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二氧化碳逆水煤气变换制化学品工艺研究进展

王照成 ,  肖敦峰

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (4) : 64 -69.

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现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (4) : 64-69. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.04.012
技术进展

二氧化碳逆水煤气变换制化学品工艺研究进展

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Research progress on chemical synthesis process from carbon dioxide via reverse water gas shift reaction

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摘要

阐述了RWGS的反应机理与热力学特性,综述了RWGS催化剂体系的研究进展,重点探讨了基于RWGS路径的甲醇、二甲醚及液体燃料合成工艺开发现状,并介绍了相关中试及示范工程案例。目前,该技术正处于从实验室向工业化过渡的关键阶段,开发高活性、高稳定性的RWGS催化剂以及低成本、可持续的氢气供应是推动其规模化应用的关键。

Abstract

This paper investigates the reaction mechanism and thermodynamic characteristics of the RWGS process.It reviews recent advances in RWGS catalyst systems and highlights progress in RWGS-based synthesis processes for methanol,DME and liquid fuels,as well as pilot and demonstration projects.The technology is currently in a critical transition phase from laboratory research to industrial application.The development of highly active and stable RWGS catalysts,along with cost-effective and sustainable hydrogen supply,are identified as pivotal for the large-scale implementation of this technology.

Graphical abstract

关键词

二氧化碳 / 工业示范 / 工艺 / 化学品合成 / 逆水煤气变换

Key words

carbon dioxide / industrial demonstration / process / chemical synthesis / reverse water gas shift

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王照成,肖敦峰. 二氧化碳逆水煤气变换制化学品工艺研究进展[J]. , 2026, 46(4): 64-69 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.04.012

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二氧化碳(CO2)捕集、利用及封存技术(CCUS)是实现碳中和的重要途径。目前CO2捕集技术已经较为成熟,但是由于CO2分子的稳定性及化学惰性,使得CO2的高效资源化利用还面临着众多挑战[1]。根据CO2资源化利用的方式,可以分为物理利用、化学利用和生物利用3个方向,其中CO2化学利用具有显著的减排潜力[2]。
CO2化学利用是指以CO2作为原料,通过化学反应将CO2转化为化学品。该方法具有碳减排潜力大、产物附加值高等优点,因此具有广泛的应用前景[3]。
CO2化学利用通常有一步法和两步法2种路线。一步法是指CO2和H2直接反应生成化学品,两步法是指CO2首先转化为CO得到合成气,然后再将合成气转化为化学品。由于CO2具有非常高的化学稳定性,使其直接制化学品效率低、反应条件苛刻、产物收率低。相对而言CO具有高活性,因此先将CO2转化为CO的两步法是切实可行的途径[4]。
目前CO2转化生成CO的技术主要有逆水煤气变换(RWGS)、干重整和共电解技术[5]。RWGS是指CO2和H2在催化剂的作用下反应生成CO和H2O[6],干重整是指CO2和CH4在催化剂的作用下反应生成CO和H2[7],共电解是在高温下将CO2和H2O进行共同电解,生成CO、H2和O2的过程[8]。从技术成熟度(TRL)角度来看,共电解的技术成熟度仅为TRL 3,该技术仍处于前期研究阶段[9]。RWGS和干重整的技术成熟度达到了TRL 6,已经进入了工业条件下的示范阶段[10],因此得到了更多的关注。干重整反应的进行需要另外一种化石燃料CH4的参与,应用场景受到了一定的限制。而RWGS反应可以利用可再生能源生产的绿氢作为原料,实现CO2的高值化利用。本文中聚焦于CO2 RWGS技术在化学品合成中的应用,介绍了该工艺的研究进展、中试装置及示范工程的实施情况,并分析了技术发展的未来趋势和潜在前景。

1 RWGS反应

1.1 反应机理

RWGS反应主要通过H2催化还原CO2,生成CO和H2O[式(1)]。RWGS反应是吸热反应,主要的副反应是甲烷化反应[式(2)、(3)][6]。
$\begin{array}{l}\mathrm{CO}_{2}+\mathrm{H}_{2}=\mathrm{CO}+\mathrm{H}_{2} \mathrm{O} \\\Delta H(298 \mathrm{~K})=41 \mathrm{~kJ} / \mathrm{mol}\end{array}$
$\begin{array}{c}\mathrm{CO}_{2}+4 \mathrm{H}_{2}=\mathrm{CH}_{4}+2 \mathrm{H}_{2} \mathrm{O} \\\Delta H(298 \mathrm{~K})=-165 \mathrm{~kJ} / \mathrm{mol}\end{array}$
$\begin{array}{c}\mathrm{CO}+3 \mathrm{H}_{2}=\mathrm{CH}_{4}+\mathrm{H}_{2} \mathrm{O} \\\Delta H(298 \mathrm{~K})=-206 \mathrm{~kJ} / \mathrm{mol}\end{array}$
在RWGS反应中,普遍认可的反应机理可分为2大类:氧化还原机理和缔合机理。这2种机理的核心区别在于H2分子是否直接参与了CO2的还原过程,见图1[4]。在氧化还原机理中,CO2首先吸附于催化剂表面并分解为CO和氧原子(O*)。然后,H2被吸附并解离为氢原子(H*)。最后,氧原子(O*)与氢原子(H*)结合生成H2O。相较于氧化还原机理,缔合机理的反应过程更为复杂,核心特征在于C—H键的形成以及含碳中间体的生成与转化。在缔合机理中,吸附于催化剂表面的CO2与H2或氢原子(H*)发生反应,生成碳酸盐、甲酸盐和羟基等含碳中间体。这些中间体随后通过进一步的加氢反应转化为最终产物CO和H2O[11]。

1.2 热力学分析

RWGS反应是一个反应前后化学计量数不变的吸热反应,因此从热力学角度分析,较高的温度及H2/CO2比例有利于反应的正向进行及CO2的转化,压力对RWGS反应的平衡没有影响。但是由于甲烷化副反应的存在,需要综合考虑操作参数对RWGS反应及副反应的影响。图2[12]表示了操作压力为0.1 MPa下,H2/CO2摩尔比为3时操作温度对平衡摩尔分数的影响。当操作温度介于100~700℃之间时,将会存在比较明显的甲烷化副反应。因此,为获得CO产品,RWGS反应宜在700℃以上进行。但是,高温意味着高能耗,并且过高的反应温度会影响催化剂的使用寿命及反应器的安全运行。H2/CO2比例的增加虽然提高了CO2的转化率,但是同样也会增加副反应产物CH4的生成,从而降低CO的选择性[6]。压力虽然对RWGS反应的平衡没有影响,但是由于甲烷化反应是化学计量数减少的反应,因此提高压力会促进副反应的进行,因此从热力学角度RWGS反应宜在较低压力下进行。Rezaei等[13]通过Aspen Hysys进行流程模拟,研究了温度、压力及H2/CO2比例对RWGS反应的影响。结果表明,温度区间为800~1 000℃,压力低于3 000 kPa是RWGS反应的适宜操作条件。Adelung等[14]使用Aspen Plus建立了电力转化为液体燃料的工艺流程,研究了RWGS反应操作参数对净生产成本的影响。结果表明,在操作温度为800℃,操作压力为500 kPa下,可以获得较低的净生产成本。
因此,基于热力学分析,RWGS反应宜在较高温度(700~1 000℃),较低H2/CO2比例(<4)和较低操作压力(<3 000 kPa)下进行。

1.3 催化剂

CO2分子因C=O键的高键能和化学稳定性,直接断裂该键需要克服较高的反应能垒。因此,RWGS反应需要在催化剂的参与下进行,从而实现高效的CO2转化。RWGS反应的吸热特性表明高温条件有利于反应的进行。然而,高温操作不仅需要较高的能量输入,还可能引发催化剂烧结、氧化以及积碳等失活现象。相反,低温操作虽然能够降低能量消耗,但由于RWGS反应的吸热特性及甲烷化副反应的存在,难以实现高CO2转化率和高CO选择性。因此,开发兼具高温稳定性及低温高CO选择性的催化剂是RWGS反应研究的核心方向之一。目前,RWGS催化剂主要分为3大类:负载型金属催化剂(包括贵金属和非贵金属)、氧化物催化剂(固溶体、尖晶石和钙钛矿等)以及碳化物催化剂[11]。负载型贵金属催化剂因成本高昂而限制了其广泛应用;负载型非贵金属催化剂在高温下热稳定性不足,且在低温下催化效率较低;氧化物催化剂虽然具有较高的热稳定性,但需在高温(>600℃)条件下操作以实现高CO2转化率和高CO选择性;碳化物催化剂虽展现出与贵金属类似的催化性能(如CO2转化率),但易被氧化为氧化物,从而丧失优异性能。因此,未来RWGS催化剂的设计应重点关注提升高温热稳定性、低温催化活性以及降低催化剂成本等方面[15]。

2 工艺研究进展

将CO2通过RWGS先转化为CO,得到一定比例的合成气(CO+H2),然后可以通过不同的合成反应进一步制取甲醇、二甲醚、液体燃料等高附加值化学品[16]。

2.1 二氧化碳制甲醇

甲醇是一种无色、易燃、易挥发的有毒液体,用途广泛,是基础的有机化工原料和优质燃料。在我国甲醇产能结构中,煤制甲醇约占80%,天然气制甲醇占8%,焦炉气制甲醇占12%,甲醇行业总碳排放接近2亿t/a,发展绿色甲醇是实现碳中和目标重要且必要的举措之一。
Joo等[17]开发了一种CO2通过RWGS制甲醇的CAMERE工艺(图3),并研发了组成为Cu/ZnO/ZrO2/Ga2O3(5∶3∶1∶1)的RWGS催化剂对CAMERE工艺进行评估。该工艺将RWGS反应器和甲醇合成反应器串联,首先在RWGS反应器中将CO2转化为CO和H2O,然后将气体中的水脱除后进入甲醇合成反应器进行甲醇合成反应。通过小试装置对CO2直接加氢制甲醇工艺和CAMERE工艺进行对比,结果表明,和直接加氢制甲醇工艺相比,由于降低了驰放气的排放量及合成气的循环量,CAMERE工艺的甲醇总收率由69%提高至89%。此外,基于30万t/a规模,将CAMERE工艺和传统天然气制甲醇以及煤制甲醇从投资和操作费用上进行对比,由于不需要昂贵的转化炉和气化炉,CAMERE工艺投资低于天然气制甲醇和煤制甲醇,CAMERE工艺的操作费用略高于天然气制甲醇,但是远低于煤制甲醇。
Samimi等[18]对工业规模下的CAMERE工艺进行了数值模拟及优化,RWGS反应采用Ni/Al12O19催化剂,和前述CAMERE工艺不同的是甲醇合成反应器采用膜反应器用来移除甲醇合成反应生成的水以避免水对催化剂的毒害。模拟结果表明,为了实现最大的甲醇产率,最优的RWGS反应器入口的温度和压力分别为700℃和3 000 kPa,最优进料比例为0.518,此时甲醇反应器无膜和有膜的甲醇产量分别为368、348 t/d。
Elsernagawy等[19]设计了一种将CO2通过RWGS生产甲醇的工艺,其中CO2来自直接空气碳捕集,H2来自可再生能源电解水制氢。使用Aspen Plus 10对该流程进行了建模,在2种RWGS反应温度下(低温方案450℃和高温方案940℃)进行了稳态模拟,并且根据模拟结果进行了经济分析和环境分析。计算结果表明,当甲醇产量为80 kmol/h时,高温方案和低温方案的蒸气产量分别为354.0、66.5 kW,碳足迹分别为-4.0、-3.5 t/h,总投资分别为43.1×106、56.4×106澳元。因此,从环境影响、运行成本、装置投资等角度来看,高温方案具有更好的实施前景。

2.2 二氧化碳制二甲醚

与甲醇相比,二甲醚(DME)不含C—C健,是一种可以替代柴油和液化石油气(LPG)的清洁燃料,同时也是用于农药、医药、低碳烯烃生产的化工原料。随着碳中和技术发展,DME在绿色能源和化工领域的应用潜力巨大,将CO2转化为DME被认为是一种有前景的技术[20]。
Vibhatavata等[21]提出了一个利用水泥厂排放的CO2生产DME的集成工艺,流程见图4。该工艺首先将水泥厂烟气中捕集的CO2和电解水制氢生产的H2进行RWGS反应得到合成气,然后合成甲醇并以甲醇为原料生产DME。同时,该工艺将甲醇合成和CO2捕集进行热集成,以提高能量效率。使用Prosim软件进行流程模拟优化,详细分析了该工艺的技术可行性及潜在的环境效益。计算结果表明,集成工艺可以减少水泥厂88%的CO2排放,整体的能量效率为53%,与煤制DME工艺相当,但是略低于天然气制DME工艺。该工艺在技术和环境上具有可行性,但是在该技术中电解水制氢是能耗最高的单元,约占总能耗的89%,因此从经济层面来讲,该技术需要依赖低成本的电力(核能或可再生能源)。
Dieterich等[22]提出了4条潜在的CO2制DME工艺路线,即有或没有RWGS反应的直接DME合成路线(D-1和D-2路线),以及有或没有RWGS反应且以甲醇为中间体的间接DME合成路线(I-1和I-2路线),4条DME合成路线见图5。使用Aspen Plus模拟软件和夹点分析方法进行热量集成模拟计算,分析了不同路径的效率、成本和技术成熟度。结果表明,D-1和D-2路线(直接路线)具有更高的DME选择性和碳效率,但是能量效率较低,并且热集成的潜力有限,导致运行成本较高。I-1和I-2路线(间接路线)能量效率更高,尤其是含RWGS反应的I-2路线能量效率最高,并且热集成潜力大。间接路线由于增加了甲醇合成单元,因此投资较高。从技术成熟度角度分析,直接路线的技术成熟度较低。综合对比表明,D-1和I-2路线是最有前景的生产路径,D-1路线综合性能最佳,碳效率高、成本低,但是技术成熟度较低(TRL 5~6);I-2路线技术成熟度较高(TRL 7~9),能量效率最高,有望短期内实现工业化。

2.3 二氧化碳制液体燃料

通过RWGS反应将CO2和H2转化为CO得到一定H2/CO比例的合成气,然后将合成气经过费托合成反应可以生产汽油、柴油、航空燃油等液体燃料[23]。将CO2转化为液体燃料有助于减少温室气体排放,减少对化石燃料的依赖,从而减缓资源枯竭的速度。
König等[24]提出一个基于费托合成的液体燃料生产过程,流程如图6所示。该过程使用从电解水制氢得到的H2与CO2通过RWGS反应生成合成气,通过费托合成转化为液态烃类燃料,最后通过产品分离和提质加工获得特定馏分以满足不同应用要求。使用Aspen Plus软件建立了工艺流程模型,并对流程进行了热量整合分析。计算结果表明,该工艺的能量效率(电能转化为液体燃料化学能的比率)为43.3%,碳转化率为73.7%,最终产品中汽油、煤油和柴油所占的比例分别为31.2%,43.9%和24.9%。
Zang等[25]使用Aspen Plus对RWGS+费托合成生产电子液体燃料(e-fuels)工艺进行了全面的性能与技术经济分析。分析表明,基于低热值和高热值的总能量转换效率分别为57.5%和52.2%。在液体燃料的成本构成中,H2成本、投资成本、运行成本和CO2成本分别占67.0%、13.3%、9.2%和6.2%。敏感性分析显示,H2价格对燃料最低售价影响最大。当CO2价格为17.3美元/t时,H2价格需降至0.8美元/kg,才能使液体燃料在2050年与税前 3.1美元/gal的石油柴油(未考虑碳税补贴)形成成本竞争。
Markowitsch等[26]提出了一种创新的碳捕集与利用(CCU)工艺流程,从水泥厂尾气中捕集CO2,与绿氢通过RWGS及费托合成生产液体燃料。采用Aspen Plus对该流程进行模拟仿真。考察了不同工艺方案(包括不同的RWGS反应器及电解槽)对能量效率、产品产量和成本的影响。技术经济分析表明,采用固体氧化物电解槽与电供热式RWGS反应器的组合方案在技术和经济性上表现最优,液体燃料净生产成本为8.40欧元/kg,能量效率达54%,碳转化率为85%,单位能耗22.7 kWh/kg液体燃料。

2.4 中试装置及示范工程

目前,一些通过RWGS反应将CO2制化学品的工业试验或示范工程已经得到实施,部分项目也在规划中。
韩国浦项制铁集团公司(POSCO)与韩国电力研究院(KEPRI)合作建设了一座采用CAMRE工艺生产甲醇的中试工厂,生产能力为100 kg/d。实验表明,采用RWGS工艺的甲醇产率是直接CO2加氢生产甲醇的2倍以上[27]。
2017年在荷兰拉彭兰塔-拉赫蒂工业大学建成了SOLETAIR中试工厂,该工厂利用可再生能源电力、水以及空气中的CO2生产液体燃料。在该中试工厂中,CO2来自直接空气捕集(DAC),H2来自太阳能光伏(PV)供电的质子交换膜(PEM)电解水制氢。CO2和H2在850℃下通过RWGS反应转化为CO并得到合成气,合成气在费托合成(FT)反应器中,在钴基催化剂的作用下转化为液体燃料。该中试工厂总运行时间约300 h,每日平均生产6.2 kg的液体燃料(蜡和油)[28]。SOLETAIR中试工厂验证了利用空气、水和太阳能生产液体燃料的可行性,但需通过规模化与工艺优化提升经济性。
壳牌集团和MAN于2021年达成战略合作共同开发用于电子燃料生产的RWGS技术。双方在MAN德国代根多夫生产基地于2023年建成了中试装置,至今运行良好[29]。
另外,挪威Norske-Fuel公司、挪威Nordic Electrofuel公司、德国奥迪公司(Audi)、英国庄信万丰公司(Johnson Matthey)、丹麦托普索公司(TOPSOE)、德国Sunfire公司均有液体燃料的中试装置或示范工程已经建成或者在实施过程中[29]。

3 结语与展望

CO2 RWGS生产化学品是实现CO2资源化利用的有效途径,具有重要的环境和能源意义。该技术与可再生能源耦合,不仅可以实现CO2的高值化利用,还能储存可再生能源,因此受到国际上的广泛关注。然而,目前该技术正处于从实验室向工业化过渡的关键阶段,技术可靠性和经济性仍面临挑战。
未来的发展应聚焦于以下几个方向:①RWGS技术尚未成熟,主要受限于缺乏工业化的催化剂,开发高活性、高稳定性的催化剂是实现工业化应用的关键。②RWGS反应为吸热反应,传统化石燃料燃烧供能会导致新的碳排放,可以考虑使用绿电作为反应的热量来源。③氢气价格是技术经济可行性的关键因素,降低可再生能源发电成本、提高H2供应稳定性,将有助于推进技术的商业化。④对工艺进行热集成,例如利用合成单元的热量用于碳捕集,可提高装置的能量效率。⑤在产品选择上,应尽量选择高附加值的产品,如航空煤油、二甲醚等,以提高经济可行性。
综上所述,CO2 RWGS生产化学品技术具有广阔的发展前景,但需要在催化剂开发、能源供应、工艺优化和产品选择等方面进行深入研究,以尽早实现工业化应用。

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