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聚醚醚酮改性复合材料研究进展

朱红梧 ,  刘哲 ,  李军 ,  谭宗尚 ,  张奇东

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (4) : 70 -74.

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现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (4) : 70-74. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.04.013
技术进展

聚醚醚酮改性复合材料研究进展

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Research progress in polyetheretherketone (PEEK) modified composites

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摘要

系统综述了聚醚醚酮(PEEK)改性复合材料的最新研究进展,重点从共混改性、无机填料改性及新型纳米材料改性3大方向展开。最后,指出了未来需攻克填料分散性、成本控制及规模化生产等挑战,为拓展PEEK在极端工况下的应用提供理论支撑。

Abstract

The latest research progress of polyetheretherketone (PEEK) modified composites is systematically reviewed,focusing on three major directions,namely,blending modification,inorganic filler modification and new nanomaterial modification.Finally,it is pointed out that the challenges of filler dispersion,cost control and large-scale production need to be overcome in the future,so as to provide theoretical support for expanding the application of PEEK in extreme working conditions.

关键词

聚醚醚酮 / 复合材料 / 新型纳米材料 / 无机填料 / 共混

Key words

polyetheretherketone / composites / novel nanomaterials / inorganic fillers / blending

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朱红梧,刘哲,李军,谭宗尚,张奇东. 聚醚醚酮改性复合材料研究进展[J]. , 2026, 46(4): 70-74 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.04.013

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聚醚醚酮(PEEK)是聚芳醚酮家族中的代表性材料,以半结晶性、芳香族结构和优异的综合性能成为工程塑料中的佼佼者[1-2]。分子链中的苯环赋予其卓越的耐热性、耐磨性和耐化学腐蚀性,而醚键与羰基则提供了良好的柔韧性和加工性能[3-4]。这些特性使PEEK在石油化工[5]、机械制造[6]、航空航天[7]和医疗植入[8]等领域备受青睐。然而,PEEK的纯树脂存在脆性大、抗剪切能力弱、使用温度上限相对较低以及成本高昂等问题,限制了其在极端工况和高性能需求领域的应用。
为克服这些局限,研究人员通过多种改性手段优化PEEK的性能。改性方法主要分为2类:聚合物共混改性和无机填料改性。聚合物共混改性通过与其他高性能聚合物[如聚苯硫醚(PPS)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚醚酰亚胺(PEI)]共混,利用协同效应提升PEEK的力学性能、热稳定性和摩擦学性能[9]。
无机填料改性则通过引入纤维(碳纤维、玻璃纤维、芳纶纤维)或纳米粒子[ZnO、SiO2、羟基磷灰石(HA)]来增强PEEK的机械性能、导热性、生物活性等。碳纤维和玻璃纤维的加入显著提升了PEEK的刚性和耐热性,而纳米粒子则通过高比表面积和界面效应优化PEEK的结晶行为和功能特性[10]。此外,新型纳米填料(石墨烯、碳纳米管、SiC)的引入进一步拓展了PEEK在电子器件、热管理和高端医疗领域的应用潜力[11]。
尽管改性研究取得了显著进展,但仍面临填料分散性、工艺稳定性及成本控制等挑战。本文中系统综述了PEEK改性复合材料的最新研究进展,分析了各类改性方法的机理与效果,并探讨了未来发展方向,旨在为高性能PEEK复合材料的设计与应用提供理论依据和技术参考。

1 聚醚醚酮与聚合物共混改性

PEEK属于聚芳醚酮家族的核心,是一种线型分子链构成的半结晶热塑性芳香族聚合物。其分子链富含苯环,赋予它卓越的综合性能,包括优异的耐热性、耐磨性、耐疲劳性、耐辐照性、耐剥离性和抗蠕变性。同时,分子链中的醚键与羰基提供了必要的柔韧性和良好的加工性能,使其在石油、化工、机械等领域的特种材料应用中备受青睐。然而,PEEK也存在局限:纯树脂脆性大、抗剪切能力弱、使用温度上限相对不高,且成本高昂,这限制了其在要求极高耐磨、抗冲击和耐腐蚀领域的应用。为此,国内外研究人员正致力于改性PEEK,旨在降低成本,并提升其相容性、绝缘性、冲击强度和压缩强度等性能。
Tiwari等[12]通过双螺杆挤出与注塑成型技术制备了不同质量比的聚苯硫醚(PPS)/聚醚醚酮(PEEK)共混物及其含磨碎碳纤维(MCF,质量分数1%~3%)的复合材料,系统研究了材料性能。通过调节PEEK质量分数(0~80%),PEEK占比80%时,共混物的冲击强度达113.64 J/m(较纯PPS提升60.82%),拉伸强度提升至160.64 MPa(提升17.23%),同时初始热分解温度(Ti)提高33℃至510℃,熔融温度(Tm)升至339.9℃,表明PEEK与PPS共混可以显著增强材料的力学性能与热稳定性。该研究为开发兼具高强度、耐高温的复合材料提供了新策略,适用于航空航天结构件等高端领域。
Onodera等[13]通过粉末混合、压缩成型及高温烧结技术制备了不同PEEK质量分数(0~100%)的PTFE/PEEK聚合物共混物,并系统研究了其摩擦学性能及转移膜的作用机制。采用针-盘式摩擦试验(对偶材料为纯铝)发现,含质量分数20% PEEK的共混物表现出最优性能:摩擦系数低至0.18,磨损率仅5.4×10-6 mm3/(N·m),较纯PTFE[摩擦系数0.21,磨损率5.2×10-4 mm3/(N·m)]显著改善。通过XPS表征结合氩离子刻蚀分析转移膜结构,发现其呈梯度分布—PTFE富集于表层,PEEK主要位于膜内部。密度泛函理论(DFT)模拟表明,PEEK分子中的极性基团(如醚键、酮基)与铝表面吸附能(-248.1~-284.1 kJ/mol)远高于PTFE的氟碳链(-49.6 kJ/mol),导致PEEK优先吸附并形成膜内层。分子动力学(MD)模拟进一步揭示,PEEK增强转移膜与金属基底的结合力,而PTFE表层通过分子链层间滑动降低摩擦,两者协同作用实现了低摩擦与高耐磨性。该研究阐明了PTFE/PEEK共混物梯度转移膜的结构-功能关系,为开发低湿度环境下高性能聚合物润滑材料提供了理论依据。
Toro等[14]采用热压成型法制备了50/50体积比的PEEK/PEI多层共混物。研究结果显示,当加工温度超过PEEK熔点(350℃)时,仅需10 min即可实现界面强黏附(3点弯曲无分层),同时保持PEEK结晶度。DMA测试显示共混物具有双玻璃化转变(PEEK Tg≈160℃,PEI Tg≈210℃),证实两相独立存在。拉伸性能符合混合规则,弹性模量3.6 GPa,断裂应变52%~59%,且处理时间(10~120 min)对性能影响不大。纳米压痕表明界面处PEEK模量从4.5 GPa降至3.2 GPa,但PEI扩散层厚度受时间影响较小。该研究为航空航天领域高性能热塑性复合材料的设计提供了重要参考,证明350℃/10 min是最佳工艺参数,可兼顾界面黏接强度和PEEK结晶性能。

2 无机填料改性聚醚醚酮

树脂填充改性就是将填料与树脂复合,可以改善树脂的性能,如刚性、耐热性、成型加工性等,以提高制品及部件尺寸的稳定性。常见填充增强体有纤维、纳米粒子、石墨烯等。

2.1 纤维增强改性

PEEK改性当前最普遍的方法是进行纤维增强,大量研究发现,利用玻璃纤维(GF)、碳纤维(CF)、芳纶纤维(AF)增强的PEEK材料,具有较高的热变形温度和较低的收缩率,在航空航天等高科技领域具有广阔的应用前景。碳纤维具有高比强度、比模量,还具有耐腐蚀、抗氧化、耐水、耐油等优异的化学性能。
Zhao等[15]采用真空热压法制备了纯PEEK及含质量分数5%~20%聚丙烯腈基碳纤维(CF)的CF/PEEK复合材料,通过对CF进行450℃空气氧化处理改性表面,系统测试了材料表面润湿性(静态水接触角)、硬度及在3种润滑介质(去离子水、生理盐水、小牛血清溶液)下与钴铬钼(CoCrMo)合金对磨的生物摩擦学性能(摩擦系数、磨损率),并分析磨损形貌。结果表明,CF添加显著提升材料亲水性(氧化CF/PEEK接触角最低降至58.5°)和硬度(最高89.5 HRM);氧化处理通过增加CF表面极性基团(羰基等),增强纤维-基体界面结合力,使质量分数15%氧化CF/PEEK在去离子水中摩擦系数降至0.11(较纯PEEK降低59%),磨损率最优达2.13×10-6 mm3/(N·m)(较纯PEEK降低1个数量级);小牛血清因含无机离子(HPO42-、Ca2+)形成最佳润滑效果,磨损机制从纯PEEK的黏着磨损和磨粒磨损转变为氧化CF/PEEK的轻微塑性变形与纤维协同承载。Fu等[16]通过热压法制备不锈钢纤维/碳纤维共增强聚醚醚酮复合材料,在无润滑条件下采用盘式摩擦试验机测试不同温度(100~350℃)的摩擦磨损性能,结合SEM、AFM和XPS分析磨损形貌与转移膜;结果表明材料具有优异热稳定性(衰退率仅4.8%,恢复率107%)和抗磨性[总磨损率0.99×10-7 cm3/(N·m)],高温下以黏着磨损和磨粒磨损为主,XPS证实PEEK分子中C—O/C=O键断裂促进转移膜形成,有效稳定摩擦系数并降低磨损。
玻璃纤维(GF)具有高强度、高模量、耐热性好和成本低等优势,是理想的聚合物增强填料。作为PEEK的改性填料,玻纤能显著提升复合材料的力学性能,如拉伸强度和刚性;同时改善尺寸稳定性和耐热性,降低热膨胀系数。此外,玻纤的加入还能优化PEEK的加工流动性,并赋予材料更好的耐磨性,使其在保持PEEK原有优异性能的基础上,进一步拓展在汽车、电子和航空航天等领域的应用潜力。
Fitzka等[17]通过注塑成型制备了质量分数14%短玻纤增强聚醚醚酮(PEEK-GF14)材料,开发了适用于超声疲劳测试的新型试样几何结构,采用伺服液压和超声设备在应力比R=-1下进行高周与超高周疲劳测试,并通过间歇加载控制试样温度低于35℃以避免热影响。结果表明,超声与常规疲劳测试的S-N曲线斜率相近(偏差10%),但超声数据平均应力幅低5%(归因于统计分散);PEEK-GF14在109次循环后仍无疲劳极限,其超高周疲劳强度是纯PEEK的2倍;断口分析显示玻纤断裂和少量纤维拔出是主要失效机制,通过阻碍裂纹扩展显著提升材料抗疲劳性能。Liu等[18]采用增材制造技术,通过设计阶梯式纤维制备模具制备了不同纤维含量的连续玻璃纤维增强聚醚醚酮(CGF/PEEK)复合材料,并系统研究了模具形式和直径对纤维形貌、力学性能和介电性能的影响。他们通过双螺杆挤出制备了6种不同直径(0.8~1.2 mm)的纤维复合材料丝材,并利用改进的双级加热3D打印机打印了拉伸、弯曲、层间剪切和冲击测试样条。实验结果表明,阶梯式模具显著减少了纤维断裂,提高了丝材及其打印样条的力学性能,其中0.8 mm模具制备的丝材及其打印样条分别达到了最高的拉伸强度,纤维含量的增加提升了材料的介电常数和介电损耗,介电性能在1~40 GHz频率范围内表现出随频率和纤维含量的变化趋势。此外,通过有限元模拟分析了打印试样在弯曲载荷下的应力分布和层间失效过程,验证了实验结果的可靠性。该研究为航空航天和电子设备领域的高强度、低介电需求部件提供了重要的制备和性能优化依据。
芳纶纤维的加入可以显著提升复合材料的约束效应,通过诱导界面结晶提高PEEK基体的分子运动受限程度,从而增强材料的耐热性和机械性能,同时芳纶的绝缘特性使其适用于介电性能研究。
Korbakov等[19]采用压塑成型法制备了非晶态和结晶态的单向芳纶纤维增强PEEK复合材料,通过宽带介电谱在-100~300℃和0.01 Hz~3 MHz范围内测试了材料的介电响应。结果表明,芳纶纤维对非晶态PEEK的α松弛(玻璃化转变)影响微弱,但在结晶态PEEK中显著提高了α松弛的活化能(从388 kJ/mol增至625 kJ/mol)并降低了介电强度,表明纤维通过横晶结构施加了更强的约束;扫描电镜进一步证实结晶态复合材料中纤维表面存在横晶形态,而非晶态样品则呈现均一的无定形结构。这一研究揭示了芳纶纤维通过界面结晶化对PEEK分子动力学的独特调控作用。

2.2 无机纳米粒子增强改性

无机纳米粒子(如纳米ZnO、SiO2、BN、羟基磷灰石等)可有效增强PEEK的综合性能。其高比表面积和界面效应能提升力学性能并保持轻质特性,同时改善加工流动性和成型性。纳米粒子还能增强耐磨性、尺寸稳定性和抗疲劳性能,部分粒子还可赋予PEEK生物活性,扩展其医疗应用。这种改性在保留PEEK原有优点的同时实现多性能协同提升。
氧化锌(ZnO)改性PEEK可以显著提升材料的电学性能,如击穿电场强度和非线性系数,同时避免了高温烧结对聚合物结构的破坏,为开发高性能功能复合材料提供了新思路。Si等[20]采用2种方法(溶解法和直接混合法)制备了ZnO-PEEK复合材料,通过冷烧结工艺在330℃下成功获得高致密样品。通过XRD、SEM、TEM和有限元分析(FEM)表征了材料的微观结构,发现溶解法可使PEEK均匀分散形成纳米级界面,而直接混合法则导致PEEK颗粒尺寸较大并引发应力集中。电学测试显示,含质量分数5% PEEK的复合材料击穿电场强度高达 3 070 V/mm(为纯ZnO的27倍),非线性系数为5,阻抗分析进一步揭示了PEEK对晶界电阻的调控作用。该研究为低温制备高性能陶瓷-聚合物复合材料提供了新策略。
SiO2加入能够调控PEEK的结晶行为,通过降低分子链段迁移率减少结晶度,同时细化球晶尺寸,从而优化材料的力学性能和热稳定性,适用于对结晶特性敏感的高性能工程应用。Kuo等[21]通过压塑成型法制备了纳米SiO2填充的PEEK复合材料,利用差示扫描量热法研究了其等温和非等温结晶行为。结果表明,纳米SiO2降低了PEEK的结晶峰值温度(2~4℃)和结晶度(从37.5%降至23%),但提高了Avrami指数(n值),表明结晶维度更加复杂;TEM显示SiO2以30~80 nm的团簇均匀分散,偏光显微镜证实球晶尺寸随填料增加而减小;非等温结晶动力学分析表明,Avrami-Ozawa联合方程能有效描述复合材料的结晶行为,且填料含量越高,所需冷却速率越低。该研究揭示了纳米SiO2通过抑制分子链迁移主导PEEK结晶过程的机制。
通过BN纳米片(BNNSs)的定向排列显著提升PEEK的导热性能,同时保持优异电绝缘性和机械强度,适用于高功率电子器件的热管理。Sun等[22]通过超声辅助液相剥离和高温改性制备了羟基化BNNSs,并采用自组装法将其涂覆在PEEK纤维表面,再通过热压烧结制得BNNSs/PEEK纤维复合材料。通过SEM、TEM、XRD和XPS表征了BNNSs的分散性和化学状态,并测试了复合材料的热导率、电绝缘性、热稳定性和力学性能。结果表明,BNNSs的定向分布和PVA碳化形成的“桥梁”结构降低了界面热阻,使复合材料在质量分数25% BNNSs负载下实现高导热和绝缘平衡,且热分解温度提升至581℃,展现了在电子封装领域的应用潜力。
羟基磷灰石(HA)改性PEEK的优点在于显著提升了材料的生物活性和亲水性,使其能够更好地与骨组织结合,促进骨细胞附着和生长,同时保持了PEEK原有的优异力学性能和化学稳定性。这种改性有效解决了PEEK生物惰性导致的骨整合不足问题,为骨科植入物提供了更优的表面性能。Addai Asante等[23]采用环境温度磺化结合旋涂法在30%碳纤维增强PEEK(CFR-PEEK)表面制备了羟基磷灰石(HA)及还原氧化石墨烯/羟基磷灰石(RGO/HA)复合涂层。通过XRD、拉曼光谱、FTIR、SEM和AFM等手段表征了涂层的晶体结构、化学组成和表面形貌,并测试了接触角以评估亲水性。结果显示,磺化后的样品表面形成多孔网状结构,涂层均匀附着且显著降低了接触角(从112.5°降至20°),表明亲水性和生物活性显著提升。体外生物实验证实,改性后的材料具有良好的细胞相容性,MC3T3-E1细胞在涂层表面表现出良好的附着和增殖行为,其中HA涂层样品表现出最优的细胞相容性。

2.3 新型纳米材料增强改性

新型纳米增强技术,特别是以石墨烯(GO)、碳纳米管(CNTs)、碳化硅(SiC)等为代表的新型纳米填料,为PEEK的改性开辟了广阔前景。选择填料种类、进行改性和优化分散工艺,PEEK复合材料可以在力学强度/模量、硬度/耐磨性、韧性、高温性能、导热/导电性、摩擦学性能、尺寸稳定性、功能性等多个方面获得显著甚至突破性的提升,从而极大地拓展了PEEK在极端工况、精密部件、电子电气、航空航天、高端医疗植入物等高精尖领域的应用潜力。不过,新型纳米填料的成本、分散难度以及大规模生产的工艺稳定性仍是需要持续研究和解决的问题。
石墨烯改性PEEK复合材料结合了石墨烯的高导热性和PEEK的轻质、易加工特性,可以显著提升材料的导热性能,同时增强了机械强度,适用于高集成电子器件的散热需求。Li等[24]通过分子动力学模拟与实验相结合的方法,采用湿法混合熔融共混-注塑成型工艺制备了不同石墨烯质量分数(1%~5%)的PEEK纳米复合材料,并利用热线法测试导热性能及SEM表征微观形貌,结果表明石墨烯的层数、取向和层间距对导热性能有显著影响,其中3层石墨烯的导热率最高达到1.249 W/(m·K),而石墨烯与热流方向平行时导热效果最佳,垂直时导热率仅为平行时的39%,此外双层石墨烯在层间距小于截断半径时因诱导PEEK分子链苯环取向优化,导热率进一步提升至1.881 W/(m·K),较无间距时提高74.5%。该研究揭示了石墨烯增强PEEK导热性能的微观机制,为高性能导热复合材料的设计提供了理论指导。
CNTs的引入可以显著提升材料的界面结合强度和力学性能,归因于CNTs的高比表面积和优异力学性能可有效改善PEEK与其他物质界面结合,可通过化学接枝和物理锚定的协同作用增强应力传递效率。Lyu等[25]通过将羟基化PEEK(HPEEK)与多壁碳纳米管(MWCNTs)通过酯化反应接枝制备了M-HPEEK改性剂,采用湿法浸渍工艺对氧化处理的碳纤维进行表面修饰,并通过热压成型制备了CF/PEEK复合材料,通过接触角测试、表面能计算、SEM和AFM表征发现M-HPEEK修饰显著提高了纤维表面粗糙度和极性,力学测试显示复合材料的层间剪切强度、弯曲强度和弯曲模量分别较未改性体系提升了73.0%、163.2%和84.8%,断面分析表明界面失效模式从纤维脱黏转变为纤维断裂和树脂屈服。通过化学接枝和物理锚定的协同作用实现了CF/PEEK界面性能的显著优化,为高性能热塑性复合材料的设计提供了新思路,尤其在航空航天、汽车等领域具有重要的应用价值。
纳米SiC的高硬度和耐磨性可有效降低PEEK的摩擦系数并改善其抗磨损能力,同时保持PEEK的耐高温和机械强度特性。Wang等[26]通过超声分散和热压成型制备了不同体积比SiC含量的SiC/PEEK复合材料,采用环-块摩擦试验机测试其摩擦系数和磨损率,并通过SEM、EPMA和XPS分析磨损表面形貌和转移膜化学组成,研究发现SiC体积分数为3.3%时复合材料表现出最佳的摩擦学性能平衡,摩擦系数显著降低且磨损率最低,但当SiC与PTFE共同填充时,两者在热压和摩擦过程中发生化学反应生成SiF化合物,导致PTFE的润滑作用被削弱,复合材料的摩擦系数和磨损率反而升高,该研究揭示了纳米SiC与PTFE在PEEK基体中的协同/拮抗作用机制,为高性能聚合物基摩擦材料的配方设计提供了重要理论依据,尤其在高温耐磨部件领域具有潜在应用价值。

3 结论

PEEK经共混、无机填料及新型纳米材料改性后,综合性能显著提升,拓展了其在航空航天、医疗植入、电子器件等高端领域的应用潜力。共混改性中,PEEK与其他高性能聚合物结合,优化了其力学、热稳定和摩擦学性能。无机填料改性引入纤维和纳米粒子,不仅增强了PEEK的机械强度,还赋予其生物活性和功能性。新型纳米材料的引入突破了PEEK在力学、导热导电和耐磨性等方面的性能极限。但目前,填料分散性、工艺稳定性及规模化生产成本仍是挑战。未来,通过优化改性工艺、开发新型填料及结合数字化加工技术,PEEK复合材料有望在更多极端工况和高性能需求领域规模化应用,成为下一代高性能工程材料的核心。

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