现代化工

现代化工 ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (3) : 56-60. DOI: 10.16606/j.cnki.issn0253-4320.2025.03.011

技术进展

二氧化碳捕集技术研究及工业化进展

盛依依 ^*

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Progress in research and industrialization of carbon dioxide capture technology

Yi-yi SHENG ^*

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摘要

系统梳理了现有二氧化碳捕集路线,包括燃烧前捕集、燃烧后捕集、富氧燃烧捕集、化学链燃烧捕集,并对其优缺点进行了分析。综述了吸收分离、吸附分离、膜分离、低温分离4类二氧化碳分离工艺的主要应用现状及研发进展。对二氧化碳捕集技术的未来发展方向进行展望,指出降低过程能耗和成本是二氧化碳捕集技术实现大规模应用的重要前提。

Abstract

The existing carbon dioxide capture routes,including pre-combustion capture,post-combustion capture,oxygen-enriched combustion capture,and chemical chain combustion capture,are systematically sorted out,and their advantages and disadvantages are analyzed.Meanwhile,the main application status and R&D progress of four carbon dioxide separation processes,namely,absorption separation,adsorption separation,membrane separation,and cryogenic separation,are summarized.Finally,the development direction of carbon dioxide capture technology in the future is prospected.It is suggested that the reduction of the energy consumption and cost of the process is an important prerequisite for the large-scale application of carbon dioxide capture technologies.

关键词

二氧化碳 / 吸附 / 吸收 / 燃烧 / 捕集

Key words

carbon dioxide / adsorption / absorption / combustion / capture

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二氧化碳(CO₂)等温室气排放引起的全球气候变化是21世纪全人类需要面对的重大挑战之一。在《巴黎协定》框架下,各国政府对气候变化问题已经形成明确的共识,即到本世纪中叶实现碳中和。我国在2020年9月提出“2030年之前实现CO₂排放达峰,到2060年实现碳中和目标”。根据国际能源署(IEA)的数据^[1],2023年的全球CO₂排放量估计为374亿t,其中电力和工业部门是CO₂排放的主要来源,约占2023年全球排放量的2/3。我国CO₂排放量为126亿t,占全球总排放量的33.7%。

在“双碳”目标下,CO₂捕集、利用与封存(CCUS)技术是实现温室气体净零排放最有希望的途径。但目前CCUS能力与CO₂排放量相比,仍存在很大差距。据IEA统计^[2],目前全球约50个商业设施在运行,每年仅可捕集和储存约7 000万t CO₂,在全球CO₂排放量中占比仅为千分之二;正在建设中的CCUS项目约44个,预计建设完成后可增加CO₂捕集、利用和封存量约6 156万t/a。

作为CCUS技术的前端技术和发展基础,CO₂捕集技术是通过吸收、吸附、膜分离、低温分离等方式将不同排放源的CO₂进行分离和富集的过程,其能耗和成本在CCUS技术中占比最高^[3]。因此,本文将结合近年来的研究进展及工业化情况,详细介绍几种常见的CO₂捕集及分离工艺路线,并对其优劣势及发展前景进行比较。

1 二氧化碳捕集路线

根据二氧化碳的来源,可将CO₂捕集分为工业源CO₂捕集和直接空气捕集^[4]。根据末端排放气是否经过燃烧,又可将工业源CO₂捕集分为燃烧前捕集、燃烧后捕集以及燃烧中捕集,其中燃烧中捕集根据不同的燃烧方式,可分为富氧燃烧捕集和化学链燃烧捕集^[5]。此外,直接空气捕集也是近年来的研究热点之一。各技术的优缺点与工业化应用情况见表1。

1.1 燃烧后捕集

燃烧后捕集是指从工业和发电厂的化石燃料、生物质或废物燃烧后排放的烟气中捕获CO₂,是对目前燃烧化石燃料的发电厂和工厂进行改造最合适的方法。但由于电厂通常采用空气与燃料燃烧,使得燃烧后的烟气体积流量大、CO₂体积分数(3%~33%)和分压低,从而导致捕集过程的能耗较大,设备的投资和运行成本较高。此外,除了惰性气体(如N₂、O₂和水蒸气),烟气中还含有氮氧化物、微粒(飞灰)、微量金属和其他无机、有机污染物,需要在CO₂捕集之前去除或降低到一个非常低的水平,所有的这些都会额外增加CO₂的捕集成本^[6]。以华能石洞口电厂12万t/a燃烧后CO₂捕集装置为例,燃料气中CO₂体积分数12%~15%,能耗约 2.7 GJ/t,单位捕集成本为300~400元/t。

1.2 燃烧前捕集

燃烧前捕集是指燃料(煤或天然气)在燃烧前进行脱碳的一种技术。对于煤来说,首先通过气化产生合成气;对于天然气来说,通过重整(CH₄+H₂O$\rightleftharpoons$CO+3H₂)或部分氧化(CH₄+1/2O₂$\rightleftharpoons$CO+2H₂)产生合成气。其中,CO在变换器中通过水气变换(WGS)反应转化成CO₂和氢气。然后,CO₂通过物理/化学吸收过程从氢气中分离出来,产生富含氢气的燃料气体,可用于发电、供热、燃料电池等。与燃烧后捕集相比,由于分离及吸收CO₂是在未被氮气稀释的合成气中进行,原料气体积大幅减少,从而减少分离器的尺寸以及溶剂用量。此外,高的总压和CO₂分压也可提高CO₂分离效率,降低分离过程能耗。整体煤气化联合循环(IGCC)发电是最典型的可以进行燃烧前脱碳的系统。以我国首套且容量最大的华能天津基于IGCC的6~10万t/a CO₂捕集装置为例^[7],该装置单位能耗为2.34 GJ/t,单位捕集成本为180元/t。

1.3 富氧燃烧捕集

富氧燃烧捕集是以空分系统制取的氧气代替空气,与燃料一同进行燃烧,燃烧后的烟气部分CO₂直接被捕集,剩余部分重新循环至燃烧炉,在调节炉膛内燃烧和传热特性的同时,进一步将尾气中的CO₂浓度提高至80%以上。由于烟道气的主要成分是CO₂和水蒸气,经加压液化后可直接回收,显著降低了CO₂的分离能耗。但由于富氧燃烧中的氧气来自空分装置,而空分装置采用低温工艺将氧气与空气中的其他成分(主要是氮气和氩)分离,因此这一部分增加了额外的能耗,且随着氧气纯度的提高而进一步增加。目前国内外富氧燃烧技术均处于工业示范阶段。以国内华中科技大学35 MW富氧燃烧示范装置为例,CO₂捕获率高于90%,捕集成本为488元/t^[8]。未来富氧燃烧捕集的主要发展方向是开发低能耗、低成本的制氧技术,如化学链制氧和膜分离制氧等。

1.4 化学链燃烧捕集

化学链燃烧(CLC)捕集是一种利用载氧剂(金属氧化物)为燃烧或气化过程提供氧的技术。该过程用单独的氧化和还原反应替代了原本的剧烈燃烧反应,除能量利用效率高外,还可避免燃烧产生的CO₂被空气中N₂稀释。金属氧化物首先在燃料反应器中将燃料转化为CO₂和H₂O,而被还原的金属氧化物被转移回空气反应器进行再生,从而完成氧化还原循环^[9]。与富氧燃烧捕集相比,化学链燃烧捕集可避免使用空分系统,大大降低投资和运行成本。与常规IGCC技术相比,结合了CLC的IGCC技术碳捕集能耗可下降约57.3%^[10]。2023年4月,由东方锅炉与清华大学、道达尔能源和法国石油研究院等单位共同设计的全球最大化学链燃烧示范装置在东方电气建成,热功率达到4 MW。与传统碳捕集技术相比,这套装置不仅提供了新的技术路线,还降低了2/3的成本。未来化学链燃烧技术的主要发展方向包括反应器的放大及高效稳定运行、高活性高载氧量的载氧体开发等。

1.5 直接空气捕集

直接空气捕集技术(DAC)可以捕集除了电力、工业等固定点源的CO₂之外来自分布源排放的CO₂,具有装置布置灵活性高的优点。但由于空气中的CO₂浓度非常低(约0.04%),从而导致了捕集难度和成本也高于其他捕集技术。DAC主要有2种工艺,分别为基于碱性溶液DAC和基于固体吸附剂的DAC^[11]。目前,DAC技术仍处于早期示范阶段,致力于DAC技术开发的主要公司有Carbon Engineering、Climeworks、Global Thermostat。其中Climeworks与冰岛Carbfix合作的4 000 t/a OrcaDACCS已于2022年9月开始运营,该项目100%利用冰岛的可再生能源。同时,Climeworks在冰岛建造了第二个捕集能力为3.6万t/a DAC项目,于2022年6月破土动工,且18个月后该工厂的基础设施成功到位,90%的系统投入运营。此外,Carbon Engineering与Oxy Low Carbon Ventures合作,正在美国德克萨斯州二叠纪盆地建设一个100万t/a的DAC项目,已于2022年第三季度开始建设。

2 二氧化碳分离工艺

在CO₂捕集过程中,CO₂的分离是决定整个捕集过程成本的关键,当前主要有吸收分离、吸附分离、膜分离和低温分离等技术。

2.1 吸收分离

吸收法是目前最成熟且已商业化的CO₂分离工艺,可分为物理吸收法、化学吸收法和物理化学复合吸收3种。其中物理吸收法总能耗最小,适用于CO₂分压较高,脱碳度要求较低的情况,常用的物理吸收剂有聚乙二醇二甲醚、N-甲基吡咯烷酮、甲醇和碳酸丙烯酯等。化学吸收法在吸收剂再生时需加热,能耗较高,适用于CO₂分压较低,脱碳度要求高的情况,常用的吸收剂包括有机胺类、氨水、热钾碱溶液、离子液体等。其中有机胺类吸收剂根据结构可分为直链有机胺和环状有机胺,而直链有机胺又可以分为一级胺、二级胺和三级胺。一级胺和二级胺具有较高的反应速率,但再生过程能耗高;三级胺的CO₂再生能耗低,但由于较慢的反应速率,通常与其他胺混合使用。物理化学复合吸收法总能耗介于化学吸收法与物理吸收法之间,适用于脱碳度要求较高的情况。迄今为止国内外应用最广泛的物理化学复合吸收法是砜胺法,其中物理溶剂为环丁砜,化学溶剂则是二异丙醇胺(DIPA)或甲基二乙醇胺(MDEA)。砜胺法在较高的酸气分压下有较高的酸气负荷而可降低循环量,并有良好的脱有机硫的能力。已商化的CO₂吸收分离工艺见表2。

至今为止,虽然国内外专家学者在CO₂吸收剂的开发上开展了大量的工作,但目前仍存在成本高、再生能耗大、对碳钢产生腐蚀等问题,未来主要发展方向是开发成本和再生能耗低、吸收容量大及反应速率快、腐蚀性小的CO₂吸收剂,或通过添加催化剂等加快CO₂的吸收和解吸过程。Chen等^[12]开发了一种由同时具有仲胺和叔胺的四甲基二丙烯三胺(DMPA)、聚乙二醇二甲醚(NHD)和水组成的相变吸收剂。当吸收剂组成为质量分数30% DMPA-50% NHD-20% H₂O,CO₂分压为12 kPa时,混合吸收剂载量为0.7 mol/mol,再生能耗为2.1 GJ/t CO₂,比30% MEA(3.7 GJ/t CO₂)降低43.2%,且具有良好稳定性。Zhan等^[13]开发了一种由双功能化离子液体[DETAH][Tz]和正丙醇的水溶液组成的CO₂相变吸收剂。经吸收后,富集中CO₂吸收载量为1.713 mol/mol,占总CO₂负载的96%,但富相体积仅占总体积的44%,黏度为2.57 mPa·s,再生能耗降至1.99 GJ/t CO₂。

2.2 吸附分离

吸附法分离CO₂是利用固体吸附剂对混合气体中CO₂进行选择性吸附,然后在一定的再生条件下将CO₂解吸,可获得较高的CO₂去除效率(85%以上)和CO₂体积分数(96%以上)^[14]。根据CO₂与吸附剂结合的类型可分为化学吸附和物理吸附。根据解吸方法的不同可分为变压吸附(PSA)、真空变压吸附(VSA)、变温吸附(TSA)以及变温变压耦合吸附(PTSA)过程等。其中PSA在高压下运行,而VSA可在常压甚至更低的压力下工作。物理吸附剂选择性较差、吸附容量低,但吸附剂易再生,通常采用能耗较低的变压吸附法;化学吸附剂选择性较好,但吸附剂再生比较困难,须采用能耗较高的变温吸附法。由于温度调节速度较慢,目前工业规模的CO₂吸附分离工艺主要以变压吸附为主。

在吸附剂方面,常见的CO₂吸附剂包括分子筛、碳材料、多孔硅、金属氧化物、固体胺基吸附剂、金属有机框架材料(MOF)、离子液体、碱金属基吸附剂、锂盐吸附剂等^[15-16]。Zhou等^[17]在MOR沸石的12元环孔道中掺入了微量铁,将铁定向锚定到孔道中,从而得到窗口小、内部储存空间大的孔道。3.3~3.4 Å的孔径大小,可实现CO₂与N₂和CH₄的精准分离。其中Fe-MOR(0.25)在298 K和 0.1 MPa条件下,CO₂吸附量为219 cm³/cm³,且同时具备最高的CO₂/N₂和CO₂/CH₄分离选择性,以及优异的抗水气能力。Shen等^[18]以高铝粉煤灰为原料,合成多孔纳米Al₂O₃载体,并在Al₂O₃载体上负载PEI制备固态胺材料,创新性地制备出高稳定铝基固态胺吸附材料。因纳米Al₂O₃载体和有机胺分子间特有的交联反应,能够促进有机胺分子中的伯胺转变为肿胺,从而增加抗尿素链形成的稳定性。其单次CO₂吸附能力达136 mg/g,100次循环后吸附能力仅衰减29%。Wang等^[19]制备了一种由共价连接的核壳NH₂-UiO-66@Br-COFs复合材料,该材料在NH₂-UiO-66与Br-COFs的界面处存在大量超微孔,可大幅增加CO₂的吸附容量。在273 K和0.1 MPa下,测得的最大CO₂吸附容量为169.5 mg/g,超过了相应的MOF和COF材料。

2.3 膜分离

气体膜分离技术是20世纪70年代发展起来的新一代气体分离技术,原理是利用各种气体在膜表面渗透率的差异来实现气体分离。与其他传统的CO₂分离技术相比,膜分离技术具有能耗低、占地面积小、无污染、工艺简单等特点,是一种有前途的CO₂分离技术^[20]。根据分离体系,CO₂分离膜主要可分为CO₂/N₂分离膜(主要用于工业上燃烧后烟气分离)、CO₂/CH₄分离膜(主要用于天然气、煤层气、沼气等净化)和CO₂/H₂分离膜(主要用于燃烧前制氢尾气分离)^[21]。根据膜的材质,CO₂分离膜主要可分为聚合物膜(聚苯胺、聚酰亚胺、聚苯醚、聚丙烯酸酯、聚芳基醚、聚砜等)、无机膜(沸石、氧化物、碳、MOFs等)、混合基质膜(聚合物-沸石、聚合物-碳分子筛、聚合物-二氧化硅等)、致密金属膜(Ni、Pd、Pt等)4类^[22]。

目前工业规模的CO₂膜分离仍主要集中在天然气脱硫和沼气净化,以UOP的Separex^TM膜处理系统为代表,用以去除天然气中所含的CO₂。燃烧后的CO₂膜分离技术大多仍处于中试和示范阶段,2021年12月成功开车的中国石化南化公司50 000 m³/d CO₂捕集装置是我国首套采用膜分离的CO₂捕集示范装置,CO₂捕集率为81%、捕集纯度达95%。由于燃烧后烟气温度高、CO₂浓度低,而聚合物膜热稳定性差且烟气中的化学物质会对膜造成破坏,制备高纯度的CO₂需多级膜分离组件导致分离成本上升等原因,膜分离法距离大规模商业化还存在一定距离。因此,CO₂膜分离技术的发展方向主要是开发具有良好CO₂渗透率、高选择性、耐高温和化学腐蚀、低成本的膜材料。

近期,Sandru等^[23]提出了一种新型混合集成膜策略,通过在常规高渗透性薄膜表面上生长富含胺的聚合物超薄层,实现了同时具有超高选择性和超高渗透性的CO₂分离膜制备。CO₂捕集过程中,该超薄表面层与气流中的水蒸气结合,通过高溶解度机制增加层中CO₂的浓度,然后通过高渗透性(但选择性低)的聚合物膜基材快速传输CO₂,实现CO₂的富集。这种集成多层膜不受扩散限制,与表面修饰之前的膜材料相比,在不显著降低CO₂渗透性的前提下,可将CO₂选择性提高约150倍。Tan等^[24]基于市售聚酰亚胺和Na-SSZ-39沸石开发出一种新型混合基质膜材料,实现了约423的CO₂-CH₄混合气体选择性和约8 300 Barrer的CO₂渗透性的组合,优于所有现有的基于聚合物的膜。

2.4 低温分离

低温分离是一种通过将气体冷却到CO₂沸点以下(约-75℃),从而回收液态CO₂的一种物理过程。在分离过程中,除了无需使用化学溶剂,可避免二次污染外,通过低温分离技术可得到高纯度CO₂(99.9%以上),且液态CO₂也易于运输^[25]。不过由于需要多次压缩,该技术的能耗较高,在具有低成本低温冷源及分离高浓度CO₂(体积分数60%)时,该技术更具有竞争力,主要应用于分离高CO₂含量伴生气及沼气净化,典型工艺是美国KochProcess(KPS)公司的Ryan Holmes三塔、四塔工艺^[26]。

Yousef等^[27]开发了一种优化的低温分离CO₂新工艺。该工艺通过改变压力、温度、回流比、塔板数、沼气原料组成和CH₄纯度进行优化,克服了传统低温分离中因CO₂凝固而造成的管道堵塞问题,并可获得摩尔分数为99.92%的液态CO₂,能耗为1.9 MJ/kg CO₂。Song等^[28]提出了一种新的CO₂低温分离-膜分离耦合工艺。含有CO₂的烟道气首先利用液化天然气的冷量预冷处理后送入膜分离单元除去N₂,然后经膜分离提浓后的气体再通过低温分离回收CO₂。当CO₂质量分数为15%时,该耦合工艺的能耗为1.7 MJ/kg CO₂。同时,分离得到的CO₂质量分数大于99%,且回收率大于90%。

3 总结与展望

在各类CO₂捕集及分离工艺中,燃烧后化学吸收法是当前应用最广泛、技术最成熟的捕集技术,通过开发新型吸收剂提高吸收速率并降低解吸过程能耗是该技术的主要研究目标,包括新型复合胺溶剂、离子液体吸收剂、相变吸收剂等。富氧燃烧、化学链燃烧、膜分离等技术由于过程能耗相对较低,被广泛认为是具有发展和应用潜力的新一代捕集技术,当前尚处于示范阶段。

整体而言,CO₂捕集技术正朝着更高效、更经济和更环保的方向发展,随着政策扶持和技术进步,在能源转型和“双碳”战略中的角色将日益重要。然而,经济可行性和大规模应用的挑战依然存在,需要持续的研发投入和市场激励来推动商业化进程。

参考文献

原文顺序 | 出版日期 | 本文引用

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