现代化工

现代化工 ›› 2026, Vol. 46 ›› Issue (4) : 17-21. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.04.004

技术进展

层状双氢氧化物在去除6价铬领域的研究进展

范雯琪 ¹^,² ,
刘祖文 ¹^,^* ,
李贤 ¹^,² ,
闵志武 ¹ ,
赖纪文 ² ,
田帅 ¹^,²

作者信息 +

Research progress on layered double hydroxides for the removal of hexavalent chromium

FAN Wen-qi ¹^,² ,
LIU Zu-wen ¹^,^* ,
LI Xian ¹^,² ,
MIN Zhi-wu ¹ ,
LAI Ji-wen ² ,
TIAN Shuai ¹^,²

Author information +

文章历史 +

Received		Published
2025-11-03		2026-04-20
Issue Date	Revised Date
2026-04-16	2025-11-03

PDF (1297K)

摘要

系统梳理了层状双氢氧化物(LDHs)的结构特性与其作为高效吸附剂及催化剂的内在关联,重点论述了其在去除6价铬重金属污染方面的最新研究进展。深入剖析了LDHs通过表面络合、离子交换、还原沉淀及“记忆效应”等多种机制协同去除污染物的机理。并详细总结了通过金属离子掺杂、层间阴离子调控、纳米结构设计及复合材料构建等策略以提升LDHs性能的改性方法。最后,针对当前研究的不足,对未来开发高性能、低成本、环境友好的LDH基材料及其在实际水处理工程中的应用前景进行了展望。

Abstract

This review systematically summarizes the structural characteristics of LDHs and their intrinsic relationship with their performance as efficient adsorbents and catalysts,with particular emphasis on recent advances in their application for the removal of hexavalent chromium [Cr(Ⅵ)] heavy metal contaminants.The synergistic mechanisms of pollutant removal by LDHs—such as surface complexation,ion exchange,reduction-precipitation,and the “memory effect”—are comprehensively analyzed.Moreover,various modification strategies,including metal ion doping,interlayer anion regulation,nanostructure design,and composite material construction,are discussed in detail to enhance the performance of LDHs.Finally,the current challenges are addressed,and future perspectives are proposed for developing high-performance,low-cost,and environmentally friendly LDH-based materials,as well as their practical applications in actual water treatment engineering.

关键词

层状双氢氧化物(LDHs) / LDHs改性 / 结构特征与性能 / 制备方法 / 6价铬[Cr(Ⅵ)]

Key words

layered double hydroxides (LDHs) / LDHs modifications / structural characteristics and properties / preparation methods / hexavalent chromium [Cr(Ⅵ)]

引用本文

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范雯琪,刘祖文,李贤,闵志武,赖纪文,田帅. 层状双氢氧化物在去除6价铬领域的研究进展[J]. , 2026, 46(4): 17-21 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2026.04.004

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工业化进程的加速使水资源重金属污染问题日益凸显,6价铬[Cr(Ⅵ)]作为工业废水中常见的高毒性重金属污染物,具有强氧化性、高迁移性和致癌性,对生态环境和人体健康构成严重威胁^[1-2]。现有处理技术如化学还原、离子交换等存在二次污染、成本高或选择性差等局限。层状双氢氧化物(LDHs)因独特的层状结构、表面正电性及可调控的层间化学环境,对以阴离子形式存在的Cr(Ⅵ)表现出卓越的吸附潜力,可通过静电作用、离子交换和还原固定等多机制协同实现高效去除,而通过金属掺杂、形貌调控及复合改性等手段可进一步优化其性能。因此,系统梳理LDHs在6价铬废水处理领域的研究进展,对推动其实际应用具有重要意义。

1 LDHs的结构与性能

层状双氢氧化物(LDHs)是一类由带正电荷的金属氢氧化物层板和层间阴离子构成的二维纳米材料。其独特的层状结构可通过共沉淀法、水热法等多种合成方法进行精确调控,从而实现对材料形貌和性能的定向设计^[3],具体合成方法及其利弊如表1所示。LDHs的层板由2价和3价金属阳离子与羟基共同构成八面体结构,而层间区域则容纳可交换的阴离子和水分子,这种特殊的结构特征赋予了材料高比表面积、丰富的表面活性位点和优异的离子交换能力。

从形貌结构来看,LDHs可分为二维片层结构和三维立体结构^[4]。通过模板法、表面活性剂辅助等合成策略,可成功制备具有花状、球状等三维形貌的LDHs,这些特殊形貌能显著提升材料的比表面积和活性位点暴露程度,进而增强其吸附和催化性能^[5]。

在物理特性方面,通过优化合成工艺参数,如采用尿素水解法制备的LDHs可获得更高的结晶度和更均匀的颗粒分布,从而显著提升材料的比表面积^[6]。同时,通过调控层间阴离子的种类和尺寸,可以有效调节LDHs的层间距和孔结构,如引入大尺寸有机阴离子可形成介孔或大孔结构,这为污染物分子提供了更多的扩散通道和吸附位点^[7]。

LDHs的化学性质主要取决于其层板组成和层间环境。通过离子交换法可灵活调控层间阴离子的种类和排布,从而优化材料对特定污染物的选择性和吸附容量^[8]。层间距的增大不仅为阴离子与污染物的相互作用提供了更多空间,还能显著提升材料的反应动力学^[8]。LDHs也表现出了优异的热稳定性。在热处理过程中,材料会经历脱水、脱羟基等阶段,最终当温度进一步升至450~550℃时,LDHs的层状骨架结构发生坍塌,转变为热稳定性更强的层状双氧水合物(LDOs)^[9]。这种相变不仅显著提升了材料的比表面积和热稳定性,还降低了微孔体积,并增强了还原特性。

值得关注的是LDHs独特的“记忆效应”:经过温度煅烧得到的LDOs在接触到水溶液或含特定阴离子的介质时,能够恢复其原始的层状结构。这一特性不仅为材料的再生利用提供了可能,还能通过重构过程实现对活性位点的精准修饰,从而进一步提升材料的催化性能和吸附容量^[10]。

综上,通过合理选择合成方法和精确调控制备参数,可以获得具有特定结构和性能的LDHs材料。特别是其可调的层板组成以及独特的记忆效应,使得LDHs成为一种极具应用前景的环境功能材料。

2 LDHs对Cr(VI)的吸附机制

层状双氢氧化物(LDHs)对Cr(Ⅵ)的吸附机制从根本上通过3个协同阶段进行:首先,铬酸根阴离子对带正电表面的快速静电吸引,即表面络合,其次通过置换阴离子实现结构的层间阴离子交换,最终在有利的还原条件下,部分还原沉淀为不溶性 Cr(Ⅲ)物种。该过程中对Cr(Ⅵ)的吸附容量显著受LDHs层金属组成、层间距及溶液pH的影响^[11-12]。

2.1 表面络合

Cr(Ⅵ)在LDHs上的吸附始于带正电的LDHs表面与Cr(Ⅵ)阴离子的静电吸引作用。在静电吸引将Cr(Ⅵ)富集到材料表面后,LDHs表面的羟基等电子供体官能团会引发关键的还原反应,将高毒性的Cr(Ⅵ)转化为毒性较低的Cr(Ⅲ)。这一还原过程伴随着络合反应,金属阳离子与新生成的 Cr(Ⅲ)物种形成稳定的表面配合物,从而实现对铬的持续固定。

研究表明,这一协同机制的有效性在不同LDHs材料体系中均得到验证。在镁铝铁三元氧化物中,表面羟基同时充当还原剂和络合位点^[13];而在EDTA插层的MgAl-LDHs中,羧基的变化显著促进了 Cr(Ⅵ)的还原过程^[14]。吸附后材料结晶度的降低和结构变化,进一步证实了表面络合作用的存在。

通过合理的表面修饰可有效增强这一协同机制。如在NiFe-LDHs中引入Fe²⁺的改性策略,不仅优化了材料表面正电荷密度,而且显著提升了还原能力,使Cr(Ⅵ)吸附容量提升约1.5倍^[15]。这一成果揭示了精准调控LDHs-溶液界面电子转移动力学对优化Cr(Ⅵ)去除效率的关键作用。

2.2 层间阴离子交换

与金属阳离子相比,阴离子具有独特的理化特性,这使得它们难以通过沉淀法去除且迁移性更强。因此,离子交换技术被公认为是去除阴离子污染物最有效的策略之一。这一过程始于材料表面正电荷对Cr(Ⅵ)阴离子的静电吸引,随后这些阴离子与层间原有的阴离子发生交换,从而被稳固地固定在材料结构中。

该离子交换过程的效率主要受3个因素影响。首先,层间固有阴离子的种类至关重要,研究表明单价阴离子比2价阴离子具有更高的交换容量,交换能力顺序为NO₃^->Cl^->SO₄^2-^[16]。其次,溶液中共存阴离子会与Cr(Ⅵ)竞争层间位点,显著影响去除效率,而通过材料修饰(如构建NiFe-LDHs/MoS₂复合材料)可有效提升选择性吸附能力^[17]。此外,阴离子的电荷密度与尺寸特征共同决定了交换可行性,高电荷密度的CrO₄^2-因强静电作用易被吸附,而较大尺寸的Cr₂O₇^2-虽需层间距扩张,但仍可被容纳。

2.3 沉淀反应

LDHs对Cr(Ⅵ)的去除还涉及还原驱动的沉淀过程。近期研究聚焦于通过优化材料组成、提升氧化还原能力及增强协同效应,来提高Cr(Ⅵ)向 Cr(Ⅲ)的转化效率,改善后续沉淀物的稳定性^[18]。

该沉淀过程可分为2个连续步骤,首先是 Cr(Ⅵ)的还原:LDHs层中的高价金属阳离子作为电子供体,将高毒性的Cr(Ⅵ)还原为毒性较低的 Cr(Ⅲ)。例如,含铁的NiFe-LDHs通过Fe³⁺/Fe²⁺氧化还原对实现Cr(Ⅵ)向Cr(Ⅲ)的还原。之后 Cr(Ⅲ)沉淀,在接近中性或碱性条件下,还原态 Cr(Ⅲ)与LDHs层上的羟基或溶液中的羟基离子相互作用,形成不溶性的Cr(OH)₃沉淀。Cr(OH)₃可以固定在层间或层状双氢氧化物表面,以防止 Cr(Ⅲ)释放引起的二次污染^[17]。

3 LDHs的修饰与性能优化

LDHs虽在Cr(Ⅵ)去除方面展现出固有优势,但原始材料仍面临吸附容量有限、选择性不高及在复杂水体中稳定性不足等挑战。为突破这些瓶颈,通过策略性修饰以精准调控其物理化学性质已成为研究前沿。当前,性能优化主要围绕活性位点数量、界面反应动力学及材料结构稳定性等核心目标展开。据此,本文中综述了金属离子掺杂、层间阴离子调控、纳米结构设计以及复合材料构建等主流改性策略。这些方法通过增强表面正电性、引入还原活性位点、增大比表面积及形成协同效应,显著提升了LDHs对Cr(Ⅵ)的吸附容量、选择性与循环稳定性,为设计高性能LDHs吸附材料提供明确方向。

3.1 金属离子掺杂

金属离子掺杂可通过引入杂质能级、提升电子-空穴对分离效率及调控晶体结构,显著增强LDHs的吸附、催化及电化学性能,掺杂的金属离子可取代LDHs骨架中的原有金属离子,形成新型阴离子吸附活性位点。更重要的是,掺杂离子通常携带更高正电荷,这显著提升了LDHs层板的正电荷密度,从而增强了对带负电的Cr(Ⅵ)离子的静电吸引作用。Wani等^[19]通过将锰元素掺入MgAl-LDHs结构中,成功制备出锰掺杂MgAl-LDHs材料,该方法大幅提升了层状结构的正电荷密度,有效增强了吸附剂与Cr(Ⅵ)之间的静电相互作用。

除吸附与离子交换作用外,Bi³⁺掺杂为提升LDHs光催化去除Cr(Ⅵ)效率提供了新途径,其核心机制在于抑制电子-空穴对复合^[20]。该策略与可见光响应型半导体材料Bi₅O₇I形成优势互补,后者具有适中的带隙、理想的能带结构、稳定的氧化还原电位及优异的化学稳定性。基于此,Zhang等^[21]采用湿化学法制备了Bi₅O₇I/煅烧铋掺杂ZnAl层状双氢氧化物(Bi₅O₇I/ZnAlBi-CLDHs)复合材料。该杂化体系通过光催化-吸附协同机制,在可见光照射下1 h内即可实现高达98%的Cr(Ⅵ)去除率。表征结果证实,Bi³⁺掺杂显著提高了LDHs的正电荷密度,使其本征Cr(Ⅵ)吸附能力与光催化性能同步提升。这一成果凸显了多功能材料设计的重要性:通过组分整合与元素掺杂的协同效应,可实现单组分体系无法企及的卓越污染净化性能。

3.2 层间阴离子调节

层间阴离子的策略性选择与排布是调控LDHs对Cr(Ⅵ)吸附性能的关键设计手段。这些阴离子通过静电作用、氢键及其他分子间作用力与带正电的宿主层板相结合。同时,层间阴离子的空间排布方式决定了其与外部物质的可接触性,进而调控材料的反应性能。通过精准调控层间阴离子,可以改变层板中金属阳离子的电子结构,增强材料的导电性或催化效率,从而优化其对Cr(Ⅵ)等目标阴离子的选择性吸附性能^[22]。

研究表明,层间阴离子的类型对Cr(Ⅵ)吸附性能具有显著影响。Khitous等^[23]通过共沉淀法合成了分别以NO₃^-、SO₄^2-和Cl^-作为层间阴离子的MgAl-LDHs。实验结果表明,当层间为Cl^-时,层间距约为0.772 nm;而引入NO₃^-、SO₄^2-后,层间距分别扩展至0.837、0.879 nm。这些LDHs对Cr(Ⅵ)的吸附容量遵循以下顺序:NO₃^->Cl^->SO₄^2-O₄^2-。除结构参数外,阴离子还决定了材料的形貌特征——这是影响性能的关键因素,Kumar等^[24]研究表明,在Cl^-插层ZnAl-LDHs的合成过程中,富电子的极性阴离子能够精准调控纳米晶体的生长取向,最终形成对Cr(Ⅵ)具有优异吸附动力学和容量的六方纳米片结构。

综上所述,这些研究充分证明,通过系统调控层间阴离子的种类、空间组织及其对材料结构形貌的影响,是充分发挥LDHs在靶向修复Cr(Ⅵ)污染领域潜力的根本途径。

3.3 纳米结构设计

在LDHs合成过程中,通过对浓度、pH、温度等关键参数的精准调控,可实现对其成核与生长动力学的有效控制,从而定向设计晶体尺寸与粒度分布。超薄纳米片、纳米花和微球等特定结构能显著增加材料的比表面积并暴露丰富活性位点,直接提升其对Cr(Ⅵ)的吸附能力。为实现形貌优化,研究者提出了多种结构调控策略,例如表面活性辅助合成法、后合成处理法以及分级组装技术。其中,表面活性辅助合成通过引入表面活性剂促进独特纳米结构的形成。Lei等^[25]利用一步表面活性剂辅助水热法制备出超薄的十二烷基硫酸盐插层MgAl-LDHs纳米片(DI-LDHs Ns),该材料因较大的比表面积和独特的超薄层状结构,表现出快速的吸附动力学和高效的染料去除能力。后合成处理法则包括电化学剥离与煅烧等手段,为形貌调控提供了更多途径。此外,分级组装技术可构建复杂多级结构^[26]。Li等^[27]通过水热合成结合冷冻干燥制备出分级NiCo-LDHs微球,这种约5 μm大小的微球由厚度约5 nm的超薄纳米片组成,兼具高比表面积、分级孔隙结构和正电表面电荷,因此在室温下对Cr(Ⅵ)的吸附容量高达123 mg/g。总体而言,这些研究充分表明,通过精确控制合成参数、利用表面活性剂调节生长过程、实施后处理改性以及构建分级结构等策略开展定向形貌工程,是最大化LDHs比表面积与活性位点暴露,从而提升对水中Cr(Ⅵ)等污染物吸附性能的关键途径。

3.4 复合材料制备

单一组分的层状双氢氧化物(LDHs)在Cr(Ⅵ)吸附方面存在一定局限,例如在强酸性条件下易发生溶解。然而,最新研究表明,将LDHs与多种功能性材料复合是一种有效策略,可克服其固有缺陷并实现性能的显著提升。目前主要的复合方法包括以下几类:首先,与无机基体复合以增强结构稳定性。例如,与SiO₂复合可形成保护屏障。Soltani等^[28]通过构建分级结构的LDHs/MOF复合物,使其Cr(Ⅵ)吸附容量高达733 mg/g,表现出极高的去除效率。类似地,将LDHs与碳材料(如氧化石墨烯或碳纳米管)结合,可利用碳材料优异的导电性与比表面积。Zheng等^[29]合成的夹层状GO-NiFe LDHs复合物具有高度多孔结构,吸附动力学与吸附性能均明显优于单独的NiFe-LDHs微球。第三,通过煅烧处理制备复合材料也能进一步提升LDHs对阴离子的吸附能力。Yuan等^[30]以石墨烯/MgAl-LDHs为前驱体,经煅烧获得的复合物对Cr(Ⅵ)的吸附容量约为172.55 mg/g,吸附机制结合了石墨烯表面吸附作用与煅烧LDHs特有的“记忆效应”。

综上所述,复合材料的协同效应至关重要,各组分应在稳定性、导电性与比表面积等方面相互补充。同时,采用分级结构设计(如夹层构型或原位生长)可最大化活性位点的暴露并促进传质。

4 结论与展望

LDHs作为高效且可调控的环境修复材料,在Cr(Ⅵ)去除方面展现出巨大潜力。然而,其实际应用仍面临吸附容量有限、合成成本高等挑战。为推动LDHs在工业废水治理中的规模化应用,未来研究应聚焦于材料设计、绿色合成、应用技术集成、环境稳定性、智能化开发及标准化推广等方向。在材料设计创新方面,应实现从原子到宏观层面的结构调控。通过金属掺杂和电子结构调节,如引入高还原性金属(Fe、Mn、Ti)或稀土元素(Ce、La),可提升Cr(Ⅵ)的还原能力;同时,应开发具备动态响应特性的LDHs,使其层间阴离子可随溶液pH、离子强度或污染物浓度自适应调节。

总体而言,尽管LDHs在Cr(Ⅵ)去除研究中已取得显著进展,但在性能优化、成本控制及环境适应性等方面仍需突破。未来应通过材料科学、环境工程与人工智能的交叉融合,构建高性能、智能化、可持续的LDHs基环境材料;并通过产学研协同创新与标准化体系建设,加速产业化进程,从而实现LDHs在重金属污染治理领域的广泛应用,为全球水环境安全提供坚实支撑。

参考文献

原文顺序 | 出版日期 | 本文引用

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