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响应面法与GA-BP神经网络联合优化细菌降解石油烃参数研究

鲁钧豪 ,  孙先锋 ,  王致桦 ,  宋柯 ,  吴蔓莉

现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (4) : 102 -109.

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现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (4) : 102-109. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.04.019
科研与开发

响应面法与GA-BP神经网络联合优化细菌降解石油烃参数研究

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Parameter optimization for bacterial degradation of petroleum hydrocarbons by response surface methodology and GA-BP neural network jointly

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摘要

采用单因素法考察环境因子对石油烃降解率的影响,以石油烃降解率为响应值,利用响应面法(RSM)和遗传算法优化反向传播(GA-BP)神经网络和石油烃降解条件,并对优化结果进行对比。结果表明,目标菌株BM-1为蕈状芽孢杆菌(Bacillus mycoides),经GA-BP神经网络优化后的最优降解条件为:温度为35.10℃、pH为7.96、菌液接种量为5.17%、初始原油质量分数为1.02%,该条件下石油烃降解率的试验值可达(63.15±0.73)%,而GA-BP神经网络的预测值为63.4926%,预测值与试验值之间相对误差仅0.54%,模型整体拟合度较高(R=0.976 06),说明应用GA-BP神经网络优化石油烃降解条件合理可行。

Abstract

The effects of environmental factors on the degradation rate of petroleum hydrocarbons are investigated by using a single-factor method.Taking the degradation rate of petroleum hydrocarbons as the response value,the conditions for petroleum hydrocarbon degradation are optimized through using response surface methodology (RSM) and genetic algorithm-optimized back propagation (GA-BP) neural network jointly,and the optimization results are compared.Results show that the target strain BM-1 is Bacillus mycoides.The optimal degradation conditions obtained after GA-BP neural network optimization are as follows:temperature is 35.10℃,pH is 7.96,the inoculation amount of bacterial solution is 5.17%,and initial crude oil concentration is 1.02%.Under these conditions,the experimental degradation rate of petroleum hydrocarbons reaches 63.15±0.73%,while the predicted value given by GA-BP neural network is 63.4926%,with a relative error of only 0.54% between the predicted and experimental values.The model demonstrates a high degree of fit (R=0.976 06),indicating that the application of GA-BP neural network optimization for petroleum hydrocarbon degradation conditions is reasonable and feasible.

Graphical abstract

关键词

石油烃降解 / GA-BP神经网络 / 条件优化 / 响应面法

Key words

petroleum hydrocarbon degradation / GA-BP neural network / condition optimization / response surface methodology

Author summay

鲁钧豪(1999-),男,硕士生,主要从事环境污染的微生物控制与治理研究,。

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鲁钧豪,孙先锋,王致桦,宋柯,吴蔓莉. 响应面法与GA-BP神经网络联合优化细菌降解石油烃参数研究[J]. , 2025, 45(4): 102-109 DOI:10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.04.019

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石油生产、运输过程中容易发生泄漏造成环境污染[1]。石油的高毒性和持久性对生态系统和人类健康构成了严重威胁[2-3]。因此,寻找有效的治理方法尤为重要。
微生物修复因具有环境友好、经济高效的特点,成为石油烃污染治理的重要手段[4-5]。石油烃降解菌能利用石油作为碳源和能源,将其转化为无害或低害的物质,实现污染的生物修复[6]。近年来,许多研究集中在菌种筛选、降解途径和代谢机理等方面,然而,仅有高效的降解菌株并不足以应对复杂多变的环境污染问题[7-8]。石油烃降解的效果受多种因素的影响,如温度、pH、营养物质和污染物浓度等,优化这些条件对于提高微生物降解效率至关重要[9]。有研究通过响应面法(Response Surface Methodology,RSM)对降解条件进行优化[10],但在面对复杂非线性问题时,其预测能力仍有待提升。
为解决上述问题,学者们采用遗传算法(Genetic Algorithm,GA)优化反向传播神经网络(Backpropagation Neural Network,BPNN)来处理复杂的优化问题。GA通过模拟自然选择和遗传变异过程,高效地搜索全局最优解;BPNN则能处理复杂的非线性关系,在模式识别和预测方面表现出色[11]。将GA和BPNN结合,可以充分利用GA的全局搜索能力和BPNN的局部优化能力,从而进一步提高模型的预测精度和泛化能力[12]。吴盼云[13]、Mohammadi等[14]使用RSM、ANN-GA研究芘降解时均发现ANN预测的芘去除率比RSM更为准确。杨银爱等[15]将BP神经网络和遗传算法GA结合优化雪梨莲子银耳羹工艺发现,GA-BP神经网络的预测较RSM更优越和可靠。
基于此,笔者在探讨GA-BP神经网络在石油烃降解条件优化中的应用。通过将RSM与GA-BP神经网络优化后的条件和结果进行对比分析,验证GA-BP神经网络建模的可行性和优势。

1 材料与方法

1.1 材料

1.1.1 实验菌株

所用菌株为实验室从长庆油田黄土塬区编号“庄30”井场附近一处石油烃污染土壤样品中分离、筛选所得的石油烃降解菌株,编号BM-1。

1.1.2 原油样品

采自长庆油田西峰地区某采油井场内储油箱,该样品经脱水处理。

1.1.3 培养基

LB培养基:胰蛋白胨10 g、酵母浸粉5 g、NaCl 10 g、蒸馏水1 000 mL、pH 7.0~7.4。
无机盐培养基:K2HPO4 1 g、KH2PO4 1 g、MgSO4·7H2O 0.5 g、NH4NO3 1 g、无水氯化钙0.02 g、NaCl 5 g、蒸馏水1 000 mL,pH为7.0~7.5。
降油培养基:向无机盐培养基中加入1%的原油。

1.2 实验方法

1.2.1 菌株鉴定

目标菌株由陕西中科羽瞳生物科技有限公司进行16S rRNA序列分析,将测序结果输入NCBI数据库中进行BLAST对比,并构建系统发育树。

1.2.2 石油烃降解率测定

采用重量法对石油烃降解率进行测定[16]。

1.2.3 菌株降解的环境适应性测定

采用单因素实验考察温度(28、31、34、37、40℃)、pH(6.5、7、7.5、8、8.5)、菌液接种量(1%、3%、5%、7%、9%)、初始原油质量分数(0.5%、1%、1.5%、2%、2.5%)对BM-1菌株7 d降解特性的影响。固定初始温度为34℃、pH为7.5、菌液接种量为5%、原油质量分数为1%。

1.2.4 Box-Behnken Design(BBD)设计及响应面优化

在单因素实验的基础上,根据Box-Behnken实验原理,利用Design-Expert 13软件设计四因素三水平响应面试验,以石油烃降解率为响应值,共设定29个实验点,包括24个非中心点和5个中心点,评估实验误差,结果如表1所示。

1.2.5 GA-BP神经网络设计

通过BBD设计和响应面优化后,利用Matlab R2016a设计了层次为3的GA-BP神经网络,如图1所示,分别为输入层、隐含层和输出层。
为比较响应面法和GA-BP神经网络对石油烃降解条件优化能力,以响应面法输出的29组数据作为神经网络的输入样本,分为训练集(70%)、验证集(15%)和测试集(15%)三部分,以评估和对比GA-BP神经网络的优化预测能力。使用mapminmax函数对输入数据进行归一化处理,将数据映射到[0,1]区间,确保网络训练的效率和稳定性。网络结构通过newff函数构建,包含1个6节点隐含层的前馈神经网络。隐含层采用双曲正切S型激活函数tansig处理非线性关系,输出层使用纯线性函数purelin以适应回归问题的需求。遗传算法通过 initializega函数初始化,优化网络的权重和偏置参数。训练过程由train函数执行,设定迭代次数以确保充分学习并防止过拟合。训练完成后,对训练集和测试集的预测结果进行反归一化处理,用mapminmax('reverse',…,ps_output)将数据恢复到原始尺度,确保降解率的准确评估。

2 结果与讨论

2.1 菌株鉴定

基于16S rRNA序列构建的菌株BM-1系统发育树如图2所示。
从图2中可以看出,BM-1菌株的16S rRNA序列经Blast比对获得同源序列,挑选相似度较高的菌株,用MEGA软件的Phylogeny程序构建系统发育树,确定BM-1菌株为蕈状芽孢杆菌(Bacillus mycoides)。

2.2 环境因素对菌株BM-1降解石油烃的影响

对影响微生物降解石油烃的环境条件进行研究,结果如图3所示。
从图3(a)中可以看出,随着温度的增加,石油烃降解率呈先升高后降低趋势,存在极大值点。当温度为34℃时,菌株BM-1对石油烃的降解率达到最高(62.72±3.37)%。微生物活性在此温度下达到最佳状态,而更高温度导致细胞结构破坏、抑制酶活性,从而降低降解效率[17]。
从图3(b)中可以看出,随着pH的增高,石油烃降解率呈先增后减的趋势。当pH=8时,菌株BM-1对石油烃的降解率达到最大值(62.45±2.25)%。这一结果与Margesin等[18]的研究结果一致,即微生物的代谢活性在中性至略碱性环境中最为活跃;pH过高或过低,微生物代谢和酶活性受到抑制,影响降解效率。
从图3(c)中可以看出,当接种量为5%时,石油烃降解率达到最大值(63.48±1.91)%。接种量的增加使得营养物质、氧气被消耗,菌株生长受限,导致降解率下降。Boopathy等[19]指出,过高的微生物密度导致局部缺氧,降低好氧微生物的石油烃降解效率。
从图3(d)中可以看出,当原油质量分数为1%时,降解率达到最高(63.88±1.75)%;随着原油质量分数的增加,BM-1的降解率显著下降,当原油质量分数为2.5%时,BM-1的降解率为(38.26±2.30)%,表明菌株BM-1具有一定耐油性。在一定范围内,适当的原油质量分数可以作为微生物生长的碳源,促进石油烃降解[20]。

2.3 响应面优化分析

基于单因素试验,以石油烃降解率为响应变量,以温度(A)、pH(B)、接种量(C)及原油质量分数(D)为输入变量,如表2所示。利用Design-Expert 13对29组试验点和降解率进行多元回归拟合,得到回归模型方差分析结果如表3所示。模型可信度分析如表4所示。
利用Design-Expert 13对数据进行回归拟合方差分析,得二次多项式回归方程:
Y = - 1   831.437   32 + 36.099   89 A + 299.103   67 B + 23.017   92 C + 72.100   67 D - 0.865 A B + 0.114   17 A C + 0.093   333 A D - 2.125   00 B C - 3.63 B D + 2.345 C D - 0.445   19 A 2 - 15.962 B 2 - 1.286   38 C 2 - 29.877 D 2
结合方差结果和模型可信度分析,模型P<0.000 1,说明模型显著性极高,而模型的失拟项P>0.05,无显著性差异,结合CV=2.53%<10%,Adeq Precision=15.501>4, R A d j 2- R P r e d 2<0.2,说明该建模可行。A、C、D对应的P<0.05,影响显著;A2、B2、C2、D2对应的P<0.001,表明这4个因素的非线性效应对降解率有显著影响;交互项BC、CD影响显著。多元回归方程式对应的响应曲面图和等高线图如图4所示。
响应曲面越陡峭表明降解率对因素变化越敏感,反之不敏感;等高线越椭圆,颜色变化越大,因素间交互作用越显著。从图4中可以看出,结合方差分析结果,应重点调节温度、接种量及原油质量分数,考虑接种量和原油质量分数的相互作用以优化石油烃降解过程。
由主要因素的F值可知,4种因素对石油烃降解率的影响顺序为:温度>接种量>原油质量分数>pH。根据分析得出的最佳降解条件为:温度为33.42℃、pH为8.05、接种量为4.65%、原油质量分数为0.95%,此时降解率可达62.99%。为验证BBD试验所得模型准确性,结合模型预测条件,调整温度为33℃、pH为8、接种量为5%、原油质量分数为1%进行降解实验。结果表明:该条件下菌株BM-1的石油烃降解率达到(61.73±0.86)%,与预测值误差仅为1.26%,说明该模型基本准确。

2.4 GA-BP神经网络优化分析

GA-BP神经网络预测BM-1菌株石油烃降解过程中的参数变化如图5所示。
采用Levenberg-Marquardt算法,数据随机划分用于训练、验证和测试。训练迭代7次,性能指标为0.000 642,梯度为2.78×10-14,Mu参数为0.001,验证检查3次。图5显示训练过程中误差不断减少,梯度值极小,验证结果稳定,表明模型有效降低误差,训练表现逐步优化,验证集表现良好,证明了GA-BP神经网络在预测BM-1菌株石油烃降解率方面的可靠性。
GA-BP神经网络在训练、验证和测试集上的MSE变化曲线如图6所示。设定学习速率为0.05,目标误差为0.000 001,最大运算代数为100,初始种群规模为10。
从图6中可以看出,随着训练步数的增加,训练集和验证集的MSE迅速下降,表明模型在不断优化。验证集的MSE在第4步达到最小值0.008 952 1,显示模型在验证集上最佳的泛化性能。随后,训练、验证和测试集的MSE趋于平稳,表明模型达到收敛且稳定性高,适用于后续试验分析。
GA-BP神经网络模型在训练、验证、测试和所有数据集上的回归分析结果如图7所示。
从图7中可以看出,R训练=0.995 84>0.99,表明模型能很好地捕捉数据中的复杂关系并进行有效预测;R验证=0.940 74,表明模型在未见数据上保持了其性能,具备良好的泛化能力;R测试=0.975 76>R验证,表示模型在新数据上预测准确且不存在过拟合情况;R预测=0.976 06>0.90,说明模型不存在欠拟合问题,能够在样本内外提供精确的预测。因此,该模型具有较强的解释能力和较低的仿真误差,能保证预测结果的准确性。
使用遗传算法确定BM-1菌株降解石油烃最佳条件,GA-BP神经网络在训练过程中适应度随进化代数的变化情况如图8所示。
初始种群通过遗传算法进行适应度评估,并依次进行选择、交叉和变异操作。由图8可知,随着进化代数的增加适应度曲线呈阶梯式下降,在第60次迭代时收敛于0.055附近。通过上述循环迭代处理,当进化代数增大至100代时,得到个体最佳适应度。根据运行结果得到最佳降解条件:温度为35.102 9℃,pH为7.968 3,接种量为5.1743%,初始原油质量分数为1.0198%,此时降解率最高达到63.4926%。
根据RSM与GA-BP神经网络输出的最佳降解条件及结果分别进行验证试验,相关结果如表5所示。
由表5可知,GA-BP神经网络预测的最大降解率为63.4926%,显著高于RSM预测的62.9905%,GA-BP的相对误差也低于RSM中预测值与验证值的相对误差,表明GA-BP能更准确地捕捉影响降解率的复杂非线性关系;在验证试验中,GA-BP的结果(63.15±0.73)%也优于RSM的(61.73±0.86)%,进一步验证了其预测准确性的优势。这源自GA-BP模型在处理复杂非线性数据方面的内在优势,以及遗传算法在优化网络权重和偏置时的高效寻优能力。
综上所述,GA-BP神经网络展示了高于RSM的预测精度,为微生物降解石油烃的条件优化提供了一个强有力的工具。

3 结论

(1)经鉴定,确定BM-1菌株为蕈状芽孢杆菌(Bacillus mycoides)。
(2)采用RSM和GA-BP对石油烃降解条件进行优化。GA-BP优化后预测降解率为63.4926%,验证试验的降解率达到了63.15%,相对误差仅0.54%;而RSM预测降解率为62.9905%,验证试验的降解率为61.73%,相对误差为2.04%,表明GA-BP在处理复杂非线性问题时有更准确的预测精度。RSM模型 R A d j 2=0.916 3(p<0.000 1),而GA-BP模型在各个阶段的拟合图表现出更高的拟合度,R值均>0.92。
(3)研究证明了GA-BP在预测石油烃降解率方面的优势,其在建模能力和预测准确性上相较于RSM更为优秀。这些发现为环境修复技术提供了一种新的优化工具,未来研究可以探索该模型在更广泛环境条件下的应用性,并融合先进的机器学习算法,以优化石油烃的生物降解过程。

参考文献

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基金资助

国家自然科学基金项目(52070154)

陕西省科技厅重点研发计划项目(2023-YBNY-251)

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