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钙钛矿量子点在环境检测与光电器件的应用进展

王欢鑫 ,  闫庆雷 ,  刘佳悦 ,  秦晓彤 ,  邢释文 ,  仲丽博 ,  刘大喜 ,  刘宝友

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (4) : 52 -57.

PDF (1345KB)
现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (4) : 52-57. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.04.010
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钙钛矿量子点在环境检测与光电器件的应用进展

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Research progress on perovskite quantum dots in environmental detection and optoelectronic devices

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摘要

探讨了配体工程与离子掺杂策略对钙钛矿量子点(PQDs)光学性能与稳定性的提升作用,其中PLQY最高可达98.5%。在环境检测方面,PQDs作为荧光探针,实现了对金属离子(如Cu2+、Pb2+、Hg2+)、新污染物(如抗生素、双酚A)的高灵敏、高选择性检测。在光电器件方面,基于PQDs的红光与绿光LED器件的外量子效率(EQE)已分别突破28.73%与30.84%,蓝光器件EQE也达到23.5%。总结了PQDs在性能调控、环境传感与光电器件等方面的研究进展,并对未来在稳定性提升、规模化制备及多领域应用等方面提出了展望。

Abstract

In this paper,the effects of ligand engineering and ion doping strategy on the optical properties and stability of perovskite quantum dots (PQDs) were discussed,and PLQY can reach up to 98.5%.In terms of environmental detection,PQDs are used as fluorescent probes to achieve highly sensitive and selective detection of metal ions (such as Cu2+,Pb2,Hg2+) and new pollutants (such as antibiotics and bisphenol A).In terms of optoelectronic devices,the external quantum efficiency (EQE) of red and green LED devices based on PQDs has exceeded 28.73% and 30.84%,respectively,and the EQE of blue devices has also reached 23.5%.This review summarizes the research progress of PQDs in performance regulation,environmental sensing and optoelectronic devices,and looks forward to the future in terms of stability improvement,large-scale preparation and multi-field applications.

Graphical abstract

关键词

钙钛矿量子点 / LED器件 / 环境检测 / 离子掺杂 / 配体修饰

Key words

perovskite quantum dots / LED device / environmental detection / ion doping / ligand modification

引用本文

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王欢鑫,闫庆雷,刘佳悦,秦晓彤,邢释文,仲丽博,刘大喜,刘宝友. 钙钛矿量子点在环境检测与光电器件的应用进展[J]. , 2026, 46(4): 52-57 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.04.010

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PQDs自2015年CsPbX3量子点首次被报道以来[1],其卓越的光电性能便吸引了众多关注,已成为新一代功能材料研究的热点,PQDs在材料合成[2]、器件制备[3]等方面均取得了显著进展。2020年,致晶科技与TCL合作成功实现了全球首批500台75英寸4K钙钛矿量子点电视(型号75M10)的量产与商业化应用。2023年,钙钛矿材料被列入工业和信息化部、国务院国资委联合发布的《前沿材料产业化重点发展指导目录(第一批)》,进一步凸显了其战略价值。
在环境工程领域,PQDs作为高灵敏度的荧光探针,能够实现对多种环境污染物的高灵敏度和高选择性检测;在光电器件方面,PQDs因高光致发光量子产率和可调节的发射光谱,成为了制备高性能发光二极管(LED)发光器件和太阳能电池的理想选择。绿光PQDs LED器件的外量子效率(EQE)达到了30.84%[4],蓝光PQDs LED器件的EQE达到了23%[5],红光PQDs LED器件的EQE更是高达28.73%[6]。与CdSe、InP量子点相比,PQDs具有高光致发光量子产率(90%)、较窄的半峰宽(FWHM=86 meV)、覆盖整个可见光谱的可调谐发射等(400~760 nm)[7]。
本文中综述了PQDs的制备策略及其在光电领域的应用进展,并对其未来发展方向进行了展望,介绍了热注入法、配体辅助再沉淀法等主流合成方法,并分析了各方法的优缺点及适用范围,阐述了PQDs在荧光传感器、LED器件、太阳能电池等领域的研究进展。并基于当前研究现状,对PQDs在稳定性提升、规模化制备等方面的未来发展方向进行了展望,为相关领域的研究提供了重要参考。

1 性能调控与稳定性提升策略

为拓展PQDs在环境工程和光电器件的应用,研究者通过表面配体修饰、离子掺杂等方法改善PQDs的光学性能和稳定性。

1.1 配体修饰

在PQDs的制备过程中,长烷基链配体(如OA、OAm)是常用的表面修饰剂,能够有效调控PQDs的晶体生长动力学。研究者们致力于开发新型配体体系,包括无机配体和有机配体,进一步提升PQDs的稳定性和光学性能,以替代OA/OAm配体系统。

1.1.1 无机配体

无机配体通过化学键与PQDs表面未配位的Pb2+或卤素空位结合,减少表面缺陷态,抑制非辐射复合,提高PQDs的PLQY。采用与卤化物相似的离子半径和化学行为的六氟磷酸盐(PF6-)六氟磷酸铵(NH4PF6)钝化CsPbBr3 PQD,利用PF6-与Pb2+的强配位能力,结合OA/OLA在CsPbBr3 PQD表面构建富Br杂化配体层,PLQY从51%提高至83%,且在环境条件下储存180 d后,NH4PF6处理的量子点保持稳定荧光发射,在密闭容器下,NH4PF6处理的量子点30 d后仍保留80% PL强度[8]。
不同于铵、磷和磺酸盐类似物表面配体,咪唑基离子液体凭借独特的共轭芳香结构,可通过电子离域效应有效调控量子点的激发带位置与激子发射特性。经1-烷基-3-甲基咪唑溴盐(CnBr)修饰的CsPbBr3 PQD(C14 LE-QD)PLQY为83.5%,且在持续强光辐照下,C14 LE-QD溶液36 h后PL强度仅衰减39.2%[9]。

1.1.2 有机配体

有机配体通过供电子基团与PQDs表面未配位的金属离子结合,形成稳定的配位键,有效减少表面缺陷态。例如,以L-丙氨酸或D-丙氨酸[(L/D)Ala]为配体修饰MAPbBr3 PQDs时,其—NH—官能团可通过氢键与F-选择性键合,进一步钝化表面缺陷。经(L/D)Ala修饰的PQDs的PLQY分别达到89.05%和88.91%,在室温储存30 d后发光强度仍大于90%,暴露于紫外灯下30 d仍可维持蓝色荧光发射[10]。
双功能配体协同钝化策略可进一步提升PQDs性能。例如,基于短链两性离子化合物6-氨基己酸(EACA)的双位点配体交换技术,通过—COO-基团与Cs+键合、—NH2基团与Br-静电相互作用,实现对CsPbBr3 PQDs表面缺陷的协同钝化,修饰后的EACA-CsPbBr3 PQD表现出92.20%的PLQY,且其在水中浸泡12 h后仍保持95% PL强度,连续暴露在水中240 h后仍然能发射绿色荧光[11]。
综上所述,无机配体与有机配体对PQDs的修饰,有助于提升量子点的光学性能及稳定性。无机配体因具有独特结构特性,比如六氟磷酸盐与卤化物结构类似,咪唑基离子液体含有共轭芳香结构,能够通过表面配体的离子或原子,与量子点表面阳离子产生强配位作用,以此实现PQDs表面缺陷的钝化。有机配体则因官能团的多样性,像羟基、羧基、氨基等,可通过配位、静电等多模式相互作用,对PQDs表面缺陷进行钝化。这些研究成果为PQDs在发光二极管、太阳能电池以及环境检测等领域的实际应用,提供了坚实的理论基础。

1.2 离子掺杂

离子掺杂策略通过引入不同价态或化学性质的离子,可有效优化材料能带结构、缺陷态密度及载流子动力学行为,根据掺杂位点的不同,该策略可分为A位、B位及双位共掺杂。
采用碱土金属Mg2+掺杂策略钝化FAPbI3 PQD,由于Mg2+和Pb2+的半径差异引起晶格收缩效应,优化了辐射复合过程,掺杂后样品的PLQY提升至52%,且在环境储存60 d后仍保持76%的初始PLQY值,而未掺杂的保留率为33%,环境稳定性显著提升[12]。同样有课题组[13]采用Mn2+修饰钝化CsPbBr3 PQD,使PQD的PLQY提高至82%,且具有优异的热稳定性和水稳定性,Mn2+掺杂的CsPbBr3 PQD加热后(313~353 K)仅损失20%的PL强度,在水分为5%的环境中暴露4 h后仍保持85%的PL强度。
除了上述的碱土金属和过渡金属,稀土离子也是常用于提升PQDs性能的金属。Shao团队[14]将稀土金属La3+掺杂策略拓展至混合卤素体系,在CsPbClBr2体系中PLQY提升至95.6%,且掺杂样品在10 d空气储存后PL强度保持率高达97.5%,且在365 nm紫外连续照射10 h后仍维持97%的初始强度。该研究证明La3+的掺杂能有效抑制非辐射复合过程,降低PQD的缺陷态密度,改善PQD的性能。
综上所述,单一离子掺杂策略常用的掺杂离子有过渡金属离子、碱土金属离子、稀土金属离子,这些离子的掺杂都对提高PQDs性能有效果,性能调控策略修饰PQDs后PLQY总结见图1,其中稀土金属离子掺杂效果更为显著,PLQY可高达95.6%。除此之外,离子掺杂还会增强量子限制效应,这主要是由于掺杂离子与Pb2+的离子半径差距会引起晶格收缩,从而导致PQDs稳定性提高和吸收峰的偏移。离子掺杂策略可有效优化PQD的发光性能及稳定性。离子掺杂可有效增强环境稳定性、光稳定性、热稳定性,为稳定高效PQD器件的开发提供了理论基础。这些修饰策略通过不同的化学作用机制,有效钝化了量子点的表面缺陷,提升了光物理性能和稳定性,为量子点在环境工程和光电器件中的应用提供了重要改进。

2 钙钛矿材料在环境检测的应用

PQDs因独特的电子和光学特性成为环境检测领域理想的探针。研究者们利用PQDs的这一特性,开发了一系列基于PQDs的传感器,用于监测水体、大气等环境中的污染,为环境保护和污染治理提供了有力工具。钙钛矿材料检测金属离子和抗生素总结见表1。

2.1 金属离子

近年来,PQDs在重金属离子检测领域展现出优异的传感性能,独特的荧光特性与离子交换机制为高选择性、高灵敏度检测提供了新思路。研究人员通过多种策略优化PQDs的检测性能,取得了系列重要进展。
Ahmed等[15]将CsPbBr3量子点封装于金属有机框架(MOF)中,利用MOF孔道的分子筛分效应实现了Cu2+的选择性富集与Fe3+的有效屏蔽。该传感器对Cu2+的检测表现出优异的性能,在5~1 800 nmol/L线性范围内,检出限(LOD)为63 nmol/L。后续研究中Li团队[16]开发的CsSnBr3量子点探针通过Pb2+诱导的形貌转变产生荧光增强效应,在有机相中实现了超痕量Pb2+检测(LOD=3.5 nmol/L),并成功应用油性产品检测分析。Lu等[17]利用Hg2+与CH3NH3PbBr量子点中Pb2+的离子交换作用,实现了0~100 nmol/L范围内的Hg2+视觉纳米传感器(LOD=0.124 nmol/L)。
特别值得关注的是,He等[18]提出的稀土掺杂策略为多离子同步检测提供了创新解决方案。通过精确调控Eu3+在Cs3Bi2Cl9中的掺杂位点,分别构建了对Cu2+(4.55 μmol/L)和Fe3+(3.6 μmol/L)具有特异性响应的双通道传感平台,展现了PQDs在多组分检测中的应用前景。
这些研究不仅拓展了PQDs在环境监测领域的应用,也为发展新型荧光探针提供了重要的理论指导和技术参考。未来研究可进一步探索量子点表面工程、多元掺杂等策略,以开发更具实用价值的传感平台。

2.2 新污染物(EOCs)

在水体、土壤、大气中均能检出新兴污染物,主要含抗生素、内分泌干扰物。开发兼具高灵敏度、快速响应和现场适用性的新型传感技术迫在眉睫,荧光传感技术凭借信号可视化、高特异性和成本低廉等优势脱颖而出,而PQDs作为新型荧光探针,凭借独特的光学特性与可定制化表面化学,为复杂基质中新污染物的痕量检测提供了创新解决方案。

2.2.1 抗生素

PQDs在抗生素检测领域已展现出巨大潜力,研究者们利用PQDs的荧光猝灭或增强效应,开发了多种针对抗生素的传感方法,通过构建PQDs与抗生素之间的特异性相互作用,可以实现抗生素的精准识别与定量检测。
Wei团队[19]以介孔二氧化硅纳米球(LMSNs)作为载体,开发的LMSNs@IPQDs复合探针传感器在0.7~15 μmol/L范围内实现四环素(TC)的定量检测,IPQDs表面的氨基可以与TC形成氢键,通过光电子转移效应淬灭IPQDs的荧光,检测限为 93 nmol/L,实际1.0~15 μmol/L水样检测回收率达94.7%~106.3%,相对标准偏差(RSD)为2.4%~5.6%,展现出良好的实用可靠性。
基于上述复合钝化修饰策略,Jia团队[20]开发了多级结构传感器MAPbBr3@PbBr(OH)@SiO2-Cit-Eu,该体系在0~25 μmol/L范围内呈现优异线性响应,检测限为11.15 nmol/L,在蜂蜜、牛奶、湖水和自来水检测中回收率为94.1%~111.6%,RSD为1.83%~4.38%,体现了复杂基质中的高精度检测能力。
目前,利用PQDs作为荧光探针来检测环境中TC的方法得到了广泛的研究,并且都有良好的检测效果,除此之外,Salari课题组[21]报道了一种由有机相CsPbBr3量子点与Fe(Ⅱ)和K2S2O8在水介质中组成的化学发光(CL)探针,用于检测头孢唑林(CFZ)。该探针在25~300 nmol/L线性范围内对所设计探针的CL信号有增强作用,且检测下限为9.6 nmol/L,测定人血浆、尿液、水和牛奶样品中CFZ的回收率为94.6%~106%,RSD为1.6%~7.7%。

2.2.2 钙钛矿材料在内分泌干扰物的检测应用

除了上述提到的抗生素检测,PQDs还被应用于其他新兴污染物的检测。例如,基于PQDs的荧光传感器已成功用于检测双酚A(BPA),一种常见的内分泌干扰物。通过4,4'-联吡啶(4,4-Bpy)有机连接体实现PQDs与金属有机框架的精准耦合,构建CsPbBr3@Cu-MOF双模式适体传感器,增强了量子点对BPA的特异性识别能力,实现了低浓度BPA的高灵敏度检测。该体系兼具荧光-比色双响应特性,在荧光模式下,BPA浓度在0.1~100 nmol/L范围内呈现优异线性,检测限为20.85 pmol/L;比色模式则在1~80 nmol/L范围内具有良好的线性,检测限为605.90 pmol/L。其双信号自校验机制显著提高检测可靠性,应用于塑料瓶装水与塑料袋装豆浆时,荧光/比色法回收率分别达92.9%~109.9%与96.7%~104.5%,为食品包装安全评估提供了高置信度检测方案[22]。
在EOCs检测的实际应用中,PQDs荧光探针展现出了巨大的潜力。在抗生素检测方面,通过优化量子点的制备条件和检测条件,可以实现对四环素类、β-内酰胺类等多种抗生素的高灵敏度、高选择性检测。在内分泌干扰物检测方面,PQDs荧光探针同样表现出优异的性能,为环境中内分泌干扰物的监测提供了有力工具。这些研究不仅拓宽了PQDs在环境监测领域的应用范围,也为应对新兴环境污染物挑战提供了有力的技术支撑。未来,随着量子点表面工程的不断进步和检测机制的深入探索,PQDs传感器在新污染物检测领域的应用前景将更加广阔。

3 LED发光器件

由于PQDs的优异性质,在电致发光LED方面被广泛研究,离子掺杂和配体工程策略在调控混合卤化物PQDs光电性能方面取得了显著进展。近年来钙钛矿材料在LED发光器件的应用总结见表2。

3.1 绿光LED器件

针对电子传输层(ETL)制备工艺复杂及器件效率低下等关键科学问题,Tseng研究团队[23]创新性地采用具有能级匹配特性、高电子迁移率且与乙酸盐溶剂相容性良好的三嗪衍生物(PO-T2T)作为电子传输材料,且通过比较氯苯、乙酸甲酯和乙酸乙酯3种溶剂体系,研究发现PO-T2T/乙酸甲酯复合体系可有效钝化CsPbBr3钙钛矿表面缺陷,使器件EQE达到5.57%。为进一步优化器件性能,Zhou团队[24]引入具有双功能特性的DDA-MeS配体(含SO32-季铵基团),通过配体工程将电子/空穴陷阱态密度分别降至0.98×1020、2.8×1019 cm-3,这种缺陷钝化策略使器件EQE达到10.18%。
基于对界面工程和缺陷化学的深入理解,Yang研究团队[25]进一步发展了Zr4+离子掺杂协同KSCN原位钝化的协同优化策略。通过反溶剂法引入Zr4+调控晶体生长动力学,结合硫氰酸根(SCN-)对表面铅空位的化学钝化作用,实现了基于该量子点LED器件EQE达到13.8%。
上述两性离子配体已被证明具有有效钝化PQDs的潜力,其他研究表明较短的配体可以减少PQDs的表面状态,有效提高光电性能。Hung研究团队[26]利用配体二十二烷基二甲基溴化铵(DDAB)实现了26.94%的EQE。

3.2 红光LED器件

表面工程策略是提高PQDs优异光学性能的有效且必要的方法,目前已有研究表明,引入新的配体或双功能双齿配体对于提高钙PQDs的量子效率和稳定性至关重要。Tseng团队[27]通过用2-苯基乙基碘化铵(PEAI)对长烷基封装的量子点进行后处理,结合有效的电子传输材料CN-T2T,实现了高达15.4%的外部量子效率。Yang团队[28]通过引入辛基碘化铵(OTAI)合成了低空间位阻强限制CsPbI3量子点。基于该量子点制备的LED,EQE为18.3%。Li团队[6]通过引入短链多功能配体噻吩-2-磺酰胺(2-ThSA)钝化CsPbI3PQDs,实现了基于该量子点LED器件28.73%的EQE。除此之外,该研究团队采用该方法制备的大面积红光器件(64 mm2)EQE达20.5%,这一进展为PQDs在大尺寸显示领域的产业化应用提供了重要技术支撑。

3.3 蓝光LED器件

基于氧化膦基团的双层有机分子(TSPO1/SPPO13)钝化策略,所制备的纯蓝光QLED在469 nm处实现了4.87%的EQE和560 cd/m2的亮度,且该团队首次报道了功能面积达64 mm2的大面积纯蓝光器件[29]。Qin团队[30]提出双短链分子(TOAF/TEA-PFOS)协同调控策略,显著降低了CsxRb1-xPb(ClyBr1-y)3量子点的缺陷态密度,最终获得了EQE达5.7%的深蓝光器件。值得关注的是,Yong团队[5]报道了从PQDs材料优化和器件设计出发,通过三氟乙酸盐钝化结合混合空穴传输层设计,构筑的蓝光钙钛矿LED实现了高达23.5%的EQE。

4 结论

钙钛矿材料在环境检测、LED发光器件以及太阳能电池等领域展现出巨大的应用潜力。通过调控制备方法和表面修饰策略,钙钛矿量子点传感器在金属离子和新污染物方面表现出优异的选择性和检测能力。在LED发光器件方面,PQDs凭借可调谐的发射光谱和高发光效率,为实现高性能的红、绿、蓝三色LED提供了可能。尽管已取得上述进展,PQDs仍面临长期稳定性不足、规模化制备工艺不成熟等挑战。未来研究应聚焦于稳定性提升、器件结构优化的创新,以推动PQDs从实验室走向实际应用,进一步拓展在环境监测、柔性电子等领域的应用范围。

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原文顺序 | 出版日期 | 本文引用
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