、Al-1.8S和Al-2.3S。

通过浸渍法在硫酸改性Al₂O₃载体和γ-Al₂O₃载体上负载2%质量分数的贵金属Pt,得到实验所需催化剂。按照载体不同,催化剂分别命名为Pt/Al-0S、Pt/Al-1.2S、Pt/Al-1.8S和Pt/Al-2.3S。

1.3 催化剂的表征

1.3.1 XRF

为了确认硫酸改性Al₂O₃载体表面硫含量,采用ALR 9900型号X射线荧光光谱仪(赛默飞世尔公司,美国)对其进行成分分析,元素测量范围为11Na-92U,分光晶体为LiF200/LiF220/Ge111/AX03,X射线管的靶材为Ru,设定管电压为60 kV。

1.3.2 热重分析(TGA)

为了确定硫酸改性Al₂O₃载体表面硫酸盐负载情况,采用TAG/DSC 3+型号热重分析仪(梅特勒托利多科技有限公司,中国)对其随温度升高质量的变化进行表征。催化剂样品置于氧化铝坩埚,在空气气氛条件下以10℃/min的加热速率将样品从30℃升温至900℃,过程中空气流量为50 mL/min。记录加热过程中的质量变化。

1.3.3 X射线衍射(XRD)

为评估硫酸改性对Al₂O₃载体结构的影响,采用D8 ADVANCE型号的X射线衍射仪(布鲁克公司,德国)对硫酸改性Al₂O₃载体及γ-Al₂O₃载体进行XRD测试。XRD扫描使用Cu Kα射线,取适量样品置于样品台凹槽中,用盖玻片将样品按压平整,将样品放置在试验台。计算得到硫酸改性Al₂O₃载体及γ-Al₂O₃载体不同衍射峰的结晶度。

1.3.4 BET

为了确认硫酸改性Al₂O₃载体及γ-Al₂O₃载体的表面物理性质,采用JW-ZQ200C型号的物理吸附仪(精微高博仪器有限公司,中国)表征催化剂的比表面积,孔径和孔体积。载体在300℃真空条件下进行2 h预处理,再在液氮低温(77 K)及真空条件下对进行P/P₀=0.15~1的介孔一体化测试。采用BET方法计算比表面积数据,采用Barrett-Joyner-Halenda(BJH)方法计算孔径和孔体积。

1.3.5 CO脉冲

为了确认Pt在硫酸改性Al₂O₃载体及γ-Al₂O₃载体表面的分散度,采用VDSorb-91i型号化学吸附仪(沃德仪器有限公司,中国)对催化剂进行CO脉冲测试。催化剂在5% O₂/He中于500℃条件下氧化30 min,He气吹扫中降温至100℃。再在5% H₂/Ar中于100℃条件下还原60 min,He气吹扫中降温至40℃。最后通入10 mL/min 2% CO/He和20 mL/min He气,在40℃条件下进行CO脉冲实验,直至CO峰面积达到恒定状态。

1.3.6 FT-IR

为了确认载体表面的硫酸盐赋存形态和硫酸盐上载后促进乙烯氧化原因,采用INVENIOS型号傅里叶变换红外光谱仪(布鲁克公司,美国)对载体和催化剂进行离位红外测试和原位红外测试。

1.4 催化剂的活性评价

为了对比在低温条件下硫酸改性前后催化剂的乙烯催化氧化活性,在固定床反应装置中进行催化剂活性及动力学评价。评价采用0.2 g 50~60目催化剂置于固定床中,通入30 mL/min的氢气在100℃条件下加热1 h下完成预处理,后在0.005%乙烯+20% O₂(15 mL/min)气氛中,在25℃进行评价测试。通过9780型气相色谱在线分析仪检测反应器进出口的乙烯浓度,依据式(1)、式(2)分别计算乙烯转化率与二氧化碳生成率。

(1)$ \begin{array}{c}\mathrm{C}_{2} \mathrm{H}_{4} \text { 转化率 }= \\{\left[\left(\mathrm{C}_{2} \mathrm{H}_{4 \text { in }}-\mathrm{C}_{2} \mathrm{H}_{4 \text { out }}\right) / \mathrm{C}_{2} \mathrm{H}_{4 \text { in }}\right] \times 100 \%}\end{array}$

(2)$ \mathrm{CO}_{2} \text { 生成率 }=\left[\mathrm{CO}_{2 \text { out }} /\left(2 \times \mathrm{C}_{2} \mathrm{H}_{4 \text { in }}\right)\right] \times 100 \%$

式中,C₂H_{4 out}指反应后乙烯百分比含量,%;C₂H_{4 in}指乙烯初始百分比含量,%;CO_{2 out}指反应后二氧化碳百分比含量,%。

为考察样品长效稳定性,对硫含量最高催化剂进行动力学评价,将0.05 g粒径为80~100目催化剂置于固定床中,通入30 mL/min的氢气在100℃条件下加热1 h下完成预处理。再在25℃下通入90 mL/min、0.005%乙烯+20% O₂气体。

2 结果与讨论

2.1 氧化铝表面硫酸盐赋存形式

本节主要考察硫酸改性是否可以有效改性Al₂O₃,并明确硫在Al₂O₃上赋存形式。为此,主要通过XRF考察硫酸处理后载体硫含量,并通过离位红外确认了硫赋存形式。进一步通过BET,XRD明确了硫酸盐对于载体物理结构影响。

2.1.1 XRF

为定量确认硫酸改性Al₂O₃载体的硫含量,对改性后的载体进行了XRF测试。表1显示载体硫含量随硫酸浓度升高而增加,其中以2 mol/L硫酸溶液改性12 h的样品S质量分数最高,约为2.3%。需要说明的是,即便进一步提高硫酸浓度并延长处理时间,S质量分数仍基本维持在约2.3%,表明硫酸处理可有效引入硫,但其上载量存在饱和上限。

2.1.2 TGA

为进一步印证硫酸改性Al₂O₃载体的硫含量差异,对样品进行了TGA,结果见图1。各改性样品均呈现两段失重:第1段(30~300℃)主要对应载体中吸附水及部分表面羟基的脱除;第2段(600~900℃)相较未改性氧化铝新增的失重,可归因于表面硫酸盐的热分解。

不同硫含量样品的分解行为存在显著差异:Al-1.2S质量损失率1.08%;Al-1.8S损失率增至2.43%;Al-2.3S损失率达2.94%。上述规律与XRF定量结果一致,说明通过调控硫酸浓度可在一定范围内获得不同硫负载水平的载体。

2.1.3 离位红外

为明确硫酸改性后Al₂O₃表面硫酸盐的赋存形态,对载体进行了离位傅里叶变换红外(FT-IR)表征,结果见图2。相比Al-0S样品,硫酸改性催化剂载体在1 000~1 300 cm^-1范围内呈现出明显的特征吸收峰。1 176 cm^-1和1 267 cm^-1处的吸收峰归属于硫酸根中S=O键的不对称和对称伸缩振动,表明表面主要存在以硫酸根形式的硫物种。

结合图2可知,随着表面硫含量由1.2%→1.8%→2.3%,硫酸根S=O伸缩振动的特征峰(1 267、1 176 cm^-1)强度与峰面积单调增强,指示表面硫酸根覆盖度提高,说明硫在氧化铝表面以分散的硫酸根(SO₄^2-)形式逐步富集,其覆盖度与总S量呈正相关。

2.1.4 BET&XRD

在明确S的赋存形态后,进一步评估其对载体物理结构的影响。表2所示的N₂吸附-脱附结果表明,不同S含量样品的比表面积(147.7~160.6 m²/g)、最可几孔径(10~10.8 nm)与总孔容(≈0.8 cm³/g)基本一致,差异处于测试误差范围内,说明硫酸处理对孔结构影响可忽略不计。

图3为改性前后载体的XRD图谱。与γ-Al₂O₃一致,对比标准卡(PDF#29—0063)改性样品仅出现γ-Al₂O₃的特征衍射峰(2θ=31.9、37.6、39.5、45.8、60.5、66.8°),未见硫酸铝相的特征信号,表明硫酸盐以高度分散/非晶态表面物种存在而非形成体相。综上,硫酸改性主要调变表面化学性质而不改变载体的骨架与孔结构。

综上,硫酸改性能在Al₂O₃表面有效引入硫物种,且以硫酸根形式赋存;其生成对载体的比表面积、孔结构与晶相无显著影响。上述结果为后续评估硫酸盐对Pt/Al₂O₃低温乙烯氧化活性的影响提供了可比性良好的载体基础。

2.2 硫酸改性对催化剂影响规律

2.2.1 Pt上载影响规律

(1)BET&XRD

为评估负载Pt是否改变硫酸改性后载体的物理结构与晶相,对样品进行了BET与XRD表征。如表3所示,负载Pt前后样品的比表面积、孔体积与最可几孔径与相应载体基本一致,差异处于测试误差范围内,说明浸渍/焙烧过程未显著影响孔结构。图4为XRD结果,各样品均仅出现γ-Al₂O₃的特征衍射峰(2θ=31.9、37.6、39.5、45.8、60.5、66.8°),峰位与峰形保持不变,表明载体骨架未发生相变。负载Pt后γ-Al₂O₃峰强略有衰减,但未观察到金属Pt(如2θ=39.7、46.2°)或Pt氧化物的衍射信号,指示Pt以高度分散、低晶化的小尺寸物种(Pt⁰/Pt_xO_y或离子态)存在,其晶粒尺寸低于XRD检出限。综上,Pt的引入主要改变表面化学而非物理结构,为后续活性差异归因提供了可靠基底。

(2)CO脉冲及活性评价

为获得Pt尺度信息,对各样品进行了CO脉冲化学吸附测试(按摩尔比CO∶Pt=1∶1计量,将CO吸附量换算为表面Pt原子数以求分散度)。表4数据显示,不同硫含量样品的Pt分散度介于50.7%~56.25%,按等径球模型换算的平均颗粒尺寸约 1.8~2.0 nm。各样品分散度的绝对差异<6%,在实验误差范围内,表明系列样品的Pt粒径基本相似。结合前述BET与XRD结果的不变性,可判定负载过程未引起显著的孔结构或晶相变化。

2.2.2 硫酸盐改性对催化反应影响

图5为乙烯催化氧化的活性曲线。反应初始阶段,各样品的CO₂生成速率明显低于乙烯转化率,表明体系尚未稳态并伴随乙烯/含氧中间体的暂时积累。运行至约300 min后,CO₂生成速率与乙烯转化率趋于重合,说明反应进入稳态。为确保数据可比性,以下以稳态阶段乙烯转化率作为评价指标:Pt/Al-2.3S(80%)>>Pt/Al-1.8S(23%)≈Pt/Al-1.2S(23%)>Pt/Al-0S(12%)。结果显示,硫酸根的引入整体上促进了乙烯氧化,但该促进并非随覆盖度线性增强,而呈现“阈值效应”:仅当表面S含量提升至约2.3%时活性才显著跃升,中等覆盖度(1.2%~1.8%)提升有限。这说明硫酸盐覆盖度需达到一定阈值方能与2% Pt形成连续而有效界面协同,从而强化乙烯催化反应。

2.2.3 原位红外光谱分析

为明确硫酸盐上载后促进乙烯氧化原因,对硫酸改性前后催化剂在乙烯和氧气条件下进行原位红外测试,结果如图6所示。Pt/Al-0S和Pt/Al-2.25S催化剂在1 200~1 700 cm^-1和3 000~4 000 cm^-1范围内呈现出相似的特征吸收带。Pt/Al-0S催化剂在1 635 cm^-1和3 405 cm^-1处出现负峰,代表Pt/Al-0S表面水分在反应过程中被消耗;在3 782、3 694 cm^-1和3 624 cm^-1处也出现了负峰,代表Pt/Al-0S表面羟基在反应过程中被消耗^[11,15]。对应于羟基的消耗,1 461、1 572 cm^-1和3 733 cm^-1归属为甲酸盐的特征峰逐渐增高,表明甲酸盐生成与羟基的消耗有关。

值得注意的是,Pt/Al-2.25S上甲酸盐相关信号显著弱于Pt/Al-0S,表明其表面积累的甲酸盐更少。进一步在反应结束后仅通入O₂时,甲酸盐信号基本不衰减,说明室温下O₂难以直接氧化该中间体,甲酸盐在此温度区间更接近“旁观者”角色。中间体累积越多,Pt表面可用金属位点暴露度越低,越不利于持续氧化反应的进行。而Pt/Al-2.25S的甲酸盐累积更低,意味着硫酸盐改性有助于抑制中间体覆盖、保持Pt位点洁净度与可达性,从而有利于O₂的活化与中间体的进一步转化,促进乙烯向CO₂的稳态深度氧化。

综上,BET与XRD显示硫酸改性前后载体的孔结构与晶相基本不变。CO脉冲结果表明各样品Pt分散度与颗粒尺寸(1.8~2.0 nm)相当,排除了织构与粒径因素对活性的主导作用。活性评价呈现明显“阈值效应”:仅当表面S质量分数提高至约2.3%时,乙烯转化率显著跃升。原位红外光谱结果进一步显示,硫酸盐可显著降低甲酸盐中间体的表面积累,保持Pt位点洁净度,利于连续深度氧化。据此可归因为在孔结构与Pt粒径基本一致的前提下,表面硫酸盐显著降低甲酸盐等中间体的稳态覆盖度,减少对Pt位点的占据与阻塞,从而缩短诱导期并提升低温乙烯→CO₂的稳态转化效率。

3 Pt/Al-2.3S样品长效稳定性考察

为体现催化剂的本征稳定性,在动力学条件下对Pt/Al-2.3S进行测试。图7结果表明,Pt/Al-2.3S的反应速率在7 000 min内基本恒定,相对波动维持在±0.2%,显示出优异的时间稳定性与抗失活能力。由此可见,Pt/Al-2.3S具备长周期连续运行与放大验证的应用基础。

为评估催化剂的再生表现,我们进行了加湿-干燥切换实验。干气稳态下,Pt/Al-2.3S的乙烯转化率约为80%;加入水蒸气后(H₂O质量分数约为1%),转化率迅速降至30%,说明水对反应物/中间体与活性位点产生竞争吸附与覆盖,抑制了氧化循环。切断水后,转化率在短时间内可逆恢复至约80%。上述结果表明,Pt/Al-2.3S在加湿条件下的活性下降主要源于可逆表面覆盖效应而非不可逆失活^[20-21];在去湿后可快速恢复到原有水平,体现出良好的耐湿再生能力与连续运行适应性。若将该过程循环数次(图8),未见明显衰减,更加印证了其再生可重复性。

4 结论

本文通过硫酸改性氧化铝制备了具有不同硫含量的氧化铝载体,通过负载质量分数2% Pt,考察了Pt基催化剂用于低温乙烯催化氧化性能。结果表明,硫酸改性在γ-Al₂O₃表面构建稳定分散的硫酸根,且不改变载体孔结构与晶相;在此基础上负载Pt后,各样品分散与粒径可比,排除了织构与粒径差异对活性的影响。催化评价显示乙烯氧化活性随硫酸根覆盖度出现阈值式提升。本质机理为硫酸盐显著抑制甲酸盐等中间体的表面积累,保持Pt位点洁净与可达性,从而加快连续深度氧化循环。代表样品表现出动力学窗口内的长时稳定与对水汽扰动的可逆恢复,具备在线再生与连续运行可行性。调控表面硫酸盐覆盖度因而成为在惰性载体上实现Pt催化剂低温高效乙烯氧化的有效且可推广的改性策略。

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基金资助

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山西省自然科学基金面上项目(202403021212052)

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